We present a comparative theoretical study of the transient grating coherent effects in resonant picosecond excitation-probe experiments. Signals in both the probe and conjugate directions are discussed. The effects of recombination, non-radiative scattering and spatial and orientational diffusion are included. The analysis is applied to both a molecular and to a semiconductor model. Signal contributions from concentration and orientational gratings are distinguished and their temporal natures discussed. The theory is used to explain our recent observations in germanium. Included are discussions of picosecond transient grating self-diffraction measurements that can be understood in terms of an orientational grating produced by anisotropic (in k-space) state-filling. Though there have been predictions and indirect experimental evidence for isotropic state-filling in germanium, this is the first direct experimental indication of anisotropic state-filling in a semiconductor.

The thesis is dedicated to investigation of carrier dynamics in InN, InGaN, and GaAsBi heterostructures by using light-induced transient gratings and differential transmission techniques. The experimental studies in a wide range of excess carrier densities and temperatures revealed that trap-assisted Auger recombination is the dominant recombination mechanism in MBE-grown InN layers at room temperature. Investigation of carrier dynamics in In-rich InGaN alloys revealed that density of fast nonradiative recombination centers increases with Ga content. The correlation between excess carrier lifetime and diffusion coefficient in MOCVD-grown single InGaN layer with 13% In is governed by diffusive flow to the extended defects. Investigations of carrier lifetime and diffusivity dependence on excitation fluence indicated that both nonradiative and radiative recombination contribute to an increase of excess carrier recombination rate at high photo-excitation levels in MOCVD-grown InGaN multiple quantum wells. Transient grating measurements in MBE-grown GaAsBi layers with different Bi content revealed that Bi induced potential fluctuations determine the tenfold decrease in nonequilibrium hole mobility, if compare to GaAs. / Disertacija skirta nepusiausvirųjų krūvininkų dinamikos tyrimams InN, InGaN ir GaAsBi heterosandarose naudojant šviesa indukuotų dinaminių gardelių ir skirtuminio pralaidumo metodikas. Atlikti tyrimai plačiame nepusiausvirųjų krūvininkų tankių ir bandinio temperatūrų intervale parodė, kad krūvininkų rekombinacijos sparta MBE būdu užaugintuose InN sluoksniuose dominuojantis rekombinacijos mechanizmas kambario temperatūroje yra gaudyklių įtakota Ožė rekombinacija. Nustatyta koreliacija tarp krūvininkų gyvavimo trukmės ir difuzijos koeficiento MOCVD būdu užaugintame InGaN sluoksnyje su 13% In parodė, kad krūvininkų gyvavimo trukmę lemia difuzinė jų perneša link rekobinacijos centrų. Parodoma, kad MBE metodu užaugintuose InGaN sluoksniuose su dideliu In kiekiu (x>0,7) didėjant Ga kiekiui didėja nespindulinės rekombinacijos centrų tankis, o krūvininkų rekombinacijos sparta yra termiškai aktyvuojama. MOCVD metodu užaugintose InGaN kvantinėse sandarose dinaminių gardelių tyrimais parodoma, kad spartėjančią krūvininkų rekombinaciją didėjant sužadinimo intensyvumui lemia ne tik spindulinė rekombinacija, tačiau reikia atsižvelgti ir į nespindulinės rekombinacijos spartėjimą. Nustatyta, kad į GaAs įterpiant Bi atomus daugiau nei dešimt kartų sumažėja skylių judris dėl Bi atomų kuriamų valentinės juostos fliuktuacijų.

Disertacija skirta nepusiausvirųjų krūvininkų dinamikos tyrimams SiC, GaN bei deimantuose naudojant šviesa indukuotų dinaminių gardelių, diferencinio pralaidumo, diferencinio atspindžio bei fotoliuminescencijos metodikas. Taipogi pristatomos naujos sugerties koeficiento matavimo bei gyvavimo trukmės mikroskopijos metodikos. Tyrimai atlikti plačiame nepusiausvirųjų krūvininkų tankių ir temperatūrų intervale esant vienfotoniam bei dvifotoniam sužadinimui. Nustatytas stiprus krūvininkų difuzijos koeficiento priklausomumas nuo krūvininkų tankio ir temperatūros. Jis paaiškintas fononine sklaida, krūvininkų tarpusavio sąveikos procesais bei išsigimimu. Buvo nustatyta, kad netiesiatarpiuose SiC ir deimanto puslaidininkiuose prie mažų sužadinimų rekombinacija yra ribota taškiniais bei paviršiniais defektais, o GaN dominuoja rekombinacija ant tarpkristalitinių ribų. Taipogi pasireiškė netiesinis Ože rekombinacijos procesas, kuris prie žemų sužadinimų buvo sustiprintas kulonine sąveika bei susilpnintas prie didelių dėl elektron-fononinės sąveikos ekranavimo bei išsigimimo. Fotoliuminescencijos efektyvumas parodė, kad spindulinės rekombinacijos koeficientas GaN mažėja nuo sužadinimo, tuo tarpu SiC jis nuo žadinimo nepriklauso. Kompensuojančių defektų (aliuminio SiC ir boro deimante) koncentracijos ir aktyvacijos energijos nustatytos stebint jų sąlygotos sugerties įsisotinimą bei jų signalo relaksacijos spartos priklausomybę nuo temperatūros. / The thesis is dedicated to investigation of carrier dynamics in SiC, GaN and diamond by using light-induced transient gratings, differential transmittivity, differential reflectivity and photoluminescence techniques. Also new absorption coefficient measurement and carrier lifetime microscopy techniques are presented. The experimental studies were performed in a wide range of excess carrier densities and temperatures under single- and two- photon excitation conditions. Strong diffusion coefficient temperature and injection dependences were determined. They were explained by phonon scattering, inter-carrier interaction processes and degeneracy. It was determined, that in indirect-gap SiC and diamond semiconductors at low injections lifetime is limited by point and surface defects, while in GaN recombination on grain boundaries prevails. Also nonlinear Auger recombination coefficient was observed. It was Coulombically enhanced at low injections and screened at high ones. Photoluminescence efficiency revealed radiative recombination coefficient reduction with injection in GaN. On the other hand, in SiC radiative coefficient was injection independent. Compensating defect (aluminum in SiC and boron in diamond) concentrations and activation energies were determined from their absorption saturation and recovery rate temperature dependences.

Disertacija skirta nepusiausvirųjų krūvininkų dinamikos tyrimams InN, InGaN ir GaAsBi heterosandarose naudojant šviesa indukuotų dinaminių gardelių ir skirtuminio pralaidumo metodikas. Atlikti tyrimai plačiame nepusiausvirųjų krūvininkų tankių ir bandinio temperatūrų intervale parodė, kad krūvininkų rekombinacijos sparta MBE būdu užaugintuose InN sluoksniuose dominuojantis rekombinacijos mechanizmas kambario temperatūroje yra gaudyklių įtakota Ožė rekombinacija. Nustatyta koreliacija tarp krūvininkų gyvavimo trukmės ir difuzijos koeficiento MOCVD būdu užaugintame InGaN sluoksnyje su 13% In parodė, kad krūvininkų gyvavimo trukmę lemia difuzinė jų perneša link rekobinacijos centrų. Parodoma, kad MBE metodu užaugintuose InGaN sluoksniuose su dideliu In kiekiu (x>0,7) didėjant Ga kiekiui didėja nespindulinės rekombinacijos centrų tankis, o krūvininkų rekombinacijos sparta yra termiškai aktyvuojama. MOCVD metodu užaugintose InGaN kvantinėse sandarose dinaminių gardelių tyrimais parodoma, kad spartėjančią krūvininkų rekombinaciją didėjant sužadinimo intensyvumui lemia ne tik spindulinė rekombinacija, tačiau reikia atsižvelgti ir į nespindulinės rekombinacijos spartėjimą. Nustatyta, kad į GaAs įterpiant Bi atomus daugiau nei dešimt kartų sumažėja skylių judris dėl Bi atomų kuriamų valentinės juostos fliuktuacijų. / The thesis is dedicated to investigation of carrier dynamics in InN, InGaN, and GaAsBi heterostructures by using light-induced transient gratings and differential transmission techniques. The experimental studies in a wide range of excess carrier densities and temperatures revealed that trap-assisted Auger recombination is the dominant recombination mechanism in MBE-grown InN layers at room temperature. Investigation of carrier dynamics in In-rich InGaN alloys revealed that density of fast nonradiative recombination centers increases with Ga content. The correlation between excess carrier lifetime and diffusion coefficient in MOCVD-grown single InGaN layer with 13% In is governed by diffusive flow to the extended defects. Investigations of carrier lifetime and diffusivity dependence on excitation fluence indicated that both nonradiative and radiative recombination contribute to an increase of excess carrier recombination rate at high photo-excitation levels in MOCVD-grown InGaN multiple quantum wells. Transient grating measurements in MBE-grown GaAsBi layers with different Bi content revealed that Bi induced potential fluctuations determine the tenfold decrease in nonequilibrium hole mobility, if compare to GaAs.

A variation of the excite-and-probe technique is used to measure the picosecond evolution of laser-induced transient gratings that are produced in germanium by the direct absorption of 40 psec optical pulses at 1.06-μm. Grating lifetimes are determined for free carrier densities between 10¹⁸ cm⁻³ and 10²¹ cm⁻³ . For carrier densities less than 10¹⁹ cm⁻³ , a linear diffusion-recombination model for the grating provides a good fit to the experimental data and allows the extraction of the diffusion coefficient and an estimation of the linear recombination lifetime. Above carrier densities of approximately 10²⁰ cm⁻³ , the density dependence of the diffusion coefficient and nonlinear recombination processes must be considered. Numerical solutions to the resulting nonlinear partial differential equation are obtained that allow extraction of information concerning the high density diffusion coefficient and the nonlinear recombination rates.

La "cryopolymérisation" permet d'obtenir des gels de polymère macroporeux ou "cryogels". Cette méthode a été utilisée pour la synthèse d'hydrogels thermosensibles à base de pNIPA. La température critique TC correspondant à la transition de volume a été déterminée par des mesures de taux de gonflement et par DSC. La macroporosité (distribution de la taille des pores et épaisseur des parois) et son évolution en fonction de T ont été étudiées par la microscopie biphotonique donnant des informations à l'échelle du µm à plusieurs dizaines de µm. La diffusion de rayons X (SAXS et WAXS) a été utilisée pour caractériser la structure multi-échelle (de quelques dixièmes à quelques dizaines de nm) du gel constituant les parois des macropores. Les courbes de diffusion ont été décrites analytiquement. L'évolution des dix paramètres contenus dans l'équation a été étudiée en fonction de T et discutée. Enfin, des expériences utilisant les phonons hyperfréquences générés par la technique des réseaux transitoires avec détection hétérodyne (HD-TG) ont été réalisées. Ces mesures ont permis de déterminer la vitesse de propagation de l'onde ultra-sonore (à 340 MHz), son atténuation, et la constante de diffusion thermique à différentes températures. / "Cryopolymerisation" yields macroporous gels named "cryogels". The method was used to synthesise thermosensitive pNIPA based hydrogels. The critical temperature TC corresponding to the volume phase transition was determined by swelling ratio measurements and DSC. The macroporosity (pore size distribution and wall thickness) and its change with temperature, was investigated by two-photon microscopy yielding information at the micrometer scale (a few tenths to tens of micrometers). X-ray scattering (SAXS and WAXS) was used to characterise the multi-scale structure of the gel forming the pore walls. The scattering curves were described analytically. The variation with temperature of the 10 parameters contained in the equation was investigated and discussed. Finally, heterodyne detected transient grating experiments were performed on a bulk pNIPA gel. These measurements allowed the determination of the speed of the ultrasonic wave (at 340 MHz), its attenuation and the thermal diffusion constant in the gel at different temperatures.