The aim of dissertation was to develop and explore the semiconductor material terahertz (THz) pulse emitters, for Terahertz time–domain spectroscopy (THz–TDS) systems using a 1 μm wavelength femtosecond laser radiation. THz pulse generation and detection using optoelectronic semiconductor components in THz–TDS excited by femtosecond laser pulses become these days a powerful experimental technique. Traditionally, mode-locked Ti:sapphire lasers emitting at the wavelengths ~800 nm are used. However Ti:sapphire lasers require many-stage optical pumping arrangement, the system is quite bulky and complicated. The solution could be the lasers emitting in 1 – 1.55 µm, which can be directly pumped by diode laser bars. Recently, several compact, efficient and cost-effective solid-state and fiber laser systems that generate femtosecond pulses at near-infrared wavelengths have been developed and employed for activating THz–TDS systems. The main obstacle of these systems is the lack of material with appropriate bandgap, high dark resistivity and short (~ ps) carrier lifetimes. / Disertacijos darbo tikslas buvo sukurti ir ištirti puslaidininkinius terahercinių (THz) impulsų emiterius ir detektorius, skirtus sistemoms, naudojančioms 1 μm bangos ilgio femtosekundinę lazerinę spinduliuotę. THz impulsų generavimo ir detektavimo sistema, kurios optoelektroninius puslaidininkinius komponentus aktyvuoja femtosekundiniai lazerio impulsai, yra plačiai taikoma terahercinėje laikinės srities spektroskopijoje. Tradiciškai tokiose sistemose naudojami Ti:safyre femtosekundiniai lazeriai, kurių spinduliuotės bangos ilgis yra ~800 nm. Šios sistemos nėra patogios dėl jų matmenų, nes lazeriai turi sudėtingą kelių pakopų kaupinimo sistemą. Pastaruoju metu THz impulsų generavimui vis dažniau naudojami femtosekundiniai kietakūniai ir šviesolaidiniai lazeriai, kurių spinduliuotės bangos ilgis patenka į artimosios IR spinduliuotės sritį. Tačiau šios sistemos vis dar neturi tinkamos medžiagos fotolaidiems elementams gaminti, kurie būtų žadinami 1 – 1,55 µm bangos ilgio lazeriais. Tokios medžiagos, visų pirmą, turi būti jautrios optinei spinduliuotei, o jų draustinės energijos tarpas turi atitikti žadinamos spinduliuotės fotonų energiją, be to sluoksniai turi pasižymėti didele tamsine varža bei labai trumpomis krūvininkų gyvavimo trukmėmis (~ 1 ps). Šioje disertacijoje yra pateikiami THz impulsų generavimo panaudojus puslaidininkių paviršius ir fotolaidžias antenas rezultatai, žadinant 1 µm bangos ilgio femtosekundiniais lazerio impulsais.

One-dimensional (1D) nanomaterials are of great importance for a number of potential applications. However, in order to realize this potential a thorough understanding of the charge-carrier dynamics in these materials is required, since these largely determine the optoelectronic properties of the materials in question. This thesis investigates the charge-carrier dynamics of two 1D nanomaterials, single-walled carbon nanotubes (CNTs) and tungsten-oxide nanowires (WOxNWs), with the goal of better understanding the nature of their optoelectronic responses, and how nanomaterial geometry and morphology influence these responses. We do this using terahertz time-domain spectroscopy (THz-TDS) and optical pump - terahertz probe time-domain spectroscopy (OPTP). Firstly, we discuss how to properly analyse and interpret the data obtained from these experiments when measuring 1D nanomaterials. While the data obtained from THz-TDS is fairly straight-forward to analyse, OPTP experimental data can be far from trivial. Depending on the relative size of the sample geometry compared to the probe wavelength, various approximations can be used to simplify the extraction of their ultrafast response. We present a general method, based on the transfer matrix method, for evaluating the applicability of these approximations for a given multilayer structure, and show the limitations of the most commonly used approximations. We find that these approximations are only valid in extreme cases where the thickness of the sample is several orders of magnitude smaller or larger than the wavelength, which highlight the danger originating from improper use of these approximations. We then move on to investigate how the charge-carrier dynamics of our CNTs is influenced by nanotube length and density. This is done through studying the nature of the broad THz resonance observed in finite-length CNTs, and how the nanotube length and density affects this resonance. We do this by measuring the conductivity spectra of thin films comprising bundled CNTs of different average lengths in the frequency range 0.3-1000 THz and temperature interval 10-530 K. From this we show that the observed temperature-induced changes in the terahertz conductivity spectra depend strongly on the average CNT length, with a conductivity around 1 THz that increases/decreases as the temperature increases for short/long tubes. This behaviour originates from the temperature dependence of the electron scattering rate, which results in a subsequent broadening of the observed THz conductivity peak at higher temperatures and a shift to lower frequencies for increasing CNT length. Finally, we show that the change in conductivity with temperature depends not only on tube length, but also varies with tube density. We record the effective conductivities of composite films comprising mixtures of WS2 nanotubes and CNTs vs CNT density for frequencies in the range 0.3-1 THz, finding that the conductivity increases/decreases for low/high density films as the temperature increases. This effect arises due to the density dependence of the effective length of conducting pathways in the composite films, which again leads to a shift and temperature dependent broadening of the THz conductivity peak. Next, we investigate the conflicting reports regarding the ultrafast photoconductive response of films of CNTs, which apparently exhibit photoconductivities that can vastly differ, even in sign. Here we observe explicitly that the THz photoconductivity of CNT films is a highly variable quantity which correlates with the length of the CNTs, while the specific type of CNT has little influence. Moreover, by comparing the photo-induced change in THz conductivity with heat-induced changes, we show that both occur primarily due to heat-generated modification of the Drude electron relaxation rate, resulting in a broadening of the plasmonic resonance present in finite-length metallic and doped semiconducting CNTs. This clarifies the nature of the photo-response of CNT films and demonstrates the need to carefully consider the geometry of the CNTs, specifically the length, when considering them for application in optoelectronic devices. We then move on to consider our WOxNWs. We measure the terahertz conductivity and photoconductivity spectra of thin films compromising tungsten-oxide (WOx) nanowires of average diameters 4 nm and 100 nm, and oxygen deficiencies WO2.72 and WO3 using THz-TDS and OPTP. From this we present the first experimental evidence of a metal-to-insulator transition in WOx nanowires, which occurs when the oxygen content is increased from x=2.72 -> 3 and manifests itself as a massive drop in the THz conductivity due to a shift in the Fermi level from the conduction band down into the bandgap. Furthermore we present the first experimental measurements of the photoexcited charge-carrier dynamics of WOx nanowires on a picosecond timescale and map the influence of oxygen-content and nanowire diameter. From this we show that the decay-dynamics of the nanowires is characterized by a fast decay of < 1 ps, followed by slow decay of 3-10 ps, which we attribute to saturable carrier trapping at the surface of the nanowires.

Cette thèse s'intéresse à la phénoménologie relative à l'imagerie passive dans le domaine sub-térahertz allant de 0,1 à 1 THz. Dans cette fenêtre électromagnétique, les matériaux diélectriques comme les vêtements sont transparents ce qui ouvre la voie à la réalisation d'images des personnes débarrassées de leurs vêtements et la possibilité de détecter des objets extracorporels cachés sous ces derniers. Le processus de formation d'images repose sur la détection des puissances de rayonnement provenant de la scène et sur la discrimination des signatures spectrales des objets de la scène. Dans cette thèse, nous mesurons l'indice, la transmission et la diffusion de quelques vêtements et autres matériaux dissimulants dans le domaine térahertz. La technique de mesure utilisée est la spectroscopie térahertz dans le domaine temporel, la génération et la détection des signaux sont réalisées par les photocommutateurs ultra-rapides à base de GaAs-BT. Les résultats obtenus s'étendent jusqu'à 2 ou 2,5 THz. La technique de mesure est ensuite adaptée pour la détermination in-vivo des propriétés térahertz de la peau humaine. La base de données constituée par la campagne de mesures est enfin intégrée dans un modèle radiométrique pour l'étude des scénarios d'imagerie passive de détection à distance. Les performances obtenables sont discutées et les spécifications favorables à l'imagerie sont déduites. / The thesis focuses on the phenomenology related to passive imaging in Millimeter/Terahertz domain, 0.1 to 1 THz. In this domain, dielectric materials such as clothing are transparent, this paves the way for the creation of images of people guillemotleft stripped of guillemotright their clothing and the ability to detect extracorporeal objects hidden behind the clothes. In this thesis, we measure the optical index, the transmission and the diffusion of some hidden materials in the terahertz domain. The measurement technique used is the terahertz time-domain spectroscopy. The generation and detection of signals are carried out by LT-GaAS photoswitches. The results extend to 2 or 2.5 THz. The optical properties of human skin is measured using our experimental setup mounted in reflection geometry. The database made from the measurement campaign is finally integrated into a radiometric model for the study of passive imaging scenarios for remote sensing. Obtainable performances are discussed and favorable specification to imaging are derived.

Após a excitação de uma amostra semicondutora por um pulso ultracurto, os fotoporadores interagem com a rede excitando modos longitudinais ópticos. Essa interação provoca variações no índice de refração do material, produzindo modulações na resposta óptica do meio (efeito eletro-óptico). Por outro lado, esta dinâmica origina polarizações dependentes do tempo o que gera emissão de radiação terahertz. Experimentos recentes (pump-probe) observaram modulações do campo através de medidas da refletividade resolvidas no tempo. A refletividade e o campo estão relacionados segundo o efeito eletro-óptico. Também se resolve temporalmente o campo irradiado pela amostra, através de antenas que operam na faixa de terahertz. Tanto as medidas eletro-ópticas quanto de emissão terahertz fornecem informações sobre a interação dinâmica do plasma com a rede após a excitação óptica. Nesse trabalho simulamos a interação dinâmica de plasma e fônons em n-GaAs e Telúrio (\"bulk\") após estes serem excitados por um pulso ultracurto. Utilizamos equações hidrodinâmicas para descrever transporte de cargas e uma equação fenomenológica de oscilador harmônico forçado, para descrever oscilações longitudinais ópticas da rede. Complementando nossa descrição temos a equação de Poisson, com a qual calculamos o campo gerado pelo plasma e pela polarização da rede semicondutora. Essas equações constituem um sistema de seis equações diferencias (quatro parciais) acopladas. Para resolvê-las utilizamos o método das diferenças finitas. Do cálculo numérico obtemos a evolução temporal do campo elétrico no interior do material. Com esse campo determinamos as freqüências de oscilação do sistema e calculamos o campo irradiado. Nossos resultados apresentam acordo qualitativo com os experimentos / Above-band-gap optical excitation of semiconductors generates highly non-equilibrium photocarriers which interact with phonons thus exciting vibrational modes in the system. This interaction induces refractive-index changes via the electro-optic effect. Moreover it gives rise to electromagnetic radiation at characteristic frequencies (terahertz). Both effects have been measured by time-resolved ultra fast spectroscopy. Recent pump-probe experiments have found strong modulations of the internal electric field through electro-optic measurements. The emitted electromagnetic radiation has also been detected by a terahertz dipole antenna. Both electro-optic and terahertz emission measurements provide information about the coupled dynamics of photocarriers and phonons. In this work we simulate the dynamics of plasmon-phonon coupled modes in n-GaAs and Tellurium (bulk) following ultrafast laser excitation. The time evolution of the photocarrier densities and currents is described semi classically in terms of the moments of the Boltzmann equation. Phonon effects are accounted for by considering a phenomenological driven-harmonic-oscillator equation, which is coupled to the electron-hole plasma via Poisson\'s equation. These equations constitute a coupled set of differential equations. We use finite differencing to solve these equations. From the numerical results for the evolution of internal fields we can calculate both the characteristic frequencies of system and its terahertz radiation spectrum. Our results are consistent with recent experimental data

La détection des polluants à l'état de trace est un enjeu important pour la surveillance de la qualité de l'air. La spectroscopie THz, permettant de sonder des régions spectrales riches en absorption moléculaire, est une technique appropriée pour une mesure de la pollution atmosphérique. Ce travail de thèse a consisté à développer et caractériser un spectromètre ultrasensible pour mesurer des molécules d'intérêt atmosphérique. On a mis en place un spectromètre THz utilisant une chaîne de multiplication de fréquence émettant jusqu'à 900 GHz. La sensibilité de détection a été optimisée et caractérisée. En collaboration avec l'IEMN, un spectromètre THz utilisant comme source un analyseur de réseau vectoriel émettant jusqu'à 500 GHz a été mis en place et caractérisé. On a démontré le potentiel de la spectroscopie THz à surveiller en temps réel l'évolution des concentrations de polluants gazeux lors d'une réaction chimique et à en déduire les constantes cinétiques. Le suivi des transitions rotationnelles du H2CO et CO d'une réaction de photolyze du formaldéhyde, a permis de déterminer les constantes cinétiques de réaction. La détection des radicaux est un défi en raison de leur forte réactivité. On a adapté la configuration de notre spectromètre afin d'optimiser la sensibilité et d'étudier la réaction de photolyse de l'acétaldéhyde utilisant la "photoactivation" par mercure. On a utilisé la modulation de fréquence et la modulation à effet Zeeman afin d'étudier le HCO. On a optimisé la sensibilité, quantifié HCO et mesuré plus de 200 raies d'absorption. Une étude spectroscopique du HCO est entamée afin d'optimiser les paramètres des bases de données internationales. / QThe detection of trace pollutants is an important issue for monitoring air quality. Terahertz spectroscopy, used to probe spectral regions rich in molecular absorption, is an appropriate technique for measuring atmospheric pollution. This work of thesis consisted in developing and characterizing an ultrasensitive spectrometer to measure molecules of atmospheric interest. A terahertz spectrometer was mounted using a frequency multiplication chain emitting up to 900 GHz. The detection sensitivity has been optimized and characterized. In collaboration with the IEMN, a terahertz spectrometer using a vector network analyzer transmitting up to 500 GHz as a source, has been set up and characterized. The potential of terahertz spectroscopy has been demonstrated to monitor in real time the evolution of concentrations of gaseous pollutants during a chemical reaction and to deduce the kinetic rates. Following the rotational transitions of H2CO and CO of a photolysis reaction of formaldehyde, kinetic reaction rates were determined. Detection of radicals is a challenge because of their high reactivity. The configuration of our spectrometer was adapted to optimize sensitivity and to study the photolysis reaction of acetaldehyde using "Photosensitization" by mercury. Frequency modulation and Zeeman effect modulation were used to study HCO. The sensitivity was optimized, quantified HCO and measured over 200 absorption lines. A spectroscopy study of HCO is initiated in order to optimize the parameters of the international data bases.

L'objectif de cette thèse est d'étudier l'oscillation collective dans un matériau semi-conducteur (InGaAs) dans le but d'élargir les connaissances théoriques et de proposer de nouvelles configurations et des structures pour la conception de détecteurs ou émetteurs THz innovants et efficaces. Pour ce faire, nous développons un modèle théorique permettant l'étude de l'oscillation collective soumis ou non à une excitation externe (battement optique ou rayonnements THz). Une attention particulière est faite pour prendre en compte des phénomènes physiques importants tels que la mobilité différentielle dynamique négative et les oscillations de Gunn.Cette étude est faite à travers le développement d'un outil de simulation numérique basé sur l'approche HD couplé à un solveur de Poisson unidimensionnel. Le modèle HD décrit le temps de vol et le mécanisme de diffusion par l'énergie et la vitesse de relaxation. En outre, on prend en compte les frottements et leur évolution, la variation de l'énergie, la vitesse, et la masse effective. Par conséquent, le modèle HD permet l'observation des régimes transitoires ainsi que d'effectuer des études de fréquence. L'influence des différents paramètres physiques et technologiques sur les oscillations et résonances collectives des électrons sont évalués. Ensuite, le régime de petits signaux est étudié et la réponse de la diode aux perturbations optiques et électriques harmoniques et non harmoniques est évaluée. L'influence du fort biais appliqué à la diode sur les processus d'émission et de détection est ensuite décrit. / The purpose of this thesis is to obtain theoretical results in order to propose new configurations and structures for the conception of innovant and efficient THz detectors or emitters. For this sake, we develop a theoretical model allowing the study of collective oscillation in a semiconductor materials (we choose InGaAs), submitted or not to an external excitation (that is to optical beating or THz radiations). A particular attention is payed also to important physical phenomena such as negative dynamic differential mobility and Gunn oscillations.This study is made through the development of numerical simulation tool, which is based on the HD approach coupled to a one-dimensional Poisson solver. The HD model describes the free-flight and scattering mechanism through energy and velocity relaxation rates. Also it takes into account frictions and their evolution, the variation of energy, velocity and effective mass. Hence, the HD model allows us observing the transient regimes and performing frequency studies. The influence of the different physical and technological parameters on the electron collective oscillations and resonances are evaluated. Then, small-signal regime is studied and the diode response to harmonic and non-harmonic optical and electrical perturbations is evaluated. The influence of the high bias applied to the diode on emission and detection processes is then described.

Le domaine térahertz est une région du spectre électromagnétique comprise entre 300 GHz et 30 THz. Elle représente un fort intérêt pour la communauté scientifique pour plusieurs raisons : la radiation térahertz possède en effet un potentiel de télécommunication à très haut débit important, elle constitue un moyen d'investigation efficace et non destructif pour différents types d'éléments et composés, minéraux ou organiques et elle représente une importance cruciale pour les astronomes qui estime que 98 % des photons émis par le Big Bang se trouvent dans ce domaine de fréquences. Malheureusement, à l'heure actuelle, le manque de sources et détecteurs facilement exploitables, intégrables et fonctionnant à température ambiante ne permet pas l'utilisation du domaine térahertz à grande échelle. Un nouveau phénomène physique exploitable tel que les oscillations d'ondes de plasma dans les nanotransistors représente une piste prometteuse pour combler ce manque. Ce phénomène étudié de manière analytique dans le milieu des années 1990, a donné lieu à un modèle qui reste très loin de la réalité physique et des conditions expérimentales. Des expériences récentes effectuées à température ambiante ont permis de montrer la possibilité d'exciter des oscillations d'ondes de plasma à l'intérieur d'un canal de HEMT par une radiation THz directe. Ce travail se propose de réaliser une étude systématique des transistors sous excitation effectuée par battement optique térahertz. Ceci afin de mieux comprendre et exploiter les ondes de plasma dans les nanotransistors à effet de champ. Cela nous a conduit à étudier l'effet des paramètres géométriques et physiques du transistor comme les longueurs de grille, les longueurs des cap-layers, la tension de drain et la tension de grille. En parallèle à ce travail expérimental un modèle hydrodynamique pseudo-2D était utilisé pour confronter l'ensemble des résultats pour une meilleure compréhension des phénomènes physiques. Ce travail a permis d'accéder à une compréhension et une description fines du phénomène d'excitation des ondes de plasma. ceci a permis d'initier l'étude de nouveaux dispositifs tel que un émetteur à base d'un transistor HEMT assisté par battement optique et la réalisation d'un mélangeur hétérodyne d'une radiation térahertz transposé par un battement optique en une fréquence intermédiaire plus basse et facilement exploitable. / The terahertz range covers the electromagnetic spectrum for frequencies between 300 GHz and 30 THz. It presents a strong interest in the scientific community for several reasons: Terahertz carriers allow for high-speed free-space telecommunications; Terahertz radiations can be used for efficient and non-destructive characterization of various components and materials (minerals or organic); Terahertz detection is of major interest for astronomers as 98 % of photons emitted since the Big Bang are in this frequency domain. Unfortunately, the lack of adequate sources and detectors, i.e. room-temperature-operating, low-cost and integrated, strongly limits the use of terahertz radiations for the above-mentioned applications. A new physical phenomenon called plasma waves in nanotransistors is very promising for the realization of terahertz sources and detectors. This new phenomenon was proposed in the mid-1990s on the basis of analytical calculations, although the model was rather simplified and it did not take into account the actual experimental conditions. Recent experiments performed at low and room temperature demonstrated the feasibility to excite plasma waves in the channel of a high-electron-mobility transistor (HEMT), using a THz-radiation excitation.This work presents a different way to excite this plasma wave by using an optical beating excitation. A systematic study of nanometric transistors under optical excitation to better understand and exploit plasma waves is carried on. The effects of geometrical parameters such as transistor gate length or cap-layer length are investigated. The dependence of the plasma waves on different electrical parameters such as drain voltage and gate voltage is also presented. Along with this experimental work, a pseudo-two-dimensional hydrodynamic simulator was developed to analyze the physical processes in the transistors on a more rigorous theoretical basis than the simplified analytical model. As a result of this joint experimental and theoretical investigation, we achieved a better understanding and an accurate description of the complex mechanism of plasma waves excited in field-effect transistors. Finally, we propose new structures to be used, from one hand, as a monochromatic terahertz source based on a HEMT excited by an optical beating, and,from the other hand, a spectrally-resolved heterodyne detector based on the mixing between the terahertz radiation to be analyzed and an optical beating used as a tunable local oscillator.

Ce manuscrit traite de l'étude métrologique d'un spectromètre Terahertrz (THz), de la caractérisation et de la quantification de produits pulvérulents par spectroscopie THz. Le sujet a été orienté afin de fournir les études préliminaires nécessaires à une thématique visant la détection de pesticides sur les aliments, à savoir la caractérisation métrologique de l'appareil (études de répétabilité, sensibilité...) ainsi que la faisabilité de la quantification de produits et l'application de méthodes chimiométriques lors du prétraitement des spectres. La thèse est ordonnée autour de trois publications. La première publication consiste en une revue de littérature servant à faire le point sur les applications concrètes existant en spectroscopie THz. La seconde porte sur la première partie de notre travail, à savoir la caractérisation métrologique du spectromètre THz sur lequel nous avons effectué nos mesures. Enfin, la troisième porte sur l'aspect quantification de la spectroscopie THz et la possibilité d'appliquer les mêmes principes et techniques chimiométriques qu'en spectroscopie infrarouge. / This manuscript concerns the metrological study of a Terahertz (THz) spectrometer, the characterization and the quantification of powder products by THz spectroscopy. The subject has been aimed to give preliminary analysis to a wider thematic of pesticides detection on aliments, which implies the metrological characterization of the device (repeatability, sensitivity...) and the quantification feasibility of these products and the application of chemometrics methods for spectral pretreatment. The thesis is organized around three publications. The first publication is a literature review, which aims to list but a few of the concrete applications of THz spectroscopy. The second one concerns the metrological characterization of the THz spectrometer we worked on. Lastly, the third one deals with the quantification aspect of THz spectroscopy and the possibility of using the same principles and chemometrics techniques that are used in infrared spectroscopy.

Ce travail de thèse a permis de développer un système de microscopie en champ proche terahertz en régime continu. Deux principales configurations ont été étudiée, l'un utilisant un sonde à ouverture et l'autre utilisant une pointe. Lors du développement de ce système, l'utilisation de guides d'onde de surface cylindriques (modes de Sommerfeld) a été nécessaire et une étude de ces modes a été faite tant sur le plan théorique qu'expérimental. / We developed two configurations of terahertz near field microscope. Th first one use an aperture and the other use a tip. We studied Sommerfeld wire waves.

L'objet de cette thèse vise à montrer expérimentalement l'amplification dans le domaine terahertz d'échantillons à base de puits quantiques en nitrure de gallium (GaN), maintenus à basses températures (< 100 K), grâce au mécanisme physique de "résonance du temps de transit des phonons optiques". Po ur ce faire, un banc expérimental permettant de mesurer le spectre en transmission des échantillons dans différentes gammes de fréquences (0.220-0.325, 0.843-1.100 et 0.7-1.7 THz suivant la source utilisée), et sous différentes conditions (température, orientation, champ électrique appliqué) a été développé. Un deuxième banc, servant à mesurer les caractéristiques courant-tension en régime continu ou pulsé a également été réalisé en vue de l'étude électrique des composants à basses températures. Les résultats montrent l'existence d'un effet conséquent sur le spectre de transmission au fur et à mesure que le champ électrique appliqué augmente. / The objective of this thesis is to experimentally demonstrate the amplification in the terahertz frequency domain by quantum wells of gallium nitride (GaN), maintained at low temperatures (< 100 K), thanks to the so called "optical phonon transit time resonance" mechanism. To achieve that goal, an experimental setup have been developed to measure the transmission spectra of the samples under study in different frequency bands (0.220-0.325, 0.843-1.100, and 0.7-1.7 THz depending on the source), and under different experimental conditions (temperature, orientation, applied electric field). Besides this first setup, another bench have been developed to measure the DC and pulsed current-voltage characteristics at low temperatures. The results show a significant enhancement on the transmission spectra as the applied electric field is increased.