Ce travail de thèse a concerné l'étude des phénomènes d'absorption et d'incorporation sous forme organique du tritium dans un végétal de consommation courante, la laitue (Lactuca sativa L.), en réponse à une exposition atmosphérique. Il apparaît que la voie foliaire joue un rôle primordial dans l'absorption du tritium au sein de l'eau tissulaire des plants. Quels que soient le stade de développement des plants et les conditions d'éclairement, le temps nécessaire pour atteindre l'équilibre des concentrations dans l'eau libre et dans la vapeur d'eau de l'air est de plusieurs heures ; le rapport des concentrations est alors de l'ordre de 0,4. Dans le sol, le temps de mise à l'équilibre dépasse généralement 24 heures ; le rapport des concentrations à l'état stationnaire est compris entre 0,01 et 0,26. Le taux d'incorporation du tritium de l'eau tissulaire sous forme organique est de l'ordre de 0,13 à 0,16 % h-1 en moyenne sur la durée de vie entière de la plante. Cependant, l'incorporation de l'OBT dépend fortement du stade de développement du végétal. La période de plus forte intégration du tritium sous forme organique correspond à la phase de croissance exponentielle des végétaux. Le dépôt et la diffusion du tritium dans le sol entrainent des activités significatives dans la fraction organique du sol. Les résultats obtenus vont globalement dans le sens d'une mise à l'équilibre des concentrations du tritium dans le végétal (eau libre et tritium organique) avec celles de l'environnement (atmosphère, sol). Certaines expériences ont néanmoins révélé des activités OBT anormalement élevées dans les laitues au regard des niveaux d'exposition et posent la question d'un possible phénomène d'accumulation locale du tritium dans la matière organique pour des conditions particulières d'exposition.

Le tritium est l'isotope radioactif de l'hydrogène. Il est capable d'intégrer la plupart des molécules biologiques. Bien que sa radiotoxicité soit faible, les effets du tritium seraient augmentés s'il était capable de se concentrer dans des compartiments critiques du vivant. Afin de mieux comprendre la circulation du tritium dans l'environnement et mettre en évidence les constantes de transfert entre compartiments, nous avons étudié la tritiation de différentes matrices agricoles exposées chroniquement à du tritium. La première étape de notre démarche est la validation des techniques mises en oeuvre dans la préparation des échantillons. Nous avons démontré la possibilité de stocker des échantillons environnementaux à Valduc et avons mis en évidence différents biais liés à l'extraction de l'eau. Des solutions ont été proposées. Une hypothèse est formulée sur l'origine physique du facteur de séparation isotopique original que nous avons mis en évidence lors de l'extraction de l'eau du lait. Dans l'étude environnementale, les mesures faites sur les végétaux confirment l'importance de l'exposition atmosphérique dans la tritiation de la plante. L'absence de différence liée à l'espèce dans la tritiation de la matière sèche a été démontrée. La diversité des résultats obtenus sur la tritiation des différentes fractions de matrices végétales encouragent la poursuite de cette voie de recherche. Nous avons comparé la tritiation des principales fractions hydrogénées du lait, d'abord entre elles puis entre échantillons afin de mettre en évidence les facteurs à l'origine des différences observées. Nous avons ainsi montré la très grande corrélation entre l'eau d'abreuvement et l'eau libre du lait ainsi qu'entre les activités tritium de la matière sèche du bol alimentaire et des fractions organiques du lait. Nous avons également mis en évidence l'importance des paramètres métaboliques dans l'excrétion du tritium dans le lait. La synthèse de ces résultats montre l'importance des effets de la dilution de l'hydrogène dans les compartiments considérés devant les mécanismes de discrimination isotopique, y compris au sein d'une chaîne alimentaire exposée chroniquement dans son ensemble.

Le radiocarbone (14C) et le tritium (3H) sont libérés dans l'environnement de manière naturelle et par les activités nucléaires. Les rejets devant perdurer pendant les prochaines décennies, il est primordial de prévoir leur devenir et leur temps de résidence dans les sols. L'objectif de cette thèse est de proposer une prévision quantitative et une modélisation simple du devenir de 14C et 3H dans les matières organiques du sol (MOS). L'originalité de ce travail est double: nous faisons l'hypothèse que l'incorporation et le devenir des atomes d'hydrogène non-échangeable (HNE) dans le sol sont couplés à la dynamique du carbone; l'approche choisie est le traçage naturel ou artificiel par les isotopes stables 13C et 2H.A travers le traçage naturel par le 13C in situ, nous avons quantifié le carbone récemment incorporé par la végétation sur quelques décennies. Nous avons alors adapté le modèle RothC à la dynamique du C profond des sols. Cela nous a permis de prévoir que 10% du C persisteront pendant plusieurs siècles dans les couches profondes. Les expériences croisées d'incubation de composés marqués en 13C et 2H nous a permis de montrer que l’activité microbienne est le moteur de l’incorporation d’hydrogène de l’eau dans les MOS et nous a permis d'établir la stœchiométrie CH des biotransformations. Ces expérimentations ont permis de proposer un modèle de la dynamique couplée de C et H des MOS à court et moyen terme (décennies). Une méta-analyse des corrélations entre les teneurs en 13C et 14C de sols mondiaux nous a permis de démontrer que l'enrichissement en 13C des MOS peut être expliqué en totalité par le rapport 13C/12C de la végétation dont elles sont issues. / Radiocarbon (14C) and tritium (3H) are naturally released into the environment but also through nuclear activities. The releases are expected to persist for the next decades, it is important to predict their fate and their residence time in soils. The objective of this thesis is to propose a quantitative prediction and a simple modeling of the fate of 14C and 3H in soil organic matter (SOM). The originality of this work is twofold: first, we hypothesize that the incorporation and fate of NEH atoms in the soil are coupled to the carbon dynamics. Second, we chose to trace carbon and hydrogen by natural or artificial 13C and 2H tracing.Through natural in situ 13C tracing, we quantified the carbon recently incorporated by vegetation in few decades. Deep horizons contain a large part of this carbon (typically 20 to 30%). We adapted the RothC model to the deep soil C dynamics. This allowed us to predict that 10% of C will persist for several centuries in the deeper layers. The labelling experiments showed that the microbial activity is driving the incorporation of hydrogen from water into SOM, and allowed us to establish the CH stoichiometry of biotransformations. These experiments were a mean to propose a model of the coupled C and H dynamics of the SOM in the short and medium term (decades). The results of this thesis contribute as well to the improvement of the interpretation of natural abundances in 13C and 2H stable isotopes. A meta-analysis of the correlations between the 13C and 14C concentrations of global soils has demonstrated that the 13C enrichment of deep organic matter can be fully explained by the 13C/12C ratio of the vegetation from which they are derived.

Lors des rejets accidentels ou chroniques des installations nucléaires vers l'environnement, il est important de prédire le devenir des radionucléides dans l'environnement, en particulier à l'échelle de la prairie qui constitue un des maillons de la chaîne alimentaire. L'IRSN et EDF développent une plateforme de simulation pour le transfert de radionucléides dans l'environnement appelé SYMBIOSE, afin d'estimer la dose reçue par les humains. Le tritium est un exemple d'un radionucléide rejeté dans l'environnement par les installations nucléaires, dont le comportement est particulièrement difficile à prédire en raison de sa grande mobilité et de son affinité biologique selon la forme chimique considérée. Le modèle TOCATTA-khi, mis en œuvre dans la plateforme SYMBIOSE, s’intéresse entre autres aux transferts de tritium au sein d’un écosystème prairial. L'objectif principal de la thèse est d'améliorer et d'évaluer le modèle existant de TOCATTA-khi à partir d'expériences réalisées in situ à la plateforme technique IRSN La Hague et en laboratoire, en étudiant et quantifiant les transferts de tritium au sein d'un écosystème prairial, ainsi que les incertitudes rémanentes associées. / In the context of accidental or chronic releases from nuclear installations to the environment, it is important to predict the future of radionuclides, particularly at the grassland scale, the first link in the human food chain. The IRSN and EDF are developing a simulation platform for the transfer of radionuclides in the environment, called SYMBIOSE, in order to estimate the dose received by humans. Tritium is an example of a radionuclide released into the environment by nuclear installations, whose behavior is particularly critical to predict because of its high mobility and biological affinity depending on the chemical form considered. The TOCATTA-khi model, implemented in the SYMBIOSE platform, is dedicated, among other things, to the transfer of tritium within a grassland ecosystem. The main objective of this thesis is to improve and evaluate the existing TOCATTA-khi model from experiments carried out in situ at the technical platform IRSN La Hague and in laboratory, by studying and quantifying the transfers of tritium within a grassland ecosystem, as well as the associated residual uncertainties.

Le béryllium, utilisé comme matériau de première paroi dans la chambre à vide d'ITER, peut piéger une fraction significative de tritium provenant du plasma. Du point de vue de l'analyse de sûreté, il s'agit d'évaluer l'efficacité des dispositifs mis en place par l'exploitant pour maîtriser l'inventaire en tritium durant le fonctionnement nominal d'ITER et de prédire le comportement du tritium en situation accidentelle. L'objectif de ces travaux de thèse est de déterminer, par le biais de la Théorie de la Fonctionnelle de la Densité, le comportement du tritium dans le béryllium en termes de mécanismes de rétention et de désorption. La stabilité des défauts ponctuels dans le béryllium a d'abord été évaluée et analysée au regard des données expérimentales, mettant en évidence la prédominance du défaut lacunaire dans le béryllium. Ensuite, tous les sites d'occupation stables du tritium et les chemins de diffusion les plus favorables ont été déterminés. Cette analyse a été étendue au processus de multi-piégeage, mettant en évidence que cinq atomes de tritium peuvent être piégés dans une lacune. Enfin, les données obtenues ont été introduites dans un code Monte-Carlo Cinétique permettant d'évaluer le coefficient de diffusion du tritium et un modèle couplant mécanismes de réaction et de diffusion pour l'interprétation de spectres expérimentaux de thermo-désorption (TDS) obtenus à l'IEK-4 (Jülich -- Allemagne). Les spectres modélisés reproduisent de manière satisfaisante les spectres expérimentaux pour les faibles fluences. A forte fluence, la mise en évidence expérimentale d'un pic à basse température pourrait s'expliquer par la formation d'hydrure de béryllium. / Beryllium will be used as a plasma-facing material for the ITER vacuum vessel. Due to high plasma fluxes, significant amounts of hydrogen isotopes could be retained in the beryllium walls. From the safety point of view, it is important to assess the capability of devices which will be used to limit the tritium inventory in the tokamak in nominal conditions and secondly, to predict the behaviour of tritium in case of accident. The objective of this work is to evaluate within the framework of the Density Functional Theory the behaviour of tritium in beryllium in terms of retention and desorption mechanisms. Firstly, the stability of point defects in beryllium has been evaluated and compared to experiments. Vacancies are shown to be the dominant defect in beryllium. Then, the most stable interstitial sites for tritium atoms and the most favorable migration pathways have been determined. This study has been extended to multiple-trapping phenomenon in monovacancy, in which up to five atoms can be trapped. These data have been used in a kinetic Monte-Carlo code to calculate the diffusion coefficient of tritium and a reaction-diffusion based model, which provides a good agreement with experimental thermal desorption spectra made at IEK-4 (Jülich -- Germany). The emergence of desorption peak at low temperature under high fluence could be explained by the hydride formation.

L’ autoradiolyse de l’eau tritiée HTO, adsorbée dans les zéolithes 4A présente des différences par rapport à la radiolyse de l’eau libre. Nous avons étudié les rôles joués par les zéolithes sur la décomposition de l’eau, en portant un intérêt particulier à l’influence de leur taux de chargement en eau. Premièrement, en exposant les zéolithes aux irradiations externes, nous avons reproduit sélectivement les gammes de dose oude débit de dose constatées en situation d’entreposage.Cette première approche permet de caractériser les échantillons irradiés, car non contaminés, et ainsi de mettre en évidence la très bonne stabilité des zéolithes4A. Puis, le suivi de la radiolyse dans le cas précis de l’eau tritiée adsorbée dans les zéolithes 4A nous a permis d’obtenir des rendements radiolytiques quantitativement représentatifs de ceux relevés en situation d’entreposage. La comparaison des quantités de gaz dégagés pour les trois types de rayonnements étudiés (électrons accélérés à 10 MeV, ! induits par la désintégration du 137Cs et "- induit par la désintégration du tritium) a montré l’importante influence du débit de dose plutôt que de la dose totale déposée. De plus,quelle que soit la source de rayonnement utilisée, les zéolithes 4A favorisent initialement le dégagement de dihydrogène et secondairement de dioxygène. A contrario, elles favorisent ensuite, selon leur taux d’hydratation, la recombinaison de ces deux produits de radiolyse. Différents processus radiolytiques etc atalytiques sont discutés pour expliquer ce résultat majeur, qui n’apparait pas lors de la radiolyse de l’eau libre et qui tend à valider ce mode d’entreposage. / Self-radiolysis of tritiated water (HTO) adsorbed in zeolites 4A shows differences compared tofree-bulk water radiolysis. We studied the roles of zeolites on that. We took special care with the influence of water loading ratio. We first exposed zeolites toexternal irradiations, reproducing selectively the doseor the dose rate measured in the case of tritiated waterstorage. This strategy enables the characterising of the samples after their irradiation since they are notcontaminated by tritium. Those experiments revealedthe high stability of zeolites 4A. We used a secondapproach which consisted in studying the precise case of self-radiolysis of tritiated water, in order to obtain radiolytic yields representative of HTO storage. The comparison between the quantities of gas released when zeolites are exposed to the three different sources that we used (electrons accelerated at 10 MeV, ! released by radioactive decay of 137Cs and "- released by radioactive decay of tritium) revealed the strong influence of the dose rate. More over, whatever the irradiation source,zeolites 4A first favour hydrogen release andsecondarily oxygen release too. On the contrary,zeolites favour next a recombination between those radiolytic products, with a dependence on their water loading ratio. Several processes are discussed to explain such a phenomena, not noticed during the free-bulkwater radiolysis

Tritium is a radioisotope of hydrogen and a component of emissions from the nuclear industry. It is also a radioisotope of concern for human and environmental health. The near future could see an increase in tritium production as experimental fusion reactors initiate first plasma. The greatest risk pathway is human ingestion of edible plants grown near sites of tritium emissions as they can acquire high levels of organically bound tritium (OBT). Recent studies at a tritium Beta-light facility in Pembroke, Ontario, Canada characterized by tritiated hydrogen gas (HT) emissions have identified high OBT:HTO ratios that are not consistent with current tritium transfer models. This suggests that there is an unidentified physical, chemical, or biological mechanism generating OBT in plant tissue. Laboratory experiments have been undertaken using deuterium gas (D2) as an analogue for atmospheric HT in controlled plant exposure experiments, and compared the observations with short-term exposures at the SRBT facility. While the deuterium results did not uncover a hidden pathway or enrichment mechanism, the SRBT exposures showed elevated tissue free water tritium (TFWT) in stems and leaves in the presence of atmospheric HT, and lacking HTO in both soils and surrounding air. This study proposes that hydrogenase activity in microbial communities hosted within the laminar boundary layer on the leaf surface, are responsible for HT oxidation to HTO that contributes directly to leaf waters used in photosynthesis.

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Metals and radionuclides are environmentally relevant contaminants, yet their potential impacts on marine organisms have not been adequately evaluated. This is especially true for exposures of longer duration and/or lower contaminant concentration (i.e. chronic) which are often more representative of real world scenarios. In this context, a suite of biomarkers at different levels of biological organisation were investigated in an ecologically relevant bivalve species, Mytilus galloprovin- cialis after exposure to nickel (a metal), zinc pyrithione (an organometal) and tritiated water (a radionuclide). These contaminants were chosen based on their differing properties, and hence, mechanisms of action. All three contaminants produced genotoxicity (DNA strand breaks, as measured by the comet assay, and induction of micronuclei [MN]). For nickel (> 1800 µg L −1 ) and tritiated water (15 MBq L−1 ), biomarkers at lower levels of biological organisation (i.e. DNA strand breaks, MN, changes in the expression of key stress response genes) were more sensitive than those at higher levels (i.e. clearance rate, attachment, tolerance of anoxia). In particular, exposure to tritiated water for 14 days resulted in DNA damage and molecular alterations without affecting higher level responses. As environmental contaminants could interact with other physical or chemical stressors in a complex environment, further exploration of biological responses revealed modulation by hyperthermia with concomitant changes in the transcriptional ex- pression of key defence genes (hsp70, hsp90, mt20, p53 and rad51). In contrast to nickel and tritiated water, exposure to both 0.2 and 2.0 µM zinc pyrithione caused significant deviation from concurrent controls for every biomarker examined, suggesting that further investigation of the environmental impacts of this contaminant is particularly necessary. Variation in biological responses induced by different contaminants suggests that potential links between levels of organisa- tion should be evaluated on a contaminant-specific basis. The integrated, multiple biomarker approach used in the current study provides a robust methodology for such studies, which could be translated to other ecologically relevant species for proper evaluation of risks to both environmental and human health.

<div>In this work new methodologies for measuring and monitoring nuclear decay parameters is explored. A determination of the tritium half-life by measuring the current of a betavoltaic device is presented. The benefits of this approach in exploring the possibility of time dependence of nuclear decay parameters is discussed.</div>