Ce travail de thèse porte sur la description des aérosols stratosphériques et des mécanismes de transport responsables de leur évolution dans le temps à partir des deux premières années d'observations du lidar CALIOP embarqué sur le satellite franco-américain CALIPSO, lancé en mai 2006. Après adaptation des algorithmes de restitution aux faibles signaux de diffusion Mie des aérosols stratosphériques et correction de l'étalonnage rendue nécessaire par la présence d'aérosols dans la gamme d'altitude de l'étalonnage des produits standards, il est montré qu'il est possible d'obtenir des profils moyens zonaux de rapport de diffusion avec une précision de 2%. Après application de ces corrections ainsi que d'un masque de nuages reposant sur la dépolarisation du signal lidar, l'évolution observée des aérosols entre 15 et 40 km d'altitude de juillet 2006 à septembre 2008, conduit aux conclusions suivantes : a) l'approvisionnement souvent ignoré et fréquent de la stratosphère en aérosols par des éruptions volcaniques relativement mineures, d'indice d'explosivité de 3 à 4, se traduisant par des panaches autour de 19-20 km d'altitude, soulevés lentement par la suite par la circulation de Brewer-Dobson pour parvenir un an plus tard à 25 km ; b) le découplage entre la moyenne et la basse stratosphère séparées par une région de vitesse verticale faible ou nulle vers 20 km. En accord avec les idées prévalant sur le sujet, la moyenne stratosphère tropicale apparaît comme le siège d'un soulèvement lent à une vitesse de l'ordre de 300 m/mois, confiné dans le " tropical pipe ", suivi à plus haute altitude d'un échange méridional d'intensité modulée par l'oscillation quasi-biennale. Par contre et en contradiction avec le schéma aujourd'hui accepté de soulèvement lent produit par l'échauffement radiatif de l'air depuis le niveau du sommet des enclumes convectives vers 14 km, la région en dessous de 20 km apparaît être le siège de violentes injections d'air propre, depuis la troposphère et vraisemblablement lessivé dans les nuages, particulièrement intenses à l'équateur durant la saison convective la plus active de l'été austral. Dans la mesure où la TTL, Tropical Transition Layer, est définie comme la région de la stratosphère soumise à l'influence de la troposphère, ces observations suggèrent que son sommet se situe vers 20 km. Une conséquence du mélange avec l'air propre troposphérique est le nettoyage rapide dans cette tranche d'altitude des aérosols volcaniques qui peuvent s'y trouver. Enfin une autre observation inattendue est celle de la présence chaque année de couches aérosols entre 15 et 18 km limitées à l'Afrique de l'Ouest et à l'Asie du Sud durant leur saison respective de mousson, dont il est suggéré qu'il puisse s'agir de fines poussières minérales d'origine désertique.

Le phénomène de destruction de l'ozone est un sujet vaste mettant en scène de nombreux processus. Il a pour origine l'émission de composés dits gaz sources (SGs) dans la troposphère. Récemment, les espèces à très courte durée de vie (VSLS) ont été identifiées comme SGs possibles. Cependant, elles ne possèdent pas un temps de vie suffisamment long pour atteindre directement la stratosphère. Les VSLS se dégradent au cours de leur transport, conduisant à des composés intermédiaires, les gaz produits (PGs). Les SGs et les PGs des VSLS vont entrer dans la stratosphère au niveau des régions équatoriales où règne un transport vertical rapide, la convection. Les SGs à temps de vie plus long peuvent accéder à la stratosphère par tous les types de transport possibles. Une fois dans la stratosphère, les SGs et PGs vont être convertis en espèces réactives capables de détruire l'ozone. Cette thèse présente l'étude des différentes étapes se produisant avant la destruction de l'ozone : l'émission et le transport des SGs dans l'atmosphère, leur chimie de dégradation au cours de leur transport et enfin leur contribution à la destruction de l'ozone. Les traceurs chimiques tels que CO sont tout d'abord utilisés pour mettre en évidence le transport des SGs et PGs de la troposphère à la stratosphère. Puis, deux études décrivant 2 types d'espèces différentes, entrant dans le processus de destruction de l'ozone, sont présentées : pour OCS (sulfure de carbonyle) et les VSLS bromés (CHBr3 et CH2Br2). OCS est l'un des principaux précurseurs d'aérosols sulfatés présents dans la stratosphère catalysant la destruction de l'ozone par chimie hétérogène. Cependant, sa contribution à cette couche comporte de nombreuses incertitudes. Ses sources d'émissions, sa répartition avec la latitude et sa contribution à la couche d'aérosols sulfatés sont présentées. La contribution des VSLS bromées au brome de la stratosphère est une question en cours de résolution. Leur chimie au cours de leur transport dans l'atmosphère est décrite de manière détaillée.

Submitted by Paulo Sérgio de Oliveira Júnior null (psergio.jr@hotmail.com) on 2017-11-17T14:41:41Z No. of bitstreams: 1 d_oliveira-jr_ps_thesis.pdf: 14260833 bytes, checksum: ebcb000a304456bb9bc42d8d1ccaa566 (MD5) / Approved for entry into archive by LUIZA DE MENEZES ROMANETTO (luizamenezes@reitoria.unesp.br) on 2017-11-17T17:10:17Z (GMT) No. of bitstreams: 1 oliveirajunior_ps_dr_prud.pdf: 14260833 bytes, checksum: ebcb000a304456bb9bc42d8d1ccaa566 (MD5) / Made available in DSpace on 2017-11-17T17:10:17Z (GMT). No. of bitstreams: 1 oliveirajunior_ps_dr_prud.pdf: 14260833 bytes, checksum: ebcb000a304456bb9bc42d8d1ccaa566 (MD5) Previous issue date: 2017-09-05 / Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq) / PPP (Precise Point Positioning) is a positioning method by GNSS (Global Navigation Satellite Systems), based on SSR (State Space Representation) concept that can provide centimeter accuracy solutions. Real-time PPP (RT-PPP) is possible thanks to the availability of precise products, for orbits and clocks, provided by the International GNSS Service (IGS), as well as by its analysis centers such as CNES (Center National d'Etudes Spatiales). One of the remaining challenges on RT-PPP is the mitigation of atmospheric effects (troposphere and ionosphere) on GNSS signals. Thanks to recent improvements in atmospheric models, RT-PPP can be enhanced, allowing accuracy and centimeter initialization time, comparable to the current NRTK (Network Real-Time Kinematic) method. Such performance depends on topology of permanent stations networks and atmospheric conditions. The main objective of this project is to study the RT-PPP and the optimized infrastructure in terms of costs and benefits to realize the method using atmospheric corrections. Therefore, different configurations of a dense and regular GNSS network existing in France, the Orpheon network, are used. This network has about 160 sites and is owned by Geodata-Diffusion (Hexagon Geosystems). The work was divided into two main stages. Initially, ‘float PPP-RTK’ was evaluated, it corresponds to RT-PPP with improvements resulting from network corrections, although with ambiguities kept float. Further on, network corrections are applied to improve “PPP-RTK” where ambiguities are fixed to their integer values. For the float PPP-RTK, a modified version of the RTKLib 2.4.3 (beta) package is used to take into account for the network corrections. First-order ionospheric effects were eliminated by the iono-free combination and zenith tropospheric delay estimated. The corrections were applied by introducing a priori constrained tropospheric parameters. Periods with different tropospheric conditions were chosen to carry out the study. Adaptive modeling based on OFCs (Optimal Fitting Coefficients) has been developed to describe the behavior of the troposphere, using estimates of tropospheric delays for Orpheon stations. This solution allows one-way communication between the server and the user. The quality of tropospheric corrections is evaluated by comparison to external tropospheric products. The gains achieved in convergence time to 10 centimeters accuracy were statistically quantified. Network topology was assessed by reducing the number of reference stations (up to 75%) using a sparse Orpheon network configuration to perform tropospheric modeling. This did not degrade the tropospheric corrections and similar performances were obtained on the user side. In the second step, PPP-RTK is realized using the PPP-Wizard 1.3 software and CNES real-time products for orbits, clocks and phase biases of satellites. RT-IPPP (Real-Time Integer PPP) is performed with estimation of tropospheric and ionospheric delays. Ionospheric and tropospheric corrections are introduced as a priori parameters constrained to the PPP-RTK of the user. To generate ionospheric corrections, it was implemented a solution aligned with RTCM (Real-Time Maritime Services) conventions, regarding the transmission of ionospheric parameters SSR, which is a standard Inverse Distance Weighting (IDW) algorithm. The choice of the periods for this experiment was made mainly with respect to the ionospheric activity. The comparison of the atmospheric corrections with the external products and the evaluation of different network topologies (dense and sparse) were also carried out in this stage. Statistically, the standard RT-IPPP takes ~ 25 min to achieve a 10 cm horizontal accuracy, which is significantly improved by our method: 46% (convergence in 14 min) with dense network corrections and 24% (convergence in 19 min) with the sparse network. Nevertheless, vertical positioning sees its convergence time slightly increased, especially when corrections are used from a sparse network solution. However, improvements in horizontal positioning due to external SSR corrections from a (dense or sparse) network are promising and may be useful for applications that depend primarily on horizontal positioning. / O PPP (Precise Point Positioning) é um método de posicionamento pelo GNSS (Global Navigation Satellite Systems), baseado no conceito SSR (State Space Representation) o qual pode fornecer soluções de acurácia centimétrica. O PPP em tempo real (RT-PPP) é possível graças à disponibilidade de produtos precisos, para órbitas e relógios, fornecidos pelo IGS (International GNSS Service), bem como por seus centros de análise, como o CNES (Centre National d’Etudes Spatiales). Um dos desafios restantes no RT-PPP é a mitigação dos efeitos atmosféricos (troposfera e ionosfera) nos sinais GNSS. Graças às melhorias recentes nos modelos atmosféricos, o RT-PPP pode ser aprimorado, permitindo tempo de inicialização com acurácia centimétrica, comparável ao atual método NRTK (Network Real-Time Kinematic). Esse desempenho depende da topologia das redes de estações permanentes e das condições atmosféricas. O objetivo principal deste projeto é estudar o RT-PPP e a infraestrutura optimizada em termos de custos e benefícios para realizar o método usando correções atmosféricas. Portanto, são utilizadas diferentes configurações de uma rede GNSS densa e regular existente na França, a rede Orphéon. Esta rede tem cerca de 160 estações, sendo propriedade da Geodata-Diffusion (Hexagon Geosystems). O trabalho foi dividido em duas etapas principais. Inicialmente, foi avaliado o "float PPP-RTK", que corresponde ao RT-PPP com melhorias resultantes de correções de rede, embora mantendo as ambiguidades como float. Em um segundo momento, as correções de rede são aplicadas para aprimorar o "PPP-RTK", onde ambiguidades são fixadas para seus valores inteiros. Para o float PPP-RTK, uma versão modificada do software RTKLib 2.4.3 (beta) é empregada de modo a levar em consideração as correções de rede. Os efeitos ionosféricos de primeira ordem são eliminados pela combinação iono-free e atraso zenital troposférico é estimado. As correções são aplicadas introduzindo parâmetros troposféricos a priori injuncionados. Períodos com diferentes condições troposféricas foram escolhidos para realizar o estudo. Uma modelagem adaptativa baseada em OFCs (Optimal Fitting Coefficients) foi implementada para descrever o comportamento da troposfera, utilizando estimativas de atraso troposférico para estações da rede Orphéon. Tal solução permite a comunicação unidirecional entre o servidor e o usuário. A qualidade das correções troposféricas foi avaliada através de comparação com produtos externos troposféricos. Os ganhos alcançados no tempo de convergência para acurácia de 10 centímetros foram quantificados estatisticamente. A topologia de rede foi avaliada reduzindo o número de estações de referência (em até 75%) usando uma configuração da rede Orphéon esparsa para realizar a modelagem troposférica. Isso não degradou as correções troposféricas e foram obtidas performances similares para os usuários simulados. Na segunda etapa, o PPP-RTK é realizado usando o software PPP-Wizard 1.3, bem como os produtos para tempo real do CNES de órbitas, relógios e biases de fase dos satélites. O RT-IPPP (Real-Time Integer PPP) é realizado com estimativa de atrasos troposféricos e ionosféricos. As correções ionosféricas e troposféricas são introduzidas como parâmetros a priori injuncionados no PPP-RTK do usuário. Para gerar correções ionosféricas, foi implementada uma solução alinhada com as convenções RTCM (Real-Time Maritime Services), em relação à transmissão de correções ionosféricas SSR, o qual é um algoritmo baseado na ponderação pelo inverso da distância (IDW – Inverse Distance Weighting). A escolha dos períodos para este experimento foi realizada principalmente em relação à atividade ionosférica. A comparação das correções atmosféricas com produtos externos, assim como a avaliação de diferentes topologias de rede (densa e esparsa) também foram realizadas nesta etapa. Estatisticamente, o RT-IPPP padrão leva ~ 25 min para alcançar uma acurácia horizontal de 10 cm, a qual é significativamente melhorada pelo método implementado: 46% (convergência em 14 min) com correções de rede densa e 24% (convergência em 19 min) com a rede esparsa. No entanto, o posicionamento vertical vê o seu tempo de convergência ligeiramente aumentado, especialmente quando as correções são usadas a partir de uma solução de rede esparsa. No entanto, as melhorias no posicionamento horizontal com o uso das correções de SSR externas de uma rede (densa ou esparsa) são promissoras e podem ser úteis para aplicações que dependem principalmente do posicionamento horizontal. / Le PPP (Precise Point Positioning) est une méthode de positionnement par GNSS (Global Navigation Satellite Systems), basée sur le concept SSR (State Space Representation), qui peut générer solutions de précision centimétrique. Le PPP en temps réel (RT-PPP) est possible grâce à la disponibilité des produits précis, pour les orbites et horloges, fournis par l’IGS (International GNSS Service), ainsi que par ses centres d'analyse, tels que le CNES (Centre National d'Etudes Spatiales). Un des défis restants sur le RT-PPP est la mitigation des effets atmosphériques (troposphère et ionosphère) sur les signaux GNSS. Grâce aux améliorations récentes des modèles atmosphériques, le RT-PPP peut être amélioré, ce qui permet une précision et un temps d'initialisation au niveau du centimètre, comparables à la méthode NRTK (Network Real-Time Kinematic) actuelle. De telles performances dépendent de la topologie du réseau de stations GNSS permanentes et des conditions atmosphériques. L'objectif principal de ce projet est d'étudier le RT-PPP et l'infrastructure optimisée en termes de coûts et d'avantages pour réaliser la méthode en utilisant des corrections atmosphériques. Pour cela, différentes configurations d'un réseau GNSS dense et régulier existant en France, le réseau Orphéon, sont utilisées. Ce réseau compte environ 160 sites, propriété de Geodata-Diffusion (Hexagon Geosystems). Le travail est divisé en deux étapes principales. Dans un premier temps, le mode «PPP-RTK flottant» a été évalué, il correspond au RT-PPP avec des améliorations issues des corrections de réseau, mais avec les ambiguïtés flottantes. Ensuite, des corrections de réseau sont appliquées pour améliorer le mode « PPP-RTK » où les ambiguïtés sont fixées à leurs valeurs entières. Pour le PPP-RTK flottant, une version modifiée du package RTKLib 2.4.3 (beta) est utilisée pour prendre en compte les corrections réseau. Les effets ionosphériques de premier ordre ont été éliminés par la combinaison iono-free et le retard troposphérique zénithal est estimé. Les corrections ont été appliquées en introduisant des paramètres troposphériques a priori contraints. Des périodes avec différentes conditions troposphériques ont été choisies pour réaliser l'étude. Une modélisation adaptative basée sur les OFCs (Optimal Fitting Coefficients) a été mise en place pour décrire le comportement de la troposphère, en utilisant des estimations des retards troposphériques pour les stations Orphéon. Cette solution permet une communication mono-directionnelle entre le serveur et l'utilisateur. La qualité des corrections troposphériques est évaluée par comparaison avec des produits troposphériques externes. Les gains réalisés sur le temps de convergence pour obtenir un positionnement de 10 centimètres de précision ont été quantifiés statistiquement. La topologie du réseau a été évaluée, en réduisant le nombre de stations de référence (jusqu'à 75%), via une configuration de réseau Orphéon lâche pour effectuer la modélisation troposphérique. Cela n'a pas dégradé les corrections troposphériques et des performances similaires ont été obtenues du côté de l'utilisateur. Dans la deuxième étape, le PPP-RTK est réalisé grâce au logiciel PPP-Wizard 1.3 et avec les produits temps réel CNES pour les orbites, les horloges et les biais de phase des satellites. Le RT-IPPP (Real-Time Integer PPP) est réalisé avec estimation des délais troposphériques et ionosphériques. Les corrections ionosphériques et troposphériques sont introduites en tant que paramètres a priori contraints au PPP-RTK de l'utilisateur. Pour générer des corrections ionosphériques, il a été mis en place une solution alignée avec les conventions RTCM (Real-Time Maritime Services) pour la transmission des paramètres ionosphériques SSR, un algorithme standard d'interpolation à distance inversée (IDW – Inverse Distance Weighting). Le choix des périodes pour cette expérience a été fait principalement en regard de l'activité ionosphérique. La comparaison des corrections atmosphériques avec les produits externes et l'évaluation de différentes topologies de réseau (dense et lâche) ont également été effectuées dans cette étape. Statistiquement le RT-IPPP standard prend ~25 min pour atteindre une précision horizontale de 10 cm, ce que nous améliorons significativement par notre méthode : 46% (convergence en 14 min) avec le réseau dense et 24% (convergence en 19 min) avec le réseau restreint. Néanmoins le positionnement vertical voit son temps de convergence légèrement augmenté, en particulier lorsque l'on utilise des corrections à partir d'une solution de réseau lâche. Cependant, les améliorations apportées au positionnement horizontal dues aux corrections atmosphériques SSR externes provenant d’un réseau (dense ou lâche) sont prometteuses et peuvent être utiles pour les applications qui dépendent principalement du positionnement horizontal. / CNPq: 229828/2013-2

La présence des particules d’aérosols dans l’atmosphère influencent le bilan radiatif de notre planète et ainsi son équilibre climatique. Selon les différents mécanismes d’émission et processus de transports atmosphériques, les aérosols peuvent être entrainés dans la troposphère libre et ainsi y résider pendant plusieurs semaines. Les contributions optiques et radiatives des aérosols de troposphère libre par rapport à celles de la colonne atmosphérique sont encore mal évaluées du fait de la difficulté d’accès et du manque de mesures sur de longues périodes. Ces travaux de thèse se sont donc appuyés sur deux sites d’altitude présentant des topographies adéquates pour l’analyse des aérosols de troposphère libre : le site ACTRIS/GAW du puy de Dôme (PUY, 1 465 m, France) et le site ACTRIS/GAW de Chacaltaya (CHC, 5 240 m, Bolivie). Ces deux sites disposent d’un large jeu de données in-situ et de télédétection. Les résultats montrent ainsi l’importance de la prise en compte de la structure verticale de l’atmosphère et de l’effet de l’humidité sur les propriétés des aérosols dans l’analyse des mesures. Pour la première fois à notre connaissance, l’utilisation de ces techniques instrumentales depuis la station de mesures météorologiques la plus haute du monde (Chacaltaya) a permis d’établir les propriétés optiques des aérosols dans cette région largement influencée par la ville de La Paz et par les émissions de la forêt amazonienne. Les résultats montrent que l’influence des feux de forêt amazoniens à la fin de la saison sèche peut accroitre les propriétés optiques de l’aérosol à cette altitude d’un facteur de 3,5 en moyenne et celles de la troposphère libre de 28 à 80%. La station est d’ailleurs régulièrement influencée par les conditions de la troposphère libre (30% du temps en journée et 60% la nuit). Ce manuscrit présente également des méthodes originales pour la détermination des contributions optiques et radiatives des aérosols de troposphère libre avec l’utilisation conjointe des mesures in-situ, photométriques et LIDAR. Les résultats établissent ainsi des contributions optiques de la troposphère libre au-dessus du puy de Dôme variant de 20%en hiver à 80% en été en moyenne. L’utilisation du modèle de transfert radiatif SBDART permet d’évaluer les contributions radiatives correspondantes qui oscillent entre 13 et 40% pour les courtes longueurs d’onde, soit des forçages radiatifs de -1 W.m-2 à -10 W.m-2. Les différentes sources d’aérosols en surface influencent donc fortement la composition de la troposphère libre, qu’il est alors nécessaire de prendre en compte dans le bilan radiatif global de notre planète. / Atmospheric aerosols impact the earth radiative budget and its climate. Depending on their emission mechanisms and atmospheric transport processes, aerosols can be injected into the free tropophere where their lifetime is increased to up to several weeks. Optical and radiative properties of free tropospheric aerosols are still poorly known because of the difficulties to access high altitudes over long periods of time. The present work is based on two high altitude sites measurements: the ACTRIS/GAW station of puy de Dôme (PUY, 1 465 m, France) and the ACTRIS/GAW station of Chacaltaya (CHC, 5 240 m, Bolivia). These two sites are equipped with a unique set of both in-situ and remote sensing measurements. Results first show the importance of taking into account the vertical atmospheric structure and the hygroscopic properties of aerosols when combining in situ and remote sensing measurements. Measurements from the highest atmospheric station in the world (Chacaltaya), provide for the first time to our knowledge, the aerosol optical properties from this region of the world, segregated into mixing layer aerosols and free tropospheric aerosols.The site is both influenced by anthropogenic emissions from the nearby city, La Paz and pristine emissions from the Amazonian forest. From these measurements, we observe that biomass burning emissions can increase column aerosol optical properties by an average factor of 3,5 and the free tropospheric aerosol optical properties between 28 and 80%. The station is regularly influenced by free tropospheric conditions (30% of the time during daytime and 60% during nighttime). This manuscript is also presenting original methods for retrieving the optical and radiative aerosol contributions from the free tropospheric layer to the total atmospheric column using a combination of in-situ, photometric and LIDAR measurements. Results show that free tropospheric contributions above puy de Dôme station vary from 20% during winter to 80% during summer. The use of the radiative transfer model SBDART allows to evaluate the corresponding shortwave radiative contributions of free tropospheric aerosols between 13 and 40% (between -1 and -10 W.m-2). Thus, the different surface aerosol emissions influence significantly the free tropospheric composition which is essential for radiative budget determination.

L'objectif général de la thèse est de caractériser la distribution géographique, les cycles saisonniers et l'évolution récente de l'ozone et du monoxyde de carbone dans la haute troposphère - basse stratosphère (UT - LS) au-dessus de huit régions d'intérêt, aux moyennes latitudes de l'hémisphère Nord. Pour cela, nous avons analysé les observations aéroportées IAGOS. Nous avons montré une tendance positive de l'ozone dans l'UT sur 1994 - 2013, et une tendance négative du monoxyde de carbone liée à la décroissance des émissions en surface. Nous avons comparé les mesures à la simulation de composition chimique sur le climat récent issue du modèle MOCAGE dans l'exercice d'intercomparaison CCMI. Pour ce faire, nous avons développé une nouvelle méthode permettant de projeter les mesures IAGOS sur le maillage du modèle et de traiter ainsi 20 ans d'observations. Cette méthode s'est révélée pertinente pour évaluer la simulation et pourrait être étendue à d'autres simulations et d'autres modèles. / The overall objective of the thesis is to characterize the geographical distribution, seasonal cycles and recent trends of ozone and carbon monoxide in the upper troposphere- lower stratosphere (UT-LS) over eight regions of interest, in the northern mid-latitudes. For this purpose, we first analyzed the IAGOS airborne observations. We have shown a positive trend in ozone in the UT over 1994-2013, and a negative trend in carbon monoxide, the latter being linked to the decrease in surface emissions. We then compared the observations to the recent climate chemical composition simulation performed by the MOCAGE model in the CCMI intercomparison exercise. To do this, we have developed a new method to project IAGOS measurements onto the model grid, allowing us to process long observation periods. This method has proven to be relevant for evaluating the simulation and could be extended to other simulations and models.

Le changement climatique est relié à l’évolution de la composition chimique de l’atmosphère et de sa capacité oxydante, impliquant le système COV-NOy-HOx-O3. La troposphère tropicale, de l’Afrique de l’Ouest en particulier, joue un rôle critique sur la composition atmosphérique globale pour trois raisons majeures : (1) l’existence d’importantes sources de précurseurs d’espèces photooxydantes, (2) une photochimie active, (3) une activité convective intense en période de mousson. Pour évaluer son rôle, il est nécessaire de bien caractériser ces différents processus et leur interaction. Cette question est au coeur du programme international AMMA (Analyse Multidisciplinaire de la Mousson Africaine) dans lequel s’inscrit cette thèse. Ce travail a pour objectif de caractériser et d’évaluer l’impact de la convection nuageuse profonde sur la chimie photooxydante de la troposphère libre en Afrique de l’Ouest, en particulier pour les composés organiques volatils (COV), qui sont d’importants précurseurs d’ozone. Ce travail s’appuie sur les données physico-chimiques recueillies sur les deux avions de recherche français au cours de la campagne d’observation intensive de l’été 2006 de AMMA. Afin de compléter le dispositif instrumental embarqué, une nouvelle instrumentation de mesure indirecte des COV a été d’abord développée. Puis, l’utilisation de traceurs physico-chimiques et la mise en place d’outils diagnostiques appliqués aux COV (profils verticaux de concentrations, rapport de concentration de COV ad hoc, horloge photochimique, réactivité totale vis-à-vis de OH) ont montré que la convection profonde assure un transport vertical rapide et efficace des espèces gazeuses réactives émises près de la surface vers la haute troposphère. Enfin, un modèle photochimique de boîte 0D a permis de renseigner l’évolution de la composition chimique des masses d’air post-convectives. Les simulations montrent que les espèces transportées par la convection participent activement à la chimie et conduisent à une production nette et significative d’ozone dans la haute troposphère. La sensibilité de la production d’ozone aux précurseurs gazeux (COV et NOx) a été également évaluée. / Recent climatic change is tightly linked to the evolution of the chemical composition of the atmosphere and its oxidizing capacity through VOC-NOy-HOx-O3 system. The tropical troposphere, in particular of West Africa, plays a major role in the global atmospheric composition for three major reasons: (1) the existence of important ozone precursor sources, (2) an active photochemistry, (3) an intense convective activity during the monsoon period. To evaluate its role, it is necessary to characterize these processes and their interactions. This is one of the main objectives of the AMMA (African Monsoon Multidisciplinary Analyzes) international program. The present work goes through the frame of AMMA. Its main objective is to characterize and evaluate deep convection impact on the upper troposphere chemistry of West Africa, in particular for volatile organic compounds (VOC). This work is based on the data collected on the two French research aircrafts during the special observation period of AMMA in summer 2006. In order to enhance the instrumental device deployed onboard, a new offline instrumentation for non-methane hydrocarbons (NMHC) measurement was developed. Then, various physical and chemical tracers and several diagnostic tools applied to VOC data (vertical profiles, concentration ratios, photochemical clock, OH reactivity) showed that deep convection provides a fast and effective vertical transfer of reactive species emitted near the surface to the upper troposphere. At last, a photochemical box model 0D was used to simulate the chemical evolution of the composition of postconvective air masses. Simulations showed that reactive species transported by deep convection participate actively to the upper troposphere chemistry and lead to a significant and net ozone production. Ozone production sensitivity to VOC and NOx was also evaluated in the model.

Les particules d'aérosol sont importantes en raison de leurs impacts directs et indirects sur le climat. Dans la couche limite (CL), ces particules ont une durée de vie relativement courte en raison de leur élimination fréquente par dépôt humide. En revanche, lorsque les aérosols sont transportés dans la troposphère libre (TL), leur durée de vie dans l'atmosphère augmente de manière significative, ce qui les rend représentatifs de vastes zones spatiales. Dans le cadre de ces travaux de thèse, nous avons utilisé une combinaison de mesures in situ effectuées à la station PUY (Puy de Dôme, 45 ° 46 'N, 2 ° 57'E, 1465 m d'altitude), ainsi que des profils LIDAR obtenus depuis Clermont-Ferrand pour identifier les conditions de TL et caractériser davantage les propriétés physiques et chimiques des aérosols dans cette zone de l'atmosphère peu documentée. Dans un premier temps, une combinaison de quatre critères a été utilisée pour déterminer le positionnement de la station PUY en TL ou en CL. Les résultats montrent que la station est située en CL avec des fréquences allant de 50% en hiver à 97% en été. Cette classification a ensuite été utilisée pour évaluer, sur un an de mesures, les différences qui existent entre la TL et la CL en termes de caractéristiques physique (distribution en taille) et chimique (fraction non réfractaire) de l’aérosol, et vis-à-vis des concentrations en carbone suie (BC). Sur la base de cette ségrégation, nous avons observé pour la plupart des saisons que les concentrations en particules des modes Aitken et accumulation ainsi que la concentration en BC sont plus élevées dans la CL que dans la TL. Cette observation est cohérente avec le fait que la majorité des sources d’aérosol sont situées dans la CL. Au contraire, des concentrations plus élevées en particules dans les modes Aitken et accumulation (notamment organiques) et en BC sont observées en TL au printemps. Ces aérosols organiques ont été identifiés comme étant âgés / moins âgés ; ils coïncident avec la présence de fortes concentrations en sulfate et en BC et sont probablement originaires de processus de combustion de biomasse, à la suite desquels ils sont directement injectés en TL sous l’effet d’une convection thermique intense. Aucune différence significative entre les concentrations de CL et de TL n'a été observée pour les particules du mode nucléation, et ce quelle que soit la saison, ce qui suggère une source supplémentaire continue de particules du mode nucléation dans la TL en hiver et en automne. Les concentrations en particules du mode grossier sont en revanche plus élevées dans la TL que dans la CL pour toutes les saisons, et en particulier en été. Cela indique un transport longue distance efficace des grosses particules dans la TL depuis des sources lointaines (marines et désertiques), probablement favorisé par les vitesses de vent accrues dans la TL par rapport à la CL. Nous avons ensuite calculé les rétro-trajectoires des masses d'air que nous avons combinées aux estimations de hauteur de couche limite du modèle ECMWF ERA-Interim pour estimer le temps passé par les masses d’air dans la TL depuis leur dernier contact avec la CL, et pour évaluer l'impact de ce paramètre sur les propriétés des aérosols. Nous avons observé que même après 75 heures sans aucun contact avec la CL, les aérosols de la TL conservent les propriétés spécifiques du type de masse d'air auquel ils appartiennent. Ce manuscrit présente également une étude des mesures simultanées au PUY et à une station urbaine à basse altitude, AtmoAura. Les résultats montrent que lorsque le PUY est en TL, les concentrations des PM1 (particules de diamètre inférieur à 1 µm) sont plus faibles au PUY qu’à AtmoAura, ce qui confirme notre classification. Lorsque le PUY est en CL, la composition en aérosol est similaire pour les deux sites, ce qui a permis de quantifier la contribution de la pollution urbaine locale issue de la ville de Clermont-Ferrand. / Aerosol particles are important due to their direct and indirect impacts on climate. Within the planetary boundary layer (BL), these particles have a relatively short lifetime due to their frequent removal process by wet deposition. When aerosols are transported into the free troposphere (FT), their atmospheric lifetime increases significantly, making them representative of large spatial areas. In this work, we use a combination of in situ measurements performed at the high altitude PUY (Puy de Dôme, 45°46’ N, 2°57’E, 1465 m asl) station, together with LIDAR profiles at Clermont-Ferrand for characterizing FT conditions, and further characterize the physical and chemical properties of aerosol in this poorly documented area of the atmosphere. First, a combination of four criteria was used to identify whether the PUY station lies within the FT or within the BL. Results show that the PUY station is located in BL with frequencies ranging from 50% during the winter, up to 97% during the summer. Then, the classification is applied to a year-long dataset of particle size distribution and NR-PM1 data’s to study the differences in particle physical and chemical characteristics and BC concentrations between the FT and the BL. Based on this segregation, we observed higher concentrations in the BL compared to FT for BC, Aitken and accumulation mode particle concentrations for most seasons, as expected from larger sources originating from the surface. However, BC, Aitken mode, accumulation mode and organic aerosols concentrations were higher in the FT compared to BL during spring. These organic aerosols were identified as aged/less aged, and were correlated with sulphate and BC and we suspect that the higher concentrations of particles observed in the FT compared to BL during spring originate from direct injection of BB aerosols in the FT through strong heat convection. No significant difference between the BL and the FT concentrations was observed for the nucleation mode particles for all seasons, suggesting a continuous additional source of nucleation mode particles in the FT during winter and autumn. Coarse mode particle concentrations were found higher in the FT than in the BL for all seasons and especially during summer. This indicates an efficient long-range transport of large particles in the FT from distant sources (marine and desert) due to higher wind speeds in the FT compared to BL. For FT air masses, we used 204-h air mass back-trajectories combined with boundary layer height estimations from ECMWF ERA-Interim to assess the time they spent in the FT since their last contact with the BL and to evaluate the impact of this parameter on the aerosol properties. We observed that even after 75 h without any contact with the BL, FT aerosols preserve specific properties of their air mass type. This manuscript is also presenting a study of simultaneous measurements at PUY and an urban low altitude station AtmoAura. Results show that when the PUY is influenced by FT air masses, the PM1 species are lower at the PUY compared to AtmoAura confirming our classification. When the PUY is predicted to lay within the BL, the aerosol composition was similar among the two sites for several species, which allowed for a quantification of the local urban pollution contribution for the species enhanced within the city of Clermont-Ferrand.

Les orages tropicaux jouent un rôle incertain dans le transport de l'air troposphérique dans la stratosphère limitant notre capacité à prévoir le climat futur. Le transport par les orages pourrait en effet être sous-estimé dans les modèles de climat aux résolutions trop grossières. L'efficacité de ce transport est analysée à partir de simulations numériques de l'orage Hector the Convector jusqu'à une résolution de 100 m, la plus fine jamais utilisée pour un cas de convection très profonde. Les percées nuageuses, qui avaient été observées à son sommet à 18 km d'altitude, sont reproduites et l'hydratation nette de la stratosphère est quantifiée. La contribution des orages tropicaux au flux d'eau de la troposphère à la stratosphère est ainsi estimée à près de 20 %. La quasi-convergence aux résolutions de 200 m et 100 m suggère que de telles résolutions sont nécessaires pour représenter correctement les ascendances. L'analyse individuelle des ascendances indique que les deux plus grandes contribuent à plus de 90 % du flux de masse vers la basse stratosphère. Elles sont plus larges, plus puissantes et contiennent plus d'eau que les plus grandes ascendances une heure avant et une heure après, et leur cœur convectif apparaît très peu dilué. L'alimentation en surface par des lignes de convergence intensifiées par des poches froides et la faible dilution des deux plus grandes ascendances sont déterminantes dans l'apparition de la convection très profonde. L'analyse isentropique de la circulation générale dans Hector confirme le flux de masse calculé par l'analyse des ascendances. Elle le corrige dans les basses couches en prenant en compte les flux turbulents, et en haute troposphère en filtrant les ondes de gravité. Elle met en évidence l'importance du dégagement de chaleur latente dû à la congélation dans les plus grandes ascendances pendant la phase de percée en stratosphère. / The tropical thunderstorms play an uncertain role in the transport of tropospheric air into the stratosphere, limiting our capability to predict the future climate. The transport by the thunderstorms may be underestimated by the climate models, due to their coarse resolutions. The efficiency of this transport is analysed using numerical simulations of the thunderstorm Hector the Convector with resolutions down to 100 m, the finest ever used for a case of very deep convection. The overshoots, that were observed at its top at 18 km altitude, are captured and the net hydration of the stratosphere is quantified. The contribution of the tropical thunderstorms to the water flux from the troposphere to the stratosphere is then estimated to about 20 %. The almost convergence at 200 m and 100 m suggests that such resolutions are necessary to correctly represent the updafts. The individual analysis of the updrafts indicates that the two tallest contribute beyond 90 % of the mass flux into the stratosphere. They are larger, more vigorous and contain more water than the tallest updrafts one hour before and one hour after, and their convective core was weakly diluted. The supply from the surface by the convergence lines, intensified by the cold pools, and the weak dilution of the two tallest updrafts are determinant for the development of very deep convection. The isentropic analysis of the overturning inside Hector confirms the mass flux computed with the updrafts analysis. It corrects the estimate in the lower troposphere by taking into account the turbulent flux, and in the upper troposphere by filtering out the gravity waves. It highlights the importance of the latent heating due to freezing in the two tallest updrafts during the phase of overshoot in the stratosphere.

La fermeture du bilan d'ozone troposphérique nécessite de mieux <br />connaître l'importance du transport vertical depuis les principaux <br />réservoirs: la couche limite atmosphérique et la stratosphère. Les <br />études de cas permettent de mettre en évidence les mécanismes entrant en <br />jeu et leur efficacité, mais leur impact sur le bilan ne peut-être <br />évalué qu'à partir d'analyses climatologiques. L'exposé est donc divisé <br />en deux grandes parties.<br />La première porte sur des études de cas à partir des mesures LIDAR ozone <br />effectuées pendant la campagne ESCOMPTE. La méthodologie repose sur une <br />analyse des données collectées par une approche hybride lagrangienne <br />associant des analyses météorologiques globales, et des modèles de <br />dynamique méso-échelle, de chimie-transport et de photochimie <br />lagrangienne. L'objectif étant d'identifier la part de la variabilité <br />observée imputable aux processus transport et, le cas échéant, à la <br />production photochimique d'ozone dans la troposphère.<br />Dans une deuxième partie, nous proposons une évaluation de l'importance <br />respective du transport depuis la couche-limite et depuis la région de <br />la tropopause sur le bilan d'ozone troposphérique à travers une analyse <br />climatologique. Un algorithme multivariable de classification des <br />couches d'ozone mesurées par sondage est présenté, et comparé à une <br />approche trajectographique. Cet algorithme est ensuite appliqué aux <br />données collectées depuis une trentaine d'années en Europe afin <br />d'analyser la variabilité saisonnière, géographique et interannuelle des <br />processus de transport vertical ainsi que leur influence sur le bilan <br />d'ozone troposphérique. La variabilité du mélange turbulent dans la <br />troposphère et ses conséquences sur la persistance des couches sera <br />aussi évoquée.

Le rôle joué par la stratosphère sur le climat est aujourd'hui avéré. Le couplage du système troposphère-stratosphère implique que les processus dynamiques de grande amplitude de la moyenne atmosphère perturbent l'équilibre atmosphérique et l'écoulement dans les plus basses couches. Parmi ces phénomènes dynamiques, les échauffements stratosphériques soudains sont les plus emblématiques. Cette étude s'intéresse à l'impact de ces événements sur la variabilité de la moyenne atmosphère et sur l'estimation des tendances de température. Nous cherchons également à mieux caractériser l'évolution spatio-temporelle des échauffements stratosphériques, depuis leurs causes jusqu'à leurs conséquences. Tout d'abord, une méthodologie novatrice d'analyse statistique de séries temporelles est développée et testée sur des mesures lidar de l'Observatoire de Haute-Provence. L'impact des événements dynamiques les plus importants peut ainsi être efficacement isolé de la contribution radiative de fond, ce qui explique les différences observées entre l'été et l'hiver. Ensuite, une simulation du Canadian Middle Atmosphere Model nous permet de valider la méthodologie et d'étendre notre étude à l'ensemble du globe. On montre que les variations spatiales sont elles aussi majoritairement causées par l'activité dynamique. Les conditions de formation d'un échauffement stratosphérique sont également étudiées, à l'aide de tests de sensibilité du modèle RACCORD. On prouve l'importance du rappel vers la météorologie pour produire un échauffement majeur, particulièrement dans le cas d'une rupture du vortex. Enfin, la méthode et nos résultats sont mis à profit dans une analyse de l'hiver 2012-2013.