Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der elektronischen Struktur von Bi-Kupraten vom Normalzustand bis in den supraleitenden Zustand. Der Normalzustand von einschichtigen Bi-Kupraten wurde mittels polarisationsabhängiger XAS untersucht. Es konnte eine deutliche Polarisationsabhängigkeit der CuL3- und OK-Kante innerhalb der Kupferoxidebene beobachtet werden. Insbesondere in den Merkmalen, die den dotierten Löchern zugeordnet werden. Die Winkelabhängigkeit geht über die erwartete Hybridisierung von Cu3dx^2-y^2- und O2px,y-Orbitalen hinaus, und unterstützt somit Theorien, die auch Orbitale ausserhalb der Kupferoxidebene zur Beschreibung der elektronischen Struktur einbeziehen. Desweiteren wurde beobachtet, dass die Ladungs-Transfer-Lücke sich mit steigender Lochkonzentration vergrößert konform zu Theorien zum Zusammenbruch der Zhang-Rice-Singuletts im überdotierten Bereich. Mittels ARPES wurden die Anregungen nahe der Fermikante in antinodaler Richtung an zweischichtigen Bi-Kupraten untersucht. Die komplexe Linienform im zweischichtigen Bi-Kuprat, die aus Interlageneffekten resultiert, wurde durch die gezielte Ausnutzung von Matrixelementeffekten vereinfacht. Dadurch konnten, in Kombination mit der spezifischen Ausrichtung der Polarisation, vorherige, sich scheinbar widersprechende Beobachtungen am einschichtigen und zweischichtigen Bi-Kuprat in Einklang gebracht werden. Es konnte gezeigt werden, dass im zweischichtigen Bi-Kuprat eine Anregung zusätzlich zum bindenden und antibindenden Band existiert, welche mit dem antibindenden Band korreliert zu sein scheint. Außerdem zeigt es Gemeinsamkeiten mit dem scharfen Peak, der im einschichtigen Bi-Kuprat gefunden wurde. So besteht es über die supraleitende Sprungtemperatur Tc hinaus, und verschwindet vermutlich bei oder über der Pseudolücken-Temperatur T*. Die ARPES Messungen lassen sich am Besten innerhalb des Modells elektronischer Inhomogenitäten erklären, welches Hochtemperatursupraleitung aus Streifen ableitet. / The electronic structure of Bi cuprates from the normal state down to the superconducting state has been investigated. The normal state electronic structure is probed by polarization dependent XAS on single layer Bi cuprates. With the x-ray beam being incident normal to the CuO2 plane the azimuthal angle was varied to explore the polarization effects on orbitals within the plane. In the CuL3- as well as the OK-edge spectra, the spectral features related to the doped holes showed a distinct polarization dependence within the CuO2 plane. The revealed polarization dependence is more complex than expected from hybridization of Cu3dx^2-y^2 and O2px,y orbitals only. Thus, the results support the inclusion of out-of-plane orbitals into the description of the electronic structure as has been previously theoretically proposed. Furthermore, the charge transfer gap has been observed to rise with rising hole concentration supporting theories of the instability of Zhang-Rice-singlets in the overdoped regime. By ARPES the excitations close to the Fermi surface in the antinodal region of double layer Bi cuprates have been investigated. The complex lineshape in double layer Bi cuprates that results from interlayer effects has been disentangled by exploiting matrix element effects. In combination with distinct polarization settings this enabled to unify seemingly inconsistent observations made on single and double layer Bi cuprates. The existence of an excitation additional to antibonding and bonding band could be shown in the double layer Bi cuprate. This additional excitation is probably connected to the antibonding band. It furthermore shows similarities to the sharp peak observed in single layer Bi cuprates. It persists to temperatures above the superconducting temperature Tc, and presumably vanishes at or above the pseudogap temperature T*. The ARPES results could be best explained within the model of electronic inhomogeneity which derives superconductivity from stripes.

In dieser Doktorarbeit wird der Hochtemperatur-Supraleiter Bi-2212 auf seine elektronische Struktur hin untersucht. Für diesen Zweck wurden Röntgen- Absorptionsspektroskopie (XAS) und winkelaufgelöste Photoemissionsspektroskopie (ARPES) verwendet. Zusätzlich wurden mittels Dichtefunktionaltheorie theoretische Trends in der elektronischen Struktur aufgezeigt. Zu Beginn wurde die Temperaturabhängigkeit der Löcher-Konzentration (nH) von nahezu optimal dotierten und geringfügig unterdotierten Einkristallen mittels XAS untersucht. Die Messungen der Temperaturabhängigkeit von nH mit XAS zeigen ein komplett anderes Verhalten als das, welches aus dem Hall-Effekt hergeleitet wurde. Hinzu kommt, dass es unmöglich ist, die Formel von Gor''kov und Teitel''baum, d.h. mit einem konstanten und einem Aktivierungsterm, an die Daten anzupassen. Als Lösungsansatz kommen Magnonen in Frage. Zusätzlich wurde die Polarisationsabhängigkeit der Löcher- Konzentration mittels XAS gemessen, die zeigt, dass in den Kupferoxidschichten die Löcher offenbar offenbar inhomogen verteilt sind. Solch ein Verhalten wird für die isotrope Struktur der Bi-2212-Kristalle nicht erwartet und kann nur schwer erklärt werden. Möglicherweise sind die, die Symmetrie brechenden magnetischen Eigenschaften wie magnetische Streifen die Antwort. Um zusätzliche experimentelle Informationen zu erhalten, wurde darüber hinaus noch die Temperatur- und Polarisationsabhängigkeit der Bi-2212-Einkristalle mittels ARPES studiert. Insbesondere die ''Peak-Dip-Hump''-Emissionsstruktur an der Fermi-Energie wurde gemesssen, die sich am M-Punkt der Brillouin-Zone befindet. Die Ergebnisse zeigen, dass der scharfe Peak nahe der Fermi-Kante eine deutliche Polarisations- und Temperaturabhängigkeit aufweist, welche bei der Pseudolücken-Temperatur T* und nicht bei der Sprungtemperatur TC verschwindet. Die Polarisationsabhängigkeit an den vier M-Punkten der Brillouin-Zone hat gezeigt, dass eine Symmetrieachse im 45°-Winkel zur Cu-O-Cu-Richtung existiert. Dies könnte ebenfalls mit magnetischer Streifenbildung erklärt werden. Des Weiteren wurde das beobachtete Versagen der Dipol-Näherung zur Beschreibung der Spektren bei einer Polarisation senkrecht zur Spiegelebene erörtert. Andererseits ist die Berechnung von Materieleigenschaften mittels der Dichtefunktionaltheorie ein sehr aktiver Bereich der Festkörperphysik geworden. Nachdem meine DFT-Rechnungen auf der Basis des MBJ-Potentials sehr gute Übereinstimmung mit den experimentellen Ergebnissen des ternären Halbleiters ZrSexS2-x und die LiZrSexS2-x –Verbindung erzielt haben, habe ich diese auch zur Unterstützung der experimentellen Supraleiterdaten angewendet. Die elektronischen Eigenschaften von CaCuO2 und des Bi-2212-Kuprats wurden mittels DFT auf der Basis von GGA und GGA+U berechnet, wobei der Hubbard-U-Term mit einer „abinitio“-Methode berechnet wurde. Die Ergebnisse ergaben, dass nur Rechnungen auf der Basis von MBJ+U einen antiferromagnetischen Grundzustand für die CaCuO2- Verbindung lieferten, während alle Funktionale versagten, den antiferromagnetischen Grundzustand für das Bi-2212-Kuprat zu finden. / In this PhD work the electronic structure of high-TC Bi-2212 cuprates is investigated. For this purpose x-ray absorption spectroscopy (XAS) and angle resolved photoemission spectroscopy (ARPES) are used. Additionally, density functional theory is applied for making theoretical trends of the electronic structure evident. At first, the temperature dependence of the hole density (nH) by XAS on nearly optimum and slightly underdoped single crystals is studied. The measurements of the temperature dependence of nH by XAS show completely different behavior as that derived from Hall effect. Moreover, fitting our data by the Gor’kov and Teitel’baum formula, i.e. assuming a constant term and an activation term, was impossible. For solving the problem a contribution of magnons is suggested. Additionally, the polarization dependence of the hole density has been measured by XAS showing that an inhomogeneity of holes in the copper oxide planes may exist. Such a behavior is not expected for the isotropic structure of the Bi(Pb)-2212 crystals and was only hardly to be explained. Possibly, magnetic symmetry breaking properties like e.g. magnetic stripes might give an answer. In order to derive additional experimental information, the temperature and polarization dependence of the electronic structure of the CuO2 planes of Bi(Pb)-2212 single crystals has been studied by ARPES. In particular, the so-called peak-dip-hump emission structure close to the Fermi energy has been measured, which is located at the M point of the Brillouin zone. The results show that the sharp emission structure close to the Fermi edge reveals a distinct polarization dependence and it vanishes at the pseudogap temperature T* and not at the critical temperature TC. The polarization dependence at the four M points of the Brillouin zone has revealed that there exists a symmetry line along to 45?? from the Cu-O-Cu direction. This could also be due to stripe formation. Additionally, the observed failure of the dipole approximation to describe the spectra at normal polarization with respect to the mirror plane is discussed. On the other hand, the calculation of material properties by density functional theory has become a very active area of research in condensed matter physics. Therefore, after my calculations based on DFT by the MBJ potential have revealed good agreement with experimental data for the ternary semiconductors ZrSexS2-x and the LiZrSexS2-x compound I applied it for a support of the experimental superconductor data. The electronic properties of CaCuO2 and the Bi-2212 cuprate have been calculated by DFT based on GGA and GGA+U where the Hubbard U term has been calculated by an ab initio method. The results reveal that only calculations based on MBJ+U lead to an anti-ferromagnetic ground state for the CaCuO2 compound while all functionals fail to find an antiferromagnetic ground state for Bi-2212.