Propriedades ópticas e termoluminescentes (TL) em cristais de BaF IND.2 não dopados (ND I, ND II e ND III), bem como dopados com 20, 50, 80, 130 e 200 ppm de Dy POT.3+, foram investigadas. Como é conhecida na literatura, a preparação de amostras puras é quase impossível. Por isso, com exceção da amostra ND I, todas as nossas amostras apresentaram em maior ou menor grau a presença de íons Ce POT. 3+. A amostra ND I mostrou-se ser a mais \"pura\" de todas. As irradiações e as medidas de absorção óptica (AO) foram realizadas a temperatura ambiente. As curvas de emissão TL das amostras ND II e III apresentaram emissões mais intensas do que a da ND I, indicando que estas possuem maior conteúdo de Ce POT.3+. A emissão TL das amostras dopadas com Dy POT.3+ cresceu com a concentração até perto de 50 ppm, estacionando para concentrações acima desse valor. Foram observados picos TL nas seguintes faixas de temperatura (taxa de aquecimento: 1,7 °C/s): pico 1, 70°C (apenas ND); pico 2, 120-160 °C; pico 3, 190-210 °C e pico 4, em torno de 250°C. Os picos mais intensos (2 e 3) cresceram linearmente, de 1 a 10 Gy; supralinearmente de 10 a 750 Gy e gradualmente saturaram-se após 750 Gy. A decomposição espectral desses picos TL, das amostras dopadas com Dy POT.3+, era composta pelas emissões dos íons Dy POT.3+ (479 e 570 nm) e dos íons Ce POT.3+ (330 nm), bem como por uma banda larga entre 350-500 nm. Esta última emissão também compôs o espectro da emissão TL das amostras não dopadas. O espectro de AO da amostra ND I não mostrou nenhuma banda de absorção antes ou após irradiação, confirmando seu grau de pureza. Em contrapartida, os espectros de AO das amostras ND II e III e daquelas dopadas com Ce POT.3+ mostraram bandas originadas por transições eletrônicas 4f POT.1 7 5d POT.1 dos íons Ce POT.3+ e de seus aglomerados (200, 220, 245, 290 e 330 nm) antes e após irradiação. Bandas características dos íons Dy POT.2+ (transições 4f POT.10 7 4f POT.9 5d POT.1: 830, 672, 550, 440, 302, 272 e 200 nm) foram induzidas pela irradiação nos espectros de AO das amostras dopadas com Dy POT.3+. A radiação também induziu o aparecimento de bandas largas nos espectros de AO das amostras ND II e ND III (300, 460 e 700 nm). Provavelmente, estas bandas sejam devido aos íons Ce POT.2+, centros fotocrômicos (um íon Ce POT.3+ adjacente a uma vacância de um íon F- que armadilhou dois elétrons) e centros fotocrômicos ionizados. Correlações entre as bandas de AO induzidas pela radiação e os picos TL foram encontradas devido a monitorização destas bandas após as amostras serem submetidas a sucessivos tratamentos térmicos isócronos, Foram propostos mecanismos para a emissão TL das amostras não dopadas e dos picos TL em 150 °C e 200 °C das amostras dopadas com Ce POT.3+. / Optical and thermoluminescent (TL) properties of undoped BaF2 crystals (ND I, ND II and ND III), as well as of those doped with 20, 50, 80, 130 and 200 ppm of Dy3+ have been investigated. It is known in literature that the preparation of pure samples is almost impossible. Hence, the crystals here investigated contain Ce3+ , except the ND I sample. This sample is the purest one as optical absorption (OA) and TL measurements indicated. The 60CO gamma-irradiation and OA measurements were carried out at room temperature. The TL glow curves of ND II and III samples presented emission intensity much larger than that of ND I, indicating that they contain larger amount of Ce3+ ions. The TL response of Dy-doped samples increased from 20 to 50 ppm, but from 50 ppm on it kept constant . Following TL peaks were observed (heating rate: 1.7 °C/s): peak 1, 70 °C (only ND 1); peak 2, 120-160 °C; peak 3, 190-210 °C and peak 4, around 250 °C. The more intense TL peaks (2 and 3) grew linearly for dose below 10 Gy, supralinearly between 10 and 750 Gy and gradually saturated beyond 750 Gy. The emission spectra of these TL peaks in the Dy3+ doped samples, was composed of 479 and 570 nm bands due to Dy3+ and 330 nm band due to Ce3+ emissions, as well as a large band between 350-500 nm. This last emission was also observed in the TL emission spectra of undoped samples. The OA spectrum of ND I sample presented hardly any absorption band, before or after irradiation. On the other hand, the OA spectra of ND II, III and Dy3+ doped samples showed bands arising from 4f1 5d1 transitions of Ce3+ ions and their clusters (200, 220, 245, 290 and 330 nm), before and after irradiation. Characteristic bands of Dy2+ ions (4f10 4f9 5d1 transitions: 830, 672, 550, 440, 302, 272 and 200 nm) were induced by irradiation in the OA spectra of Dy3+-doped samples. The radiation also induced broad bands in the OA spectra of ND II and III samples (300, 460 and 700 nm). Probably, these bands are due to Ce2+, photochromic centers (a Ce3+ ion adjacent to a anion vacancy that has trapped two electrons) and ionized photochromic centers. The correlations between the induced OA bands and the TL peaks were found by isochronal annealings. TL emission mechanism in undoped samples due to Ce3+ ions and of TL peaks at 150 °C and 200 °C in Dy-doped samples have been proposed

Neste trabalho faz-se uma analise teórica das curvas de emissão termoluminescente (TL) e das intensidades TL em função da dose da radiação, utilizando o chamado modelo de Sistema de Multi-armadilhas Interativas (SMAI). Esse modelo considera a participação de várias armadilhas (de elétrons para visualizar, mas, que pode ser, de buracos), entre as quais aquelas termicamente ativas (ATA), que dão origem ao pico TL com máximo em temperatura Tm; as armadilhas rasas (ARA), cujos picos TL ocorrem em T<Tm; as armadilhas profundas termicamente desconectadas (APTO), cujas energias de ativação são maiores do que a das ATA, por isso, termicamente estáveis, daí o nome de desconectadas e, por fim, centros de recombinações (CR) de vários tipos, isto é, de diferentes profundidades. Sem perda de generalidade, nos cálculos numéricos foram restritos a uma ATA, a um tipo de APTO e a um de CR. As armadilhas ARA não afetam em nada a emissão TL em questão e não foram incluídas na análise. A discussão do problema da emissão TL envolve, é claro, vários parâmetros; são eles: a energia de ativação E, o fator de freqüência se pré-exponencial s\', a ordem de cinética b, as concentrações das armadilhas ocupadas ou não e dos centros de recombinação, secções de choque de captura das cargas pelas armadilhas e pelos centros de recombinação e velocidade v de cargas livres durante suas transições. A atenção é concentrada no estágio da emissão da luz TL por aquecimento (esse é o processo de leitura TL), descrevendo, com um sistema de equações diferenciais, o movimento dos portadores de carga de armadilhas em que estão aprisionados até serem capturados pelos CR, passando, porém, pela banda de condução envolvendo os parâmetros acima listados. A grande discussão que tem sido travada se refere ao estagio em que, os portadores de carga liberados das armadilhas, pelo calor, passam pela banda de condução. Foram introduzidas, então, por outros autores, as condições de quase­ equilibrio (QE), que permitem encontrar expressões analítica da intensidade I da luz TL emitida. Sem QE, é necessário resolver numericamente o sistema de equações diferenciais. Na realidade, o que aqui foi feito consistiu em resolver numericamente essas equações diferenciais, usando o método de Runge-Kutta e comparar com as soluções analíticas obtidas com o uso das condições QE. Em particular, dessas comparações, foram analisadas quando e sob que condições, a aproximação QE é válida. A supralinearidade observada experimentalmente é aqui explicada satisfatoriamente com hipótese de armadilhas profundas termicamente desconectadas, porém, capazes de capturar as cargas liberadas das armadilhas pelo aquecimento, durante a leitura TL. Sabe-se que a supralinearidade foi no inicio, considerado acontecer durante a irradiação. Há, porém, dados experimentais que mostram que a supralinearidade não pode acontecer na fase de irradiação do material, baseado na observação de que o mesmo centro responsável pela termoluminescência e pela absorção ótica cresce linearmente com a dose da radiação, fato comprovado pelo crescimento linear da banda de absorção resultante desses centros. / Theoretical analysis of thermoluminescence (TL) glow curves and TL intensity as function of radiation dose was carried out using the so called System of lnteractive Multi­ Traps (SIMT). In this model, interaction between different traps and different recombination centers during heating process for TL reading is considered. Thermally active traps (TAT) that give rise to TL peaks at temperature Tm, shallow traps (ST) with peak temperature Tm are the participating traps. Recombination centers, also, take part in the TL emission. Shallow traps are shown not to contribute, however, deep traps contribute in two senses: (i) through charge neutrality, (ii) they can capture charge carriers liberated during TL readout stage. Deep traps are, on the other hand, stable at TL readout temperature, hence, they are named thermally disconnected deep traps (TDDT). Although, there can be traps and recombination centers of different depths, without loss of generality only one kind of TDDT and one kind of CR are here considered in the numerical or analytical calculation. Several parameters are involved in the thermoluminescence: activation energy E, frequency factor s and pre-exponencial factor s\' , kinetic order b, concentration of filled or non filled traps and recombination centers, capture cross section of traps and recombination centers and velocity v of free carriers during their transportation. The process of TL emission, involving above parameters, is described by a set of differential equations called rate equations, starting from liberation of charge carriers from traps until their capture by recombination centers. Passing through conduction band is an important step in the process. There has been a wide discussion on approximation called Quase­ Equilibrium (QE) connected with the population of free carriers in conduction band during readout process. Such approximation enables one to obtain from the rate equations, analytical expression for TL intensity. Here, the rate equations within the trame of SIMT were solved numerically using Runge-Kutta method and detailed comparison was performed to discuss under which conditions QE conditions are valid. The supralinearity found in most of actual TL phosphors is satisfactorily explained assuming interactive deep traps, which can capture free charges liberated by TAT traps. lnitially, it was believed that the supralinearity is induced during the irradiation of the TL crystal. Experimental evidences were then found that a same center responsible for TL emission and optical absorption presented a linear growth with dose shown by its optical absorption band.

Atualmente a maior parte dos tratamentos radioterápicos é feita através de irradiações com feixes de fótons de alta energia. Esses feixes se originam em fontes radioativas (de nuclídeos como o cobalto 60) ou são gerados em aceleradores lineares de elétrons. Para as medidas dosimétricas nesses feixes, uma das técnicas mais utilizada é a termoluminescência (TL) e, para a correta utilização dos dosímetros termoluminescentes (TLDs), é necessário conhecer suas características dosimétricas como, por exemplo, a variação da sua resposta com a energia do feixe de radiação. O objetivo desse trabalho foi estudar essa dependência energética da resposta TL de diversos materiais quando irradiados em feixes de fótons de alta energia. Para isso, foram obtidas curvas de resposta TL em função da dose absorvida em água para os LDs de LiF:Mg, Ti (TLD-100), fluorita natural brasileira, CaSO4:Dy, Mg2SiO4:Tb e l2O3:C irradiados em feixes gama de 60Co e de raios X de aceleradores lineares com potenciais de aceleração nominais de 6, 10, 15 e 18 MV. O estudo foi feito em uma faixa de doses equivalente à utilizada em fracionamentos padrão de tratamentos de radioterapia e os resultados demonstram que, nessas condições, não há variação maior que 3% na resposta TL em função da energia dos fótons. A relação entre a deposição e doses nos TLDs e a deposição de doses na água em função da variação da energia oi estudada por simulação de Monte Carlo (MC), através do código PENELOPE, e os resultados foram coerentes com os resultados experimentais. Os TLDs também foram irradiados com nêutrons térmicos e epitérmicos e apresentaram sensibilidade a esse tipo de radiação. No entanto, a coerência dos resultados experimentais e de MC (que não levaram em conta a presença de nêutrons), o estudo da variação da sensibilidade relativa com a energia e a análise das curvas de emissão dos TLDs levam à conclusão e que a influência na resposta TL devida a nêutrons que contaminam os feixes de fótons estudados, é desprezível para todos os materiais. Os resultados desse trabalho indicam que, para a faixa de doses e energias utilizadas rotineiramente na radioterapia, os TLDs de LiF:Mg, Ti (TLD-100), fluorita natural brasileira, CaSO4:Dy, Mg2SiO4:Tb e Al2O3:C podem ser utilizados sem a aplicação de fatores de correção para a energia do feixe. / Currently the majority of radiotherapy treatments are done by irradiation with high energy photon beams. These beams are emitted by radioactive sources (of nuclides such as cobalt 60) or generated in electron linear accelerators. For dosimetric measurements on these beams, one of the most used techniques is the thermoluminescence (TL). For the correct use of the thermoluminescent dosimeters (TLDs), it is necessary to know their dosimetric properties like, for example, the variation of their response with the energy of the radiation beam. The purpose of this study was to assess the energy response of various TL materials when irradiated with high energy photon beams. So, curves relating the TL response and absorbed dose to water were obtained for LiF:Mg, Ti (TLD-100), Brazilian natural fluorite, CaSO4:Dy, g2SiO4:Tb and Al2O3:C TLDs irradiated with gamma rays from a 60Co source and linear accelerator X ray beams with nominal accelerating potential of 6, 10, 15 and 18 MV. The study was done in a dose range similar to that used in standard fractionated radiotherapy treatments and the results show that under these conditions, there is no variation larger than 3% in the TL response as a function of photon energy. The relationship between the dose deposition in the TLD and the dose deposition in water in function of the photon energy was studied by Monte Carlo method (MC), using the PENELOPE code system, and the results were consistent with the experimental outcomes. The TLDs were also irradiated with thermal and epithermal neutrons and proved to be sensitive to them. However, the consistency of the experimental and MC results (which did not take into account the presence of neutrons), the study of the variation in TL relative sensitivity with the beam energy, and the TLD glow curve shape analysis lead to the conclusion that the influence on TL response due to neutron contamination in the therapeutic photon beams is negligible for all materials. The results indicate that for the range of doses and energies used routinely in radiotherapy, the LiF:Mg, Ti (TLD-100), Brazilian natural fluorite, CaSO4:Dy, Mg2SiO4:Tb and Al2O3:C TLDs can be used without applying any correction factors for the beam energy.

Submitted by Natalia de Souza Gonçalves (natalia.goncalves@ufpe.br) on 2015-05-08T14:21:16Z No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) dissertação_315_PROTEN_Juliana_Bibiano_Fev2015.pdf: 4075493 bytes, checksum: efb8b7c3781086360877f05cbce1fac8 (MD5) / Made available in DSpace on 2015-05-08T14:21:16Z (GMT). No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) dissertação_315_PROTEN_Juliana_Bibiano_Fev2015.pdf: 4075493 bytes, checksum: efb8b7c3781086360877f05cbce1fac8 (MD5) Previous issue date: 2015-02-06 / CAPES / Características termoluminescentes (TL) e de luminescência opticamente estimulada (LOE) de fluoritas naturais (CaF2) de três minas brasileiras foram investigadas com o objetivo de verificar a possibilidade de utilizar o material para a dosimetria de radiação gama. Embora a resposta de TL do CaF2 seja bem conhecida, existem poucos estudos relatando as propriedades LOE desse mineral. As amostras de fluorita investigadas neste estudo são procedentes de três estados brasileiros: Bahia (de coloração roxa), Rio Grande do Norte (verde clara) e Santa Catarina (cor verde escura). Difratogramas de raios X foram obtidos para verificar que as amostras eram fluoreto de cálcio (CaF2). Para avaliar a respostas TL e LOE, fragmentos de cristais de fluorita foram manualmente moídos, utilizando um almofariz e pistilo de ágata, e peneirados na faixa de tamanho de grão 75 x 150 μm. Posteriormente, as pastilhas de fluorita foram fabricadas através de prensagem de uma mistura homogênea de fluorita particulada e PTFE floculado (DuPont) em temperatura ambiente. A proporção de fluorita: PTFE na mistura era de 70%:30%, em massa. Vinte e cinco pastilhas com cerca de 50 mg, 6 mm de diâmetro e 1 mm de espessura foram produzidas para cada tipo de fluorita investigada. Para avaliar a curva de emissão TL, as pastilhas foram irradiadas com radiação gama com feixe de 137Cs numa faixa de doses de 10 a 50 mGy, e o sinal TL foi medido numa leitora Harshaw-Bicron, modelo 3500. Os resultados mostraram curvas de emissão TL apresentam diferentes picos dependendo da coloração e da origem da amostra de fluorita. A estimulação para medições do sinal LOE foi realizada com LEDs azuis que têm um comprimento de onda de 470 nm e a estimulação foi no modo contínuo. Os resultados mostraram que a fluorita verde clara do RN é mais sensível do que a fluorita roxa da BA e do que a verde escura de SC tanto para as respostas TL e LOE. O efeito da leitura LOE no sinal TL também foi investigado e observou-se que os todos os picos TL são afetados pela leitura LOE realizada previamente, mas eles não são eliminados. Estes resultados demonstraram que é possível reutilizar para leitura TL um dosímetro que já tenha sido lido através da LOE.

Made available in DSpace on 2014-06-12T17:34:40Z (GMT). No. of bitstreams: 2 arquivo1984_1.pdf: 2960442 bytes, checksum: 79a756c68336d58b854cdb8661b3748d (MD5) license.txt: 1748 bytes, checksum: 8a4605be74aa9ea9d79846c1fba20a33 (MD5) Previous issue date: 2010 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / Recentemente, medidas da emissão TL realizadas em cristais de quartzo natural sensibilizado, mostraram resultados bastante favoráveis à sua aplicação como dosímetro TL. Também foi observado que a resposta TL do quartzo depende da concentração de impurezas e da procedência dos cristais. Estudos mostram que a utilização de materiais particulados contribui para uma diminuição da dispersão na resposta TL, o que permitiria a utilização de cristais de quartzo com distribuição heterogênea de impurezas. Assim, o objetivo deste trabalho foi desenvolver um procedimento para produção de discos de quartzo policristalinos e analisar a resposta TL em função do tamanho de partícula visando aplicações dosimétricas. Para tal, fragmentos de um bloco de quartzo natural procedente do município de Solonópole (Estado do Ceará, Brasil) foram cominuídos e classificados em dez faixas granulométricas, entre 38 e 4760 m. Parte do material particulado de cada faixa foi exposto a uma dose de 25 kGy utilizando uma fonte de 60Co e então submetido a três tratamentos térmicos consecutivos a 400 oC durante 1 hora. Após a sensibilização, foi constatado que a intensidade TL cresce com o aumento do diâmetro médio das partículas (Dm) de 18 para 304 &#956;m. Entretanto, uma queda acentuada na intensidade TL foi observada para partículas com Dm > 304 &#956;m. Este comportamento foi explicado pela baixa intensidade do sinal RPE associado aos centros E 1 perturbados pelo germânio substitucional. Nesta etapa, concluiu-se que partículas de quartzo sensibilizado com Dm entre 138 e 304 &#956;m são recomendadas para utilização na dosimetria TL, e por esta razão, foram as escolhidas para a obtenção de discos policristalinos. Para produzir discos coesos de 6 mm de diâmetro, aglomerantes de natureza mineral e orgânica foram testados. Depois de definida a combinação adequada granulometria-aglomerante, discos quartzo-Teflon na proporção 1:1 foram produzidos por compactação em uma matriz metálica e posterior tratamento térmico a 400 oC durante 6 horas. A integridade dos discos produzidos foi caracterizada por meio de ensaios vibratórios e medidas de perda de massa, perfilometria de contato e microscopia eletrônica de varredura. Por sua vez, as propriedades dosimétricas foram caracterizadas pela análise da reprodutibilidade, estabilidade e sensibilidade do pico TL a 310 oC; da resposta TL vs. dose entre 0,5 e 200 mGy e da dependência energética para raios X e raios . Constatou-se que os discos quartzo-Teflon apresentaram reprodutibilidade melhor que 10%, maior sensibilidade que dosímetros LiF:Mg,Ti, estabilidade do sinal TL equivalente ao BeO e CaSO4;Dy e menor dependência energética que dosímetros CaSO4:Dy e CaF2:Dy. Portanto, a sensibilidade e linearidade da resposta TL do quartzo sensibilizado, associada à simplicidade do método de preparação proposto e a quantidade de ocorrências deste recurso mineral no Brasil, corroboram a viabilidade de utilização de discos quartzo-Teflon e também do quartzo particulado com Dm entre 138 e 304 &#956;m para dosimetria TL das radiações ionizantes

Atualmente a maior parte dos tratamentos radioterápicos é feita através de irradiações com feixes de fótons de alta energia. Esses feixes se originam em fontes radioativas (de nuclídeos como o cobalto 60) ou são gerados em aceleradores lineares de elétrons. Para as medidas dosimétricas nesses feixes, uma das técnicas mais utilizada é a termoluminescência (TL) e, para a correta utilização dos dosímetros termoluminescentes (TLDs), é necessário conhecer suas características dosimétricas como, por exemplo, a variação da sua resposta com a energia do feixe de radiação. O objetivo desse trabalho foi estudar essa dependência energética da resposta TL de diversos materiais quando irradiados em feixes de fótons de alta energia. Para isso, foram obtidas curvas de resposta TL em função da dose absorvida em água para os LDs de LiF:Mg, Ti (TLD-100), fluorita natural brasileira, CaSO4:Dy, Mg2SiO4:Tb e l2O3:C irradiados em feixes gama de 60Co e de raios X de aceleradores lineares com potenciais de aceleração nominais de 6, 10, 15 e 18 MV. O estudo foi feito em uma faixa de doses equivalente à utilizada em fracionamentos padrão de tratamentos de radioterapia e os resultados demonstram que, nessas condições, não há variação maior que 3% na resposta TL em função da energia dos fótons. A relação entre a deposição e doses nos TLDs e a deposição de doses na água em função da variação da energia oi estudada por simulação de Monte Carlo (MC), através do código PENELOPE, e os resultados foram coerentes com os resultados experimentais. Os TLDs também foram irradiados com nêutrons térmicos e epitérmicos e apresentaram sensibilidade a esse tipo de radiação. No entanto, a coerência dos resultados experimentais e de MC (que não levaram em conta a presença de nêutrons), o estudo da variação da sensibilidade relativa com a energia e a análise das curvas de emissão dos TLDs levam à conclusão e que a influência na resposta TL devida a nêutrons que contaminam os feixes de fótons estudados, é desprezível para todos os materiais. Os resultados desse trabalho indicam que, para a faixa de doses e energias utilizadas rotineiramente na radioterapia, os TLDs de LiF:Mg, Ti (TLD-100), fluorita natural brasileira, CaSO4:Dy, Mg2SiO4:Tb e Al2O3:C podem ser utilizados sem a aplicação de fatores de correção para a energia do feixe. / Currently the majority of radiotherapy treatments are done by irradiation with high energy photon beams. These beams are emitted by radioactive sources (of nuclides such as cobalt 60) or generated in electron linear accelerators. For dosimetric measurements on these beams, one of the most used techniques is the thermoluminescence (TL). For the correct use of the thermoluminescent dosimeters (TLDs), it is necessary to know their dosimetric properties like, for example, the variation of their response with the energy of the radiation beam. The purpose of this study was to assess the energy response of various TL materials when irradiated with high energy photon beams. So, curves relating the TL response and absorbed dose to water were obtained for LiF:Mg, Ti (TLD-100), Brazilian natural fluorite, CaSO4:Dy, g2SiO4:Tb and Al2O3:C TLDs irradiated with gamma rays from a 60Co source and linear accelerator X ray beams with nominal accelerating potential of 6, 10, 15 and 18 MV. The study was done in a dose range similar to that used in standard fractionated radiotherapy treatments and the results show that under these conditions, there is no variation larger than 3% in the TL response as a function of photon energy. The relationship between the dose deposition in the TLD and the dose deposition in water in function of the photon energy was studied by Monte Carlo method (MC), using the PENELOPE code system, and the results were consistent with the experimental outcomes. The TLDs were also irradiated with thermal and epithermal neutrons and proved to be sensitive to them. However, the consistency of the experimental and MC results (which did not take into account the presence of neutrons), the study of the variation in TL relative sensitivity with the beam energy, and the TLD glow curve shape analysis lead to the conclusion that the influence on TL response due to neutron contamination in the therapeutic photon beams is negligible for all materials. The results indicate that for the range of doses and energies used routinely in radiotherapy, the LiF:Mg, Ti (TLD-100), Brazilian natural fluorite, CaSO4:Dy, Mg2SiO4:Tb and Al2O3:C TLDs can be used without applying any correction factors for the beam energy.

No presente trabalho, foi montado um sistema de eletrodifusão para o estudo dos efeitos da substituição de íons alcalinos, presentes no canal estrutural, por íons de hidrogênio (H POT. +), nas propriedades termoluminescentes e ópticas do quartzo. A corrente elétrica de eletrólise apresenta, na parte inicial de aquecimento, um ombro ou pico de corrente. Através da análise do comportamento deste pico e informações obtidas de dados de absorção óptica na região espectral do infravermelho, concluiu-se que o pico presente na curva inicial de eletrólise se deve ao complexo [AL POT. 3+/M POT. +]. As medidas de termoluminescência e absorção óptica na região espectral do visível e ultra-violeta foram feitas em amostras de quartzo eletrodifundidos e não eletrodifundidos e chegou-se à proposição de uma reação envolvendo os alcalinos presentes no canal. Nesta reação, os íons alcalinos fazem o papel de centros armadilhadores de íons de oxigênio O POT. produzidos pela radiação ionizante, e estabilizadores de vacâncias de oxigênio. O aquecimento, em tomo de 300 GRAUS C, provoca a desestabilização desses centros armadilhadores, liberando os íons alcalinos que reagem com os defeitos [ALO IND. 4] POT. 0 emitindo luz TL. Aproveitando a existência de canais estruturais, semelhantes ao quartzo, tentou-se eletrodifundir H POT + no berilo. Através de medidas de termoluminescência e corrente inicial de eletrólise, discute-se a possibilidade da existência do defeito [FE POT. 3+/M POT. +] no berilo. / A system of electrodiffusion was made in the laboratory to investigate effects of exchanging alkali ions, usually present in the structural channels by protons, in the optical and thermoluminescent properties of quartz. In the initial part of heating, the sweeping current presents a peak at about 350 GRAUS C. The analysis of the behaviour of this peak with additional data of optical absorption in the region of infrared, it was concluded that the peak at 350 GRAUS C of the current is due to [AL POT. 3+/M POT. +] system. Thermoluminescence and optical absorption spectra in the visible and ultraviolet light region for swept and unswept quartz were compared. Based on this comparison it was shown that, once irradiated to gama- or X-rays, alkali ions are removed from [AL POT. 3+/ M POT. +] and either couple to o ions or capture electron and become interstitial alkali atom, leaving, further, [ALO IND. 4] POT. 0 hole center. Heating at about 300 GRAUS C electrons from M POT 0 or M POT +O POT recombine with holes in [ALO IND. 4] POT. 0, emitting TL light, besides regrouping Al POT. 3+ and M POT. + to reform [Al POT. 3+/M POT. +] system by coulomb attraction. The electrodiffusion experiment was extended to beryl crystal, because beryl has also structural channels. To explain initial sweeping current behaviour as well as thermoluminescent property a mechanism involving [FE POT. 3+/M POT. +] system is proposed.

Vidros boratos contendo óxidos modificadores vêm sendo estudados por apresentarem um número atômico efetivo próximo ao do tecido humano, o que os tornam materiais interessantes para o desenvolvimento de dosímetros termoluminescentes. O objetivo deste trabalho foi estudar as propriedades térmicas e estruturais do sistema xCaB4O7-(100-x)CaB2O4, com x variando de 0 a 100 % em massa. As amostras sem dopantes foram previamente estudadas a fim de determinar uma composição que apresentasse a melhor resposta termoluminescente (TL) para a inclusão do íon Dy como dopante e Li como co-dopante, aumentando a eficiência TL da mesma. Pelo método de fusão e moldagem, foram obtidos amostras vítreas e vitrocerâmicas. A fase cristalina presente nas amostras vitrocerâmicas foi determinada por difratometria de raios X e identificada como fase única CaB2O4. A composição vitrocerâmica 20CaB4 (% em massa) apresentou a melhor resposta TL, sendo dopada com Dy e co-dopada com Li para o estudo das propriedades dosimétricas. Este estudo mostrou uma resposta linear num intervalo de 5 a 70 minutos de exposição à radiação ultravioleta e uma boa reprodutibilidade do sinal TL provando ser um material promissor para a utilização em dosimetria pessoal e clínica. / Borate glasses containing modified oxides have been studied on account of their effective atomic number close to that of the human tissue, what makes them interesting materials for the development of the thermoluminescent dosimeters. The purpose of this work was to study the thermal and structure properties of the xCaB4O7-(100-x)CaB2O4 system with x ranging from 0 to 100 wt%. The undoped samples were previously studied in order to determine a composition that would present a better thermoluminescent response for the incluision of the Dy íon as dopant and Li as co-dopant, thus increasing its TL efficiency. By the melting/molding method, the glass-ceramic samples was determined by the X-ray difractometry and identified as a unique CaB2O4 phase. The glass-ceramic 20 CaB2O4 (wt%) composition presented the best TL response being doped with Dy and co-doped with Li for the study of the dosimetric properties. This study has shown a linear response within an interval of 5 to 70 minutes of exposure to the UV radiation and good reproducibility of the TL signal, thus proving to be a promising material for using in the personal and clinical dosimetry.

No presente trabalho, foram investigadas propriedades de absorção óptica e termoluminescência para sete variedades de quartzo natural brasileiro (Azul, com enxofre, leitoso, rosa, verde, vermelho e preto). Para efeitos comparativos, empregou-se o quartzo hialino e o sintético, ambos na fase alfa. Ametista e citrino não foram estudados devido ao número grande de relatos na literatura destes materiais. A difração de raios-X mostrou que todas as variedades de quartzo estudadas possuem a mesma estrutura padrão de quartzo. A composição das amostras obtidas por Fluorescência de Raios-X e Espectroscopia de Massas com Plasma (ICP-MS), revelam a presença de Al2O3 e Na2O em todas as variedades além de concentrações de Ca, Zn, Zr e Ba. Os picos TL nas curvas de emissão são discrepantes das curvas usualmente encontradas na literatura, com picos em 1100C, 2200C e 3250C. Apenas o pico em 1100C é comum a todas as amostras. Em relação à forma das curvas de emissão também existe discrepância. O comportamento da intensidade TL em função da dose, para picos em 2200C e 3250C é singular para cada amostra, de forma que o comportamento linear-supralinear-sublinear é observado apenas nos picos em 2200C para amostras de quartzo azul e hialino. O pico em 3250C, apresenta em praticamente todas as amostras, um terceiro estágio de crescimento com a dose. Admiti-se que o segundo estágio, que é da supralinearidade, é causado pela criação de novas vacâncias de oxigênio pela radiação, o segundo estágio é seguido de outro não-linear. Aqui se propõe um modelo em que a radiação cria novas vacâncias, dentro do grupo de tetraedros SiO4, do qual se formou a vacância de oxigênio. O germânio, no presente trabalho, possui concentrações baixíssimas em amostras como o quartzo leitoso e quartzo com enxofre, de maneira que não apresenta correlação com o pico de 110°C, conforme descrito na literatura, pois ambas amostras apresentam intensos picos nesta região de temperatura. Estudos de absorção óptica revelam a existência de bandas de absorção em 620, 450 e 350nm. Conforme a literatura, estas bandas são causadas pela presença do alumínio, pois crescem rapidamente com a radiação, causando a transição do quartzo hialino para quartzo fumê. Ao se comparar com amostra de quartzo artificial, com concentrações de alumínio, próximas as do hialino, a amostra não apresentou as três bandas mencionadas anteriormente, de maneira que se pode concluir que o alumínio não é o responsável por elas. Conclui-se que, as sete variedades de quartzo do presente trabalho, apresentam propriedades TL e de AO muito singulares para cada variedade, ao contrário do que se espera ao analisar os difratogramas das amostras. / Thermoluminescence and optical absorption properties of seven varieties of natural Brazilian quartz, namely, blue, sulphurous, milky, pink, green, red and black quartzs, have been investigated. For comparasion measurements were carried out also on natural alpha and synthetic quartz. Since gemological amethyst and citrine have been studied by several authors, they were not included in this work. The X Ray diffraction analysis has shown that all seven varieties of quartz have a same crystal structure of a standard sample. X Ray fluorescence and Plasma Mass Spectrometry (ICP-MS) analysis reveal Al2O3 and Na2O in all the quartz in fairly large amount, wich are essential in TL emission. Ca, Zn, Ba and Zr are also found in all the quartz samples, however several previous studies of silicate minerals indicated that they do not participate in the physical properties investigated. It is commonly known that a natural alpha quartz presents in its glow curve, 110, 220 and 325°C (sometimes replaced by 375°C) peaks. Except for 110°C peak, the two others are found is some variety but not in others. No explanation was found yet. The shape of glow curves also vary considerably from one variety to others. A striking result was obtained concerning TL response as function of radiation dose of 220°C (245°C in black quartz) and 325°C peaks. The linearsupralinear- sublinear, commonly observed in alkali halides, oxides, sulphates, etc. crystals are not observed in quartz samples except for 220°C peak in blue quartz and hyaline quartz. If linear and supralinear behavior are called first and second stage, the third stage in many of them is not sublinear, rather it keeps growing. In some cases, the first and second stages are strongly supralinear, sulphurous such as in quartz and pink quartz . In alkali halide crystal, for instance, the second stage is due to anion vacancy generated by radiation. In quartz it is due to generation of oxygen vacancy. For the third stage it is proposed that the radiation creates new oxygen vacancy in the group of SiO4 tetrahedron generating oxygen vacancy for the second stage. In the literature, one finds Ge being responsible for production of 110°C peak. The ICP-MS measurements has shown that Ge is found in all the varieties seven quartz, except in sulphurous one, but in less that 2 ppm concentration. Furthermore it was found that the 110°C peak intensity, in these quartz, has no correlation to Ge concentration, the 110°C peak has a huge intensity. Therefore, it is proposed that the oxygen removed from its normal site ends up in an intersticial position as neutral oxygen. The irradiation liberating e-h pairs enable intersticial oxygen to capture electron and became O- centre. This is the source of 110°C peak. The optical absorption spectra of alpha quartz, particularly of heavily irradiated one, show bands at 620, 450 and 350nm. They were attributed to aluminum. Similar result was found in alpha quartz, but the synthetic one with a comparable concentration of aluminum as in the natural alpha quartz did not present such bands, even after irradiation to 20 to 25kGy gamma rays. It was concluded that 620, 450 and 350nm bands are not due to aluminum. It was not found the impurities responsible for there bands. In conclusion, the seven varieties investigated, present quite different behaviour. Compared to that of the usual nature alpha quartz.

Orientador: Keizo Yukimitu / Banca: Rafael Zadorosny / Banca: Seila Rojas de Souza / Resumo: A inserção das ciências físicas tem proporcionado grande contribuição aos estudos arqueológicos com as mais distintas técnicas de datação, permitindo que os mais variados tipos de materiais encontrados possam ser datados e, consequentemente, estabelecer a relação entre as várias culturas e a sua cronologia. A técnica de datação por Termoluminescência considera que materiais cerâmicos apresentam na sua composição cristais termoluminescentes que, ao ficarem expostos à radiação ionizante, devido à presença dos radionuclídeos e os raios cósmicos, acumulam energia nos chamados níveis metaestáveis, e quando aquecido a intensidade termoluminescente emitida pela amostra é proporcional ao tempo que ficou exposto a radiação. Assim, o presente estudo trata da datação absoluta de fragmentos cerâmicos provenientes dos Sítios Arqueológicos Aguinha, Célia Maria, Pernilongo, Ragil, Turvo III e Turvo V, aplicando a datação por Termoluminescência (TL). Como consequência deste estudo forneceremos subsídios para os arqueólogos estabelecerem uma cronologia para ocupações, comparando os resultados presentes com datações já realizadas. Comparando os resultados obtidos neste trabalho, com os já realizados observamos que o fragmento do sítio Ragil, mostrou resultados que não confirma interpretação arqueológica. No entanto os demais fragmentos permitiram que os mesmos confirmassem a época de ocupação / Abstract: The insertion of the physical sciences has provided great contribution to archaeology with the most distinct studies dating techniques, allowing all kinds of materials can be found dated and consequently establish the relationship between cultures and their chronology. The thermoluminescence dating technique considers that pottery materials have in their composition thermoluminescent crystals that were exposed to ionizing radiation, due to the presence of cosmic rays and radionuclides, which accumulate this energy in the so called metastable levels, and when heated thermoluminescence intensity emitted by the sample is proportional to the time that it has been exposed to the radiation. Thus, the present study deals with the absolute dating of ceramic fragments from the Archaeological Sites Aguinha, Célia Maria, Pernilongo, Ragil, Turvo III and V, by applying dating by Thermoluminescence (TL). As a consequence, this study well provide subsidies to establish a chronology for archaeological occupations, comparing the present results with dating already performed. Comparing the results obtained in this work, we observe that already carried the fragment Site Ragil, results showed that neither confirms archaeological interpretation. However the remaining fragments allowed even confirm the time of occupation / Mestre