Il a été démontré que l'ozone troposphérique mesuré à la Réunion subit à la fois l'influence des feux de biomasse d'Afrique du Sud et de Madagascar, mais aussi l'influence d'intrusions stratosphériques. Situé à 21° Sud, le site est fortement influencée par le courant jet subtropical en hiver austral mais aussi au printemps austral. Le début des mesures d'ozone troposphérique à la Réunion date de 1992 avec les premiers radiosondages. L'installation d'un lidar dial a permis d'enrichir les mesures d'ozone troposphérique à partir de 1998. Des mesures d'ozone par radiosondages ont également lieu à Irene en Afrique du Sud depuis 1990. En 1998, les sites d'Irene et de la Réunion ont intégré le réseau SHADOZ (Thompson et al. , 2003). Les travaux présentés visent à analyser la base de données ozone de la Réunion avec une approche lagrangienne afin de déterminer l'influence relative des sources photochimique et stratosphérique sur l'ozone troposphérique. Ce travail commence par une étude comparative de la climatologie et des tendances de l'ozone troposphérique pour deux sites de la région : l'île de la Réunion et Irene en Afrique du Sud. Les tendances de l'ozone troposphérique ont été calculées sur l'ensemble de la base de données de la Réunion et d'Irene à la fois sur la colonne troposphérique totale et aussi en subdivisant la troposphère en couches atmosphériques représentatives de la basse, moyenne et haute troposphère. Ce travail d'examen des données, de bilan climatologique et de calcul de tendances a permis de mettre en évidence les caractéristiques spécifiques des données, les caractéristiques climatologiques de l'ozone troposphérique dans la région et de poser une hypothèse sur l'évolution des sources d'ozone dans la région. Par la suite, l'analyse de la base de données ozone de la Réunion à l'aide de l'outil trajectographique lagrangien Lacytraj a permis de mettre en évidence la saisonnalité des intrusions stratosphériques ainsi que leurs caractéristiques saisonnières à savoir la profondeur des intrusions, le rapport de mélange en ozone associé aux masses d'air d'origine stratosphérique, les distributions verticales saisonnières des intrusions stratosphériques.

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La complexité du climat repose en grande partie sur le cycle de l'eau. Dans les tropiques,l'eau atmosphérique est un paramètre clef,60% des précipitations globales ont lieu dans lestropiques. La compréhension du cycle de l'eau atmosphérique à l'échelle globale passe par l'utilisation d'observations satellites. Le satellite franco indien Megha-Tropiques, lancé en 2011, permet d'étudier pour la première fois des observations simultanées de l'humidité et de la pluie. La première partie de la thèse consiste en l'étude de l'impact d'un cyclone sur son environnement. Pour cela, un cas d'étude a été sélectionné (typhon Bopha) et undiagnostique a été réalisé pour étudier la production/ consommation d'humidité et de chaleur dans le typhon. La seconde partie de la thèse consiste en l'étude des relations entre les nuages et l'humidité dans la haute troposphère. Cette étude est réalisée au-dessus de l'océan Indien (entre 2011 et 2014) et au-dessus du Sahel (entre 2012 et 2015). / The complexity of the climate depends largely on the water cycle. In the tropics, atmosphericwater is a key parameter, 60% of global rainfall occurs in the tropics. The understandingof the atmospheric water cycle on a global scale need to use satellite observations. The Indo-French satellite Megha-Tropiques, launched in 2011, allows to study for the _rst time simultaneous observations from moisture and rain. The _rst part of the thesis is the study of the impact of a hurricane on its environment. For this, a case study was selected (Typhoon Bopha) and a diagnosis was performed to study the production / consumption of moisture and heat in the typhoon. The second part of the thesis is the study of the relationshipbetween clouds and humidity in the upper troposphere. This study was conducted over the Indian Ocean (between 2011 and 2014) and over the Sahel (between 2012 and 2015).

<p align="justify">L'étude des phénomènes physico-chimiques de l'atmosphère nécessite la connaissance préalable des caractéristiques de chacun de ses constituants, ainsi que de leurs distributions spatiales et temporelles. Les méthodes spectroscopiques permettent la détection simultanée de nombreux constituants atmosphériques par la mesure quantitative de leurs absorptions. Dans le domaine UV-visible, ces techniques se basent sur la loi de Beer-Lambert, dont l'application nécessite la connaissance d'un spectre de référence exempt d'absorption. Il est impossible d'obtenir un tel spectre dans le cas des mesures atmosphériques. On a alors recourt à la technique dite de spectroscopie d'absorption différentielle (Differential Optical Absorption Spectroscopy) qui analyse les composantes des absorptions variant rapidement en fonction de la longueur d'onde.</p><p><p align="justify">Trois instruments ont été développés dans le cadre de ce travail pour la mesure par spectroscopie d'absorption différentielle dans le domaine UV-visible. Le premier utilise un spectromètre par transformée de Fourier, les deux autres des spectromètres à réseau associés soit à une barrette de photodiodes soit à un détecteur de type CCD. Ces instruments ont été conçus dans le but de fournir des mesures de divers constituants (03, SO2, NO2, HNO2, H2CO, toluène, benzène) de manière automatique et en utilisant des trajets d'absorption courts ( < 1 km). Les performances de chacun de ces instruments ont été évaluées au cours de différentes campagnes de mesure. Le spectromètre par transformée de Fourier s'avère être un outil performant pour de telles mesures, son principal avantage étant de posséder une calibration en longueur d'onde interne, précise et reproductible. Les instruments utilisant un spectromètre à réseau associé à un détecteur multi-éléments présentent un certain nombre d'inconvénients rendant peu aisées les mesures troposphériques sur de courtes distances. Ces inconvénients sont liés soit au spectromètre ( calibration en longueur d'onde externe, modification de celle-ci au cours du temps) ou aux détecteurs ( gains différents pour chacun des éléments sensibles du détecteur, phénomènes d'interférence au niveau des fenêtres de protection). Ces problèmes augmentent la complexité de l'analyse des spectres atmosphériques.</p><p><p align="justify">Un paramètre d'importance primordiale pour la détection d'un polluant, est sa section efficace d'absorption. Nous avons mesuré la section efficace de trois molécules d'intérêt atmosphérique, SO2, CS2 et NO2. Ces spectres ont été obtenus à l'aide d'un spectromètre par transformée de Fourier, aux résolutions de 2 et 16 cm-1. La dépendance vis-à-vis de la température a été confirmée dans le cas du NO2. Pour cette molécule, un effet de pression a en outre été observé pour la première fois dans le domaine spectral 12000 20000 cm-1 (500-830 nm). Cet effet est important et peut engendrer des variations de 45% de l'intensité de la section efficace lorsque la pression partielle de NO2 varie de 0.02 à 1.0 torr. L'influence du choix des sections efficaces sur les mesures stratosphériques de NO2 a également été mise en évidence. L'utilisation de sections efficaces obtenue à basse température (220 K) implique une diminution de 20% de la quantité de NO2 mesurée mais également une diminution de l'erreur sur cette mesure. Ceci indique la nécessité de tenir compte de la dépendance des sections efficaces de NO2 à la température lors de l'analyse de spectres stratosphériques.</p><p><p> / Doctorat en sciences appliquées / info:eu-repo/semantics/nonPublished

La vapeur d'eau atmosphérique joue un rôle important dans les processus météorologiques. Toutefois, sa variabilité spatio-temporelle a été un frein à son étude jusque dans les années 90. A partir de cette date, des chercheurs ont pu mettre en évidence le potentiel du GPS (Global Positioning System) comme instrument pouvant étudier l'humidité. Les résultats obtenus peuvent être de deux types. Une distribution 2D de l'humidité grâce aux valeurs intégrées au-dessus d'un réseau de station GPS ou une distribution 3D de la densité de vapeur d'eau au moyen de logiciel tomographique. Dans un premier temps, ce travail de thèse présente le développement, les tests et la validation d'un logiciel de tomographie troposphérique GPS développé au sein du Laboratoire de météorologie physique pour la communauté scientifique GPS. Ce logiciel fonctionne grâce au seul apport des données GPS brutes (type rinex) ainsi que des fichiers météorologiques au sol. Aucune contrainte externe n'est nécessaire afin de retrouver la distribution 3D de la densité de vapeur d'eau. Ce travail présente dans un second temps l'application opérationnelle de ce logiciel à travers trois campagnes de mesures. Les premiers résultats tomographiques concernent la campagne OHMCV (Observatoire Hydrométéorologique des Cévènnes-Vivarais) qui a eu lieu à l'automne 2002 dans le sud de la France. Les seconds résultats tomographiques concernent le réseau GPS permanent de l'IRMB (Institut Royal Météorologique de Belgique) à travers différents cas de l'année 2005. Enfin, les troisièmes résultats tomographiques concernent la campagne COPS (Convective and Orographically-induced Precipitation Study) qui a eu lieu pendant l'été 2007 en Europe. Les différents résultats tomographiques ont fait l'objet d'une comparaison avec des données provenant de plusieurs radars météorologiques afin de mieux appréhender le rôle de la vapeur d'eau comme précurseur de l'initiation convective.

Cette étude porte sur les données de la campagne de mesure ESCOMPTE. Son but est d'analyser la structure verticale de la basse troposphère en liaison avec le transport et la diffusion des polluants. Cette analyse montre en particulier la difficulté à définir une couche limite comme on le fait classiquement. Elle permet de mettre en évidence la superposition complexe de couches limites internes, surtout près des côtes. L'étude de l'épaisseur de la couche dans laquelle la pollution est soit diluée, soit accumulée, montre que le mélange reste bloqué près de la surface, près des côtes par régime de brise de mer, alors qu'il est advecté et réparti sur une épaisseur plus conséquente sur les montagnes. Paradoxalement, la concentration en ozone sera, en régime de brise, plus faible en bordure de mer, près des sources (titration) alors que sur les montagnes, les forts développements de couche limite vont contribuer à intégrer de l'ozone de la basse troposphère, issu de couches limites lointaines, ce qui augmentera les concentrations locales.

La pollution atmosphérique à l'échelle régionale est le bilan des interactions entre des processus très différents: les émissions , la chimie, le transport, le mélange et le dépôt des espèces gazeuses. La prévision de la qualité de l'air nécessite donc l'utilisation de modèles, qui prennent en compte les émissions par le biais de cadastres. Les concentrations de polluants simulées dépendent fortement des émissions utilisées. Or, les cadastres utilisés pour les représenter comportent de grandes incertitudes. Comme il est difficile actuellement d'affiner leurs méthodes de construction, il reste la possibilité d'ajouter de l'information aux cadastres existant. L'optimisation des émissions utilise l'information contenue dans les mesures pour obtenir le cadastre qui minimise la différence entre les concentrations simulées et mesurées.<br /><br />Une méthode d'inversion des émissions anthropiques à l'échelle régionale, utilisant les mesures de routine et basée sur le modèle CHIMERE et son adjoint, a été élaborée et validée. Une technique de krigeage permet d'utiliser de façon optimale les informations disponibles dans l'espace des concentrations. L'enchaînement de cycles krigeage-optimisation améliore la qualité des résultats. Une technique d'agrégation spatiale dynamique est utilisée pour réduire la dimension du problème.<br /><br />Les émissions de NOx du cadastre élaboré par AIRPARIF pour l'Ile-de-France ont été inversées pendant les étés 1998 et 1999, les épisodes de la campagne ESQUIF étant étudiés en détail. L'optimisation corrige des écarts importants entre concentrations mesurées et simulées. Cependant, d'une façon générale, le niveau de fiabilité des résultats diminue avec la densité du réseau de mesure. Les résultats présentant le plus haut niveau de confiance concernent donc les flux d'émission les plus intenses d'Ile-de-France. Les corrections apportées à la masse moyenne émise dans l'ensemble du domaine et aux profils temporels correspondant sont en accord avec l'estimation de l'incertitude sur le cadastre pour les NOx (15%) obtenue lors de la campagne ESQUIF.

Les Modèles de Chimie-Transport (CTM) simulent aujourd'hui de façon assez réaliste les concentrations des espèces responsables de la pollution photochimique estivale. Cependant, la complexité des phénomènes mis en jeu et la variabilité spatiale et temporelle des émissions de polluants sont telles que, quel que soit le modèle utilisé, il est impossible de reproduire parfaitement ces concentrations. Lorsqu'un paramètre interne ou d'entrée du modèle est mal décrit une erreur importante peut etre observée certains jours. Le modèle CHIMERE est un CTM couvrant la majeur partie de l'Europe avec une résolution d'une cinquantaine de kilomètres. Il offre la possibilité de zoomer et de simuler de façon plus détaillée les concentrations des polluants sur des régions clefs, telles que l'Ile-de-France et la région de Berre et de Marseille.<br /><br />Les simulations de ce modèle ont été compaés avec des observations de surface et des données aéroportées de la campagne d'Etude et Simulation de la QUalité de l'Air en Ile-de-France (ESQUIF) à l'échelle européenne et régionale. Cette comparaison a permis ainsi de quantifier l'erreur globale commise sur les concentrations d'ozone et de son précurseur, le dioxyde d'azote. Différentes méthodes (Interpolation Statistique, Krigeage) ont été testées et adaptées au cas de la pollution dans le but de corriger cette erreur. Elles ont été comparées et validées de manière objective. Il a été montré que la combinaison des observations de surface et des simulations du modèle permet d'obtenir efficacement des cartes tridimensionnelles (i.e. des analyses) de concentration des deux polluants, plus réalistes que les simulations brutes.<br /><br />Les expériences menées depuis trois ans dans le cadre du projet PIONEER (Prévisibilité et Incertitude de l'Ozone à l'échelle Européenne et Régionale) montrent que l'erreur de prévision peut éventuellement se propager d'une région vers une autre. Les analyses des concentrations d'ozone, produites à l'échelle européenne ont été également utilisées pour réinitialiser le modèle de prévision. L'objectif était alors de savoir s'il est possible d'améliorer aussi les prévisions à court termes en utilisant de meilleurs états initiaux que les prévisions de la veille.

Pour modéliser en trois dimensions la pollution photooxydante, les schémas chimiques utilisés sont nécessairement réduits. Ils décrivent typiquement l'oxydation des COV dans l'atmosphère au travers d'une centaine d'espèces environ. Ces réductions dépendent alors des objectifs pour lesquels le schéma chimique a été développé.<br />L'apparition récente de modèles numériques de chimie-transport multi-échelles pose le problème de l'utilisation de schémas chimiques réduits développés pour une échelle particulière pour les appliquer à la modélisation simultanée de plusieurs échelles spatiales.<br /><br />L'objectif de ce travail était de développer et d'évaluer une chaîne d'écriture automatique de schémas explicites et réduits pour l'étude de la pollution photooxydante aux différentes échelles. La méthode a consisté tout d'abord à développer un outil permettant l'écriture de schémas explicites d'oxydation des COV, puis, à évaluer, par rapport à cette référence, les biais induits par les réductions de schémas chimiques.<br /><br />Pour pallier les problèmes liés au développement de schémas chimiques, nous avons développé un générateur automatique de schémas chimiques explicites pour l'oxydation des COV dans la troposphère. Cet outil, repose sur l'état des connaissances actuelles en terme de réactivité et mécanismes réactionnels. Il permet l'écriture de l'ensemble des réactions impliquées dans l'oxydation d'un composé primaire depuis son initiation jusqu'à son oxydation totale en CO2 et H2O.<br /><br />Un schéma chimique de référence a été construit, à l'aide du générateur, pour une soixantaine de COV primaires représentatifs des COV émis dans la troposphère par les activités anthropiques et naturelles. Il décrit leur oxydation au travers de plus de deux millions de réactions et fait intervenir 350000 espèces.<br /><br />Trois méthodes de réduction ont été testées pour réduire la dimension de ce schéma : (i) la mise en place d'opérateurs, basés sur le caractère redondant des étapes inorganiques de l'oxydation des COV, (ii) le regroupement des espèces primaires de réactivités proches et (iii) le remplacement des espèces secondaires par des espèces modèles. A l'issue de ces réductions, un schéma chimique, suffisamment réduit pour être implémenté dans un modèle 3D de chimie-transport, a été obtenu. A partir de tests effectués avec un modèle de boîte sur une large gamme de scénarios typiques de la troposphère, nous avons montré que ce schéma permet de reproduire la chimie de l'ozone et des oxydants dans les différentes situations troposphériques, depuis les milieux pollués jusqu'aux atmosphères éloignées des sources.<br /><br />Le caractère automatique des procédures mises en oeuvre pour écrire des schémas chimiques explicites et réduits permet la <br />remise à jour rapide de ces schémas. Cette chaîne automatique constitue surtout un outil particulièrement adapté aux études de processus en permettant d'effectuer facilement le marquage de certaines voies de réaction.

Certains composés organiques volatiles (COV) sont émis dans l'atmosphère par l'activité naturelle <br />de la végétation et des océans. Ces espèces, dites biotiques, peuvent être soumises à diverses agressions dans l'atmosphère.<br />Ce travail de thèse a pour objet l'étude de la dégradation chimique diurne de trois COV biotiques : <br />l'isoprène, le MBO et le sabinène. Ces derniers ont été choisis pour l'abondance de leurs émissions <br />ainsi que la méconnaissance de leur réactivité chimique.<br />Plusieurs aspects de la réactivité de ces composés ont été envisagés :<br />Tout d'abord la cinétique et les mécanismes de leurs réactions avec l'ozone et avec le radical OH, <br />Puis la réactivité chimique de leurs propres composés de dégradations dans l'atmosphère afin d'obtenir une vision la plus complète possible de la chaîne de dégradation de ces trois espèces.<br />Ce travail a ainsi permis de contribuer à une meilleure prévision de l'impact atmosphérique de ces trois composés particulièrement importants pour les régions rurales et péri­urbaines.