La thèse s'est inscrite dans le développement du service d'observation PAES (Pollution Atmosphérique à l'Échelle Synoptique), réseau de stations d'altitude, dédié à la mesure à long terme de l'ozone et de ses principaux précurseurs gazeux. La représentativité spatiale et temporelle a été évaluée grâce à l'analyse des données de surface comparées à des mesures aéroportées (MOZAIC) et satellitaires (MOPITT) ; les stations d'altitude s'avèrent capables de suivre les changements globaux de la composition de l'atmosphère et, dans une certaine mesure, sont représentatives de la variabilité de la troposphère libre malgré l'influence de la surface. Un bilan de la qualité de l'air en Europe de l'Ouest, depuis les années 1990 a été dressé à partir des données d'ozone et de CO de PAES et de différents réseaux français et européens. Enfin, l'analyse couplée des données d'observation obtenues pendant la campagne de terrain PIC 2005 (13 juin - 7 juillet 2005 autour du Pic du Midi) et de simulations (Méso-NH) a permis notamment de comprendre le cycle diurne inversé de l'ozone observé dans des climatologies issues de certaines stations d'altitude. Le rôle du transport à l'échelle synoptique et des échanges entre couche limite et troposphère libre sur la mesure en altitude a été montrée dans l'étude détaillée de l'épisode de pollution du 23 juin 2005.

La présence des particules d’aérosols dans l’atmosphère influencent le bilan radiatif de notre planète et ainsi son équilibre climatique. Selon les différents mécanismes d’émission et processus de transports atmosphériques, les aérosols peuvent être entrainés dans la troposphère libre et ainsi y résider pendant plusieurs semaines. Les contributions optiques et radiatives des aérosols de troposphère libre par rapport à celles de la colonne atmosphérique sont encore mal évaluées du fait de la difficulté d’accès et du manque de mesures sur de longues périodes. Ces travaux de thèse se sont donc appuyés sur deux sites d’altitude présentant des topographies adéquates pour l’analyse des aérosols de troposphère libre : le site ACTRIS/GAW du puy de Dôme (PUY, 1 465 m, France) et le site ACTRIS/GAW de Chacaltaya (CHC, 5 240 m, Bolivie). Ces deux sites disposent d’un large jeu de données in-situ et de télédétection. Les résultats montrent ainsi l’importance de la prise en compte de la structure verticale de l’atmosphère et de l’effet de l’humidité sur les propriétés des aérosols dans l’analyse des mesures. Pour la première fois à notre connaissance, l’utilisation de ces techniques instrumentales depuis la station de mesures météorologiques la plus haute du monde (Chacaltaya) a permis d’établir les propriétés optiques des aérosols dans cette région largement influencée par la ville de La Paz et par les émissions de la forêt amazonienne. Les résultats montrent que l’influence des feux de forêt amazoniens à la fin de la saison sèche peut accroitre les propriétés optiques de l’aérosol à cette altitude d’un facteur de 3,5 en moyenne et celles de la troposphère libre de 28 à 80%. La station est d’ailleurs régulièrement influencée par les conditions de la troposphère libre (30% du temps en journée et 60% la nuit). Ce manuscrit présente également des méthodes originales pour la détermination des contributions optiques et radiatives des aérosols de troposphère libre avec l’utilisation conjointe des mesures in-situ, photométriques et LIDAR. Les résultats établissent ainsi des contributions optiques de la troposphère libre au-dessus du puy de Dôme variant de 20%en hiver à 80% en été en moyenne. L’utilisation du modèle de transfert radiatif SBDART permet d’évaluer les contributions radiatives correspondantes qui oscillent entre 13 et 40% pour les courtes longueurs d’onde, soit des forçages radiatifs de -1 W.m-2 à -10 W.m-2. Les différentes sources d’aérosols en surface influencent donc fortement la composition de la troposphère libre, qu’il est alors nécessaire de prendre en compte dans le bilan radiatif global de notre planète. / Atmospheric aerosols impact the earth radiative budget and its climate. Depending on their emission mechanisms and atmospheric transport processes, aerosols can be injected into the free tropophere where their lifetime is increased to up to several weeks. Optical and radiative properties of free tropospheric aerosols are still poorly known because of the difficulties to access high altitudes over long periods of time. The present work is based on two high altitude sites measurements: the ACTRIS/GAW station of puy de Dôme (PUY, 1 465 m, France) and the ACTRIS/GAW station of Chacaltaya (CHC, 5 240 m, Bolivia). These two sites are equipped with a unique set of both in-situ and remote sensing measurements. Results first show the importance of taking into account the vertical atmospheric structure and the hygroscopic properties of aerosols when combining in situ and remote sensing measurements. Measurements from the highest atmospheric station in the world (Chacaltaya), provide for the first time to our knowledge, the aerosol optical properties from this region of the world, segregated into mixing layer aerosols and free tropospheric aerosols.The site is both influenced by anthropogenic emissions from the nearby city, La Paz and pristine emissions from the Amazonian forest. From these measurements, we observe that biomass burning emissions can increase column aerosol optical properties by an average factor of 3,5 and the free tropospheric aerosol optical properties between 28 and 80%. The station is regularly influenced by free tropospheric conditions (30% of the time during daytime and 60% during nighttime). This manuscript is also presenting original methods for retrieving the optical and radiative aerosol contributions from the free tropospheric layer to the total atmospheric column using a combination of in-situ, photometric and LIDAR measurements. Results show that free tropospheric contributions above puy de Dôme station vary from 20% during winter to 80% during summer. The use of the radiative transfer model SBDART allows to evaluate the corresponding shortwave radiative contributions of free tropospheric aerosols between 13 and 40% (between -1 and -10 W.m-2). Thus, the different surface aerosol emissions influence significantly the free tropospheric composition which is essential for radiative budget determination.

Les particules d'aérosol sont importantes en raison de leurs impacts directs et indirects sur le climat. Dans la couche limite (CL), ces particules ont une durée de vie relativement courte en raison de leur élimination fréquente par dépôt humide. En revanche, lorsque les aérosols sont transportés dans la troposphère libre (TL), leur durée de vie dans l'atmosphère augmente de manière significative, ce qui les rend représentatifs de vastes zones spatiales. Dans le cadre de ces travaux de thèse, nous avons utilisé une combinaison de mesures in situ effectuées à la station PUY (Puy de Dôme, 45 ° 46 'N, 2 ° 57'E, 1465 m d'altitude), ainsi que des profils LIDAR obtenus depuis Clermont-Ferrand pour identifier les conditions de TL et caractériser davantage les propriétés physiques et chimiques des aérosols dans cette zone de l'atmosphère peu documentée. Dans un premier temps, une combinaison de quatre critères a été utilisée pour déterminer le positionnement de la station PUY en TL ou en CL. Les résultats montrent que la station est située en CL avec des fréquences allant de 50% en hiver à 97% en été. Cette classification a ensuite été utilisée pour évaluer, sur un an de mesures, les différences qui existent entre la TL et la CL en termes de caractéristiques physique (distribution en taille) et chimique (fraction non réfractaire) de l’aérosol, et vis-à-vis des concentrations en carbone suie (BC). Sur la base de cette ségrégation, nous avons observé pour la plupart des saisons que les concentrations en particules des modes Aitken et accumulation ainsi que la concentration en BC sont plus élevées dans la CL que dans la TL. Cette observation est cohérente avec le fait que la majorité des sources d’aérosol sont situées dans la CL. Au contraire, des concentrations plus élevées en particules dans les modes Aitken et accumulation (notamment organiques) et en BC sont observées en TL au printemps. Ces aérosols organiques ont été identifiés comme étant âgés / moins âgés ; ils coïncident avec la présence de fortes concentrations en sulfate et en BC et sont probablement originaires de processus de combustion de biomasse, à la suite desquels ils sont directement injectés en TL sous l’effet d’une convection thermique intense. Aucune différence significative entre les concentrations de CL et de TL n'a été observée pour les particules du mode nucléation, et ce quelle que soit la saison, ce qui suggère une source supplémentaire continue de particules du mode nucléation dans la TL en hiver et en automne. Les concentrations en particules du mode grossier sont en revanche plus élevées dans la TL que dans la CL pour toutes les saisons, et en particulier en été. Cela indique un transport longue distance efficace des grosses particules dans la TL depuis des sources lointaines (marines et désertiques), probablement favorisé par les vitesses de vent accrues dans la TL par rapport à la CL. Nous avons ensuite calculé les rétro-trajectoires des masses d'air que nous avons combinées aux estimations de hauteur de couche limite du modèle ECMWF ERA-Interim pour estimer le temps passé par les masses d’air dans la TL depuis leur dernier contact avec la CL, et pour évaluer l'impact de ce paramètre sur les propriétés des aérosols. Nous avons observé que même après 75 heures sans aucun contact avec la CL, les aérosols de la TL conservent les propriétés spécifiques du type de masse d'air auquel ils appartiennent. Ce manuscrit présente également une étude des mesures simultanées au PUY et à une station urbaine à basse altitude, AtmoAura. Les résultats montrent que lorsque le PUY est en TL, les concentrations des PM1 (particules de diamètre inférieur à 1 µm) sont plus faibles au PUY qu’à AtmoAura, ce qui confirme notre classification. Lorsque le PUY est en CL, la composition en aérosol est similaire pour les deux sites, ce qui a permis de quantifier la contribution de la pollution urbaine locale issue de la ville de Clermont-Ferrand. / Aerosol particles are important due to their direct and indirect impacts on climate. Within the planetary boundary layer (BL), these particles have a relatively short lifetime due to their frequent removal process by wet deposition. When aerosols are transported into the free troposphere (FT), their atmospheric lifetime increases significantly, making them representative of large spatial areas. In this work, we use a combination of in situ measurements performed at the high altitude PUY (Puy de Dôme, 45°46’ N, 2°57’E, 1465 m asl) station, together with LIDAR profiles at Clermont-Ferrand for characterizing FT conditions, and further characterize the physical and chemical properties of aerosol in this poorly documented area of the atmosphere. First, a combination of four criteria was used to identify whether the PUY station lies within the FT or within the BL. Results show that the PUY station is located in BL with frequencies ranging from 50% during the winter, up to 97% during the summer. Then, the classification is applied to a year-long dataset of particle size distribution and NR-PM1 data’s to study the differences in particle physical and chemical characteristics and BC concentrations between the FT and the BL. Based on this segregation, we observed higher concentrations in the BL compared to FT for BC, Aitken and accumulation mode particle concentrations for most seasons, as expected from larger sources originating from the surface. However, BC, Aitken mode, accumulation mode and organic aerosols concentrations were higher in the FT compared to BL during spring. These organic aerosols were identified as aged/less aged, and were correlated with sulphate and BC and we suspect that the higher concentrations of particles observed in the FT compared to BL during spring originate from direct injection of BB aerosols in the FT through strong heat convection. No significant difference between the BL and the FT concentrations was observed for the nucleation mode particles for all seasons, suggesting a continuous additional source of nucleation mode particles in the FT during winter and autumn. Coarse mode particle concentrations were found higher in the FT than in the BL for all seasons and especially during summer. This indicates an efficient long-range transport of large particles in the FT from distant sources (marine and desert) due to higher wind speeds in the FT compared to BL. For FT air masses, we used 204-h air mass back-trajectories combined with boundary layer height estimations from ECMWF ERA-Interim to assess the time they spent in the FT since their last contact with the BL and to evaluate the impact of this parameter on the aerosol properties. We observed that even after 75 h without any contact with the BL, FT aerosols preserve specific properties of their air mass type. This manuscript is also presenting a study of simultaneous measurements at PUY and an urban low altitude station AtmoAura. Results show that when the PUY is influenced by FT air masses, the PM1 species are lower at the PUY compared to AtmoAura confirming our classification. When the PUY is predicted to lay within the BL, the aerosol composition was similar among the two sites for several species, which allowed for a quantification of the local urban pollution contribution for the species enhanced within the city of Clermont-Ferrand.