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NMR of Electron-Doped High-Temperature Superconductor Pr(2-x)Ce(x)CuO(4)

Jurkutat, Michael 08 June 2015 (has links) (PDF)
Diese Arbeit befasst sich mit der Charakterisierung einer verhältnismäßig wenig beforschten Untergruppe der hochtemperatur-supraleitenden Kuprate (HTSCs-high-temperature superconducting cuprates), den elektronendotierten HTSCs, vermittels kernmagnetischer Resonanz (NMR-nuclear magnetic resonance). Die Untersuchungen umfassen 63Cu und 17O NMR an ausgerichteten Pulverproben und Einkristallen von Pr2−xCexCuO4 (x = 0, 0.05, 0.10, 0.15, 0.20) sowie auch Nd2−xCexCuO4 (x = 0, 0.13) in externen Magnetfeldern von 2.35 bis 17.6 T und Temperaturen zwischen 8 und 400 K. Durch eine Vielzahl von Experimenten wird die erste eindeutige spektrale Analyse für beide Nuklide vorgenommen. Es wird gezeigt, dass die indirekte, homonukleare Kopplung, wie sie beim Hahn-Echo-Zerfall von planarem 63,65Cu in lochdotierten HTSCs und auch im undotierten Pr2CuO4 gefunden wird, durch Elektronendotierung weitestgehend unterdrückt wird. Eine Analyse der Quadrupolaufspaltungen zeigt, dass nicht nur die lokale Verteilung der dotierten Elektronen und Löcher in den CuO2-Schichten quantitativ gemessen werden kann, sondern, dass auch Unterschiede in den 63Cu und 17O Aufspaltungen verschiedener undotierter Kuprate auf eine variable Ladungsverteilung zurückzuführen sind. Somit ist eine quantitative Messung der lokalen Ladungsverteilung in der CuO2 -Schicht der HTSCs möglich, welche ein neues, differenziertes Bild der unterschiedlichen Materialien ergibt.
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NMR of Electron-Doped High-Temperature Superconductor Pr(2-x)Ce(x)CuO(4)

Jurkutat, Michael 04 October 2015 (has links)
Diese Arbeit befasst sich mit der Charakterisierung einer verhältnismäßig wenig beforschten Untergruppe der hochtemperatur-supraleitenden Kuprate (HTSCs-high-temperature superconducting cuprates), den elektronendotierten HTSCs, vermittels kernmagnetischer Resonanz (NMR-nuclear magnetic resonance). Die Untersuchungen umfassen 63Cu und 17O NMR an ausgerichteten Pulverproben und Einkristallen von Pr2−xCexCuO4 (x = 0, 0.05, 0.10, 0.15, 0.20) sowie auch Nd2−xCexCuO4 (x = 0, 0.13) in externen Magnetfeldern von 2.35 bis 17.6 T und Temperaturen zwischen 8 und 400 K. Durch eine Vielzahl von Experimenten wird die erste eindeutige spektrale Analyse für beide Nuklide vorgenommen. Es wird gezeigt, dass die indirekte, homonukleare Kopplung, wie sie beim Hahn-Echo-Zerfall von planarem 63,65Cu in lochdotierten HTSCs und auch im undotierten Pr2CuO4 gefunden wird, durch Elektronendotierung weitestgehend unterdrückt wird. Eine Analyse der Quadrupolaufspaltungen zeigt, dass nicht nur die lokale Verteilung der dotierten Elektronen und Löcher in den CuO2-Schichten quantitativ gemessen werden kann, sondern, dass auch Unterschiede in den 63Cu und 17O Aufspaltungen verschiedener undotierter Kuprate auf eine variable Ladungsverteilung zurückzuführen sind. Somit ist eine quantitative Messung der lokalen Ladungsverteilung in der CuO2 -Schicht der HTSCs möglich, welche ein neues, differenziertes Bild der unterschiedlichen Materialien ergibt.
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Hochdruckkristallzüchtung ausgewählter Oxidverbindungen

Wizent, Nadja 13 October 2009 (has links) (PDF)
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Kristallzüchtung von Verbindungen, die extreme Bedingungen erfordern und deren Optimierung. Neben qualitativ hochwertigen Ausgangssubstanzen kommen dabei die Verweindung von Gasgemischen und von Hochdruck in der Kristallzüchtungskammer sowie geringe Ziehgeschwindigkeiten im Bereich von <0,4 mm/h zum Einsatz. Der Effekt von Hochdruck, insbesondere Sauerstoffhochdruck bis zu 150 bar, wurde während der Züchtung von Oxiden mit dem tiegelfreien Zonenschmelzverfahren, auf die Zusammensetzung und Kristallqualität untersucht. Im Gegensatz zu anderen Verfahren kommt es bei dieser Methode zu keinen Verunreinigungen durch Tiegelmaterial. Des Weiteren steht die Schmelze in direktem Kontakt zur Atmosphäre und kann mit dieser wechselwirken. Trotz der großen und interessanten Veränderungen die sich dadurch ergeben, gibt es hierzu bisher sehr wenige Forschungsaktivitäten. Dies kann damit erklärt werden, dass bisher die Möglichkeiten fehlten, solche Experimente durchzuführen. Um die genannten Züchtungsbedingungen zu realisieren, müssen entsprechende Anlagen bereitstehen. Ein Bestandteil dieser Arbeit war die Mitarbeit am Design sowie an den Messungen und der Erprobung von Funktionselementen für eine neu konzipierte Kristallzüchtungsanlage für Hochdruckversuche bis 150 bar.
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Hochdruckkristallzüchtung ausgewählter Oxidverbindungen

Wizent, Nadja 22 September 2009 (has links)
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Kristallzüchtung von Verbindungen, die extreme Bedingungen erfordern und deren Optimierung. Neben qualitativ hochwertigen Ausgangssubstanzen kommen dabei die Verweindung von Gasgemischen und von Hochdruck in der Kristallzüchtungskammer sowie geringe Ziehgeschwindigkeiten im Bereich von <0,4 mm/h zum Einsatz. Der Effekt von Hochdruck, insbesondere Sauerstoffhochdruck bis zu 150 bar, wurde während der Züchtung von Oxiden mit dem tiegelfreien Zonenschmelzverfahren, auf die Zusammensetzung und Kristallqualität untersucht. Im Gegensatz zu anderen Verfahren kommt es bei dieser Methode zu keinen Verunreinigungen durch Tiegelmaterial. Des Weiteren steht die Schmelze in direktem Kontakt zur Atmosphäre und kann mit dieser wechselwirken. Trotz der großen und interessanten Veränderungen die sich dadurch ergeben, gibt es hierzu bisher sehr wenige Forschungsaktivitäten. Dies kann damit erklärt werden, dass bisher die Möglichkeiten fehlten, solche Experimente durchzuführen. Um die genannten Züchtungsbedingungen zu realisieren, müssen entsprechende Anlagen bereitstehen. Ein Bestandteil dieser Arbeit war die Mitarbeit am Design sowie an den Messungen und der Erprobung von Funktionselementen für eine neu konzipierte Kristallzüchtungsanlage für Hochdruckversuche bis 150 bar.
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Nature and organization of the CuO 2 -plane

Dudy, Lenart E. 03 April 2009 (has links)
Diese experimentelle Arbeit beschäftigt sich mit Einkristallen der Bi Kuprate. Mittels Rastertunnelmikroskopie und der Beugung langsamer Elektronen wurde die strukturellen Eigenschaften untersucht. Es wurde ein bestehendes pseudobinäres Blei-Temperatur Phasendiagram erweitert. Mittels der Charakterisierungsresultate der energiedispersive Röntgenspektroskopie und der AC-Suszeptibilität wurde gezeigt, dass an bestimmten Lochdotierungen die Sprungtemperatur unterdrückt ist. Diese Tatsache wird für zwei Variationen des Bi2201 Kuprat-Systems bewiesen - durch Literaturdaten auch für LSCO. Desweiteren wurde argumentiert, dass die sogenannte Checkerboard-Ordnung nicht eine Ordnung der elektronischen Struktur ist. Vielmehr kann davon ausgegangen werden, dass Sie durch Dotanten-Atome verursacht wird. Dabei könnte der zusätzlichen Sauerstoff eine Bedeutung haben. Die Pseudolücken-Phase wurde mittels winkelaufgelöster Photoemission (ARPES) sowie Widerstandsmessungen untersucht. Durch ARPES konnte gezeigt werden, dass die Lücke in der antinodalen Richtung keinen grossen Anteil einer Supraleitungslücke aufweist, sondern mehr von der Pseudolückenphase bestimmt ist. Es wurde festgestellt, dass in der winkelaufgelösten Photoemission nur eine Übergangstemperatur sichtbar war, während bei den Widerstandsmessungen zwei Übergangstemperaturen sichtbar waren. Zudem wurde gezeigt, dass die Pseudolückenphase auch auf der überdotierten Seite existiert. Ein ganz und gar neues Ergebnis ist der dotierungsabhängige Verlauf der Pseudolücken-Temperatur und der in ARPES gemessenen Pseudolücke. Es zeigte sich dort zweifelsfrei, dass die Pseudolücken-Eigenschaften an genau denselben Dotierungen starke Änderungen aufweisen, an denen auch die Sprungtemperatur unterdrückt ist. Deshalb wurde propagiert, dass die Supraleitung durch Paarung von Defektlöchern in einem ansonsten magnetisch- und ladungs-hochgeordnetem Elektronensystem entsteht. / This thesis deals with the experimental exploration of the high-temperature superconducting Bi-cuprate system and mainly with single crystals of the one-layer Bi2201. To begin, the structural change resulting from Pb substitution was explored by using topological scanning tunneling microscopy (STM) and low-energy electron diffraction (LEED). The resulting morphologies were explained in a pseudo-binary phase-diagram. Using energy dispersive x-ray analysis and AC-susceptibility, it was proven that, for two variations of Bi2201 and also for LSCO, the superconducting transition temperature (TC) always drops at the same hole-doping values - an effect that might be explained by the so-called ''magic doping fractions''. By analyzing STM-data, it was reasonably argued that the so-called ''checkerboard order'' is not preferentially due to an ordering of the carriers in the Copper-Oxygen-plane. In the interpretation presented here, it is caused by dopant-atoms or dopant-complexes. The role of the Oxygen might be of particular importance. Measurements concerning the pseudogap-phase were then shown. Using angular resolved photoemission (ARPES), it was found that the gap in the antinodal direction is dominantly caused by the pseudogap-phase. Interestingly, while resistivity measurements detect two crossover temperatures, ARPES detects only the lower pseudogap-temperature. It can also be stated that the pseudogap also exists in the overdoped region. The most important finding about the pseudogap-temperature and the pseudogap-magnitude was that they also react on the doping values of the depressions in TC. Due to this finding, it was proposed that superconductivity occurs when an otherwise perfect charge-ordered and spin-ordered two-dimensional electronic system has mobile defective holes.
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One-Dimensional Quantum Magnets in Cuprates: Single Crystal Growth and Magnetic Heat Transport Studies / Eindimensionale Quantenmagnete in Kupraten: Einkristallzucht und Untersuchungen von Magnetischem Wärmetransport

Ribeiro, Patrick 22 July 2008 (has links) (PDF)
This experimental work focusses on the magnetic thermal conductivity, κ_mag, of the one-dimensional two-leg spin ladder system Sr_14Cu_24O_41 and the spin chain system SrCuO_2. These two S = 1/2 antiferromagnetic Heisenberg compounds possess enormous magnetic contributions to the heat transport which in some cases exceed the phonon contributions by more than one order of magnitude. Despite of intense ongoing experimental and theoretical investigations, the underlying mechanism of the magnetic heat transport remains unclear. The study of κ_mag aims a better understanding of the basic physics which determine mobility, scattering and dissipation of the dispersing magnetic excitations. The most important tool used in this study is to selectively influence the structure and the electronic and magnetic properties of the compounds through doping. For this purpose single crystalline samples were produced using the Traveling Solvent Floating Zone technique, a crucible-free technology, which allows the growth of centimeter sized single crystals of high quality. In particular, the successful growth of large quantities of the hole-free ladders La_4Sr_10Cu_24O_41 allowed the realization of inelastic neutron scattering and, for the first time, the acquisition of the complete magnetic excitation spectrum of the spin ladder, composed not only by the triplon band, but also by the two-triplon continuum, permitting an accurate determination of the coupling constants in this system. The importance of the cyclic-exchange, previously unclear, was asserted. In order to study the scattering mechanisms of the magnetic excitations (triplons) off static defects in the two-leg ladder Sr_14Cu_24O_41, this compound was doped with tiny amounts of Zn. Occupying the Cu site in the ladders, the Zn plays the role of a non-magnetic defect, imposing an upper limit to the mean free path of the triplons. The thermal conductivity of Sr_14Cu_(14−z)Zn_zO_41, with z = 0, 0.125, 0.25, 0.5 and 0.75, shows a strong decrease of both the phononic and magnetic contributions with increasing z value. In particular, the decrease of the magnetic part indicates an increased scattering of the triplons off Zn defects. The analysis of κ_mag, using a kinetic model, allows the extraction of the triplon mean free path l_mag. This quantity was successfully correlated to the mean Zn-Zn distance along the ladders, confirming the validity of the employed kinetic model and corroborating results of previous works. In SrCuO_2, the magnetic contribution to the thermal conductivity appears as a hump-like anomaly on the high-T back of the low-T phonon peak. In order to better separate the magnetic contribution from the phononic background, small amounts of Sr were substituted by the smaller and lighter Ca, leading, on the one hand, to an increased scattering of the phonons and consequently to a suppression of the phononic thermal conductivity. On the other hand, since Ca is isovalent to Sr, no significant changes of the magnetic properties of the system are expected: a magnetic peak belonging to κ_mag should appear. Measurements of the thermal conductivity of Sr_(1−x)Ca_xCuO_2 for x = 0, 0.0125, 0.025, 0.05 and 0.1 show indeed a systematic decrease of the phonon thermal conductivity with increasing x. However, against initial expectations, no magnetic peak appears. Instead, the magnetic thermal conductivity decreases at intermediate and low temperatures with increasing doping level, indicating a strong influence of the Ca dopant on the magnetic system. Surprisingly, no changes of κ_mag occur at higher temperatures, where κ_mag remains constant for all doping levels. To explain this intriguing temperature and doping dependence of κ_mag, three scenarios are proposed. One of the scenarios is based on the phenomenon of mutual spinon and phonon heat transport, the so called spin-phonon-drag mechanism. Another scenario assumes an effective scattering of spinons off Ca defects. In a third scenario, the appearance of a gap in the doped compounds is considered. The obvious effect of the Ca dopant on the magnetic thermal conductivity motivated a more detailed investigation of the doping dependence of electronic and magnetic properties in Sr_(1−x)Ca_xCuO_2. NMR data reveal the presence of a magnetic gap for the x = 0.1 compound. The doping dependent evolution of the specific heat at low-T is consistent with this result. Furthermore, susceptibility data may be explained within a segmentation of the spin chains, which in turn can be also related to the opening of a gap. These results strongly support that the reduction of κ_mag in the Ca doped compounds is related to a smaller number of magnetic excitations participating in the heat transport due to the presence of the gap. A possible reduction of the chain length, as suggested by the susceptibility data, is also consistent with the scenario of a reduced κ_mag due to an increased scattering of magnetic excitations. In spite of these partially consistent results, there are still no clear-cut explanations for the evolution of κ_mag upon doping. In particular, it cannot be completely ruled out that a fraction of the Ca dopant goes into the chains, a point which has to be urgently clarified in order to allow a correct interpretation of the data.
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Nuclear Magnetic Resonance Studies of Rare Earth co-doped Lanthanum Cuprates / Kernspinresonanzspektroskopie-Untersuchungen Selten-Erd dotierter Lanthan-Kuprate

Grafe, Hans-Joachim 11 December 2005 (has links) (PDF)
The work described in this thesis uses oxygen NMR to probe the electronic system of rare earth co-doped La_{2-x}Sr_xCuO_4, the prototypical high temperature superconducting cuprate (HTSC). Oxygen NMR turns out to be a powerful tool for this purpose. The nucleus is located directly inside the CuO_2 planes. It has a spin of 5/2 and a quadrupole moment and therefore can probe both, interactions with the magnetic hyperfine field as well as interactions through the electric field gradient of the crystal. Furthermore, the spin lattice relaxation time T_1 and the spin spin relaxation time T_2 contain information about the dynamics of these interactions. Such a link between the spin and charge structures in high temperature superconductors has been elusive until today. Instead, there are magnetic probes such as neutron scattering and muSR that provide evidence for a modulation of the spin structure and static magnetic moments, respectively, and charge probes like STM that reveal inhomogeneous doping distributions in the CuO_2 planes. In either case, inhomogeneities in the spin and charge system seem to be typical for HTSCs. Whereas the spin and charge modulations are believed to be dynamic in the superconducting compounds, they become static at low temperatures in Eu doped La_{2-x}Sr_xCuO_4, where superconductivity is suppressed. As could be demonstrated here, evidence for such a spin and charge separation, that often revealed stunning similarities to the spin ladder compounds, is apparent in almost all measured NMR parameters. / In dieser Arbeit werden Sauerstoff NMR Untersuchungen der elektronischen Struktur von Selten-Erd dotiertem La_{2-x}Sr_xCuO_4, dem prototypischen Hochtemperatursupraleiter (HTSL), vorgestellt. Sauerstoff NMR ist zu diesem Zweck besonders gut geeignet. Der Kern befindet sich innerhalb der Kupferoxid-Ebenen. Er hat einen Spin von 5/2 und ein Quadrupolmoment. Damit lassen sich Wechselwirkungen mit dem magnetischen Hyperfeinfeld der Cu-Atome sowie Wechselwirkungen mit dem elektrischen Feldgradienten des Kristalls untersuchen. Des Weiteren geben die Spin-Gitter-Relaxationszeit T_1 sowie die Spin-Spin-Relaxationszeit T_2 Aufschluss über die Dynamik dieser beiden Wechselwirkungen. Eine Verbindung zwischen der Spin- und Ladungsordnung gibt es in den HTSL bisher nicht. Statt dessen haben magnetische Messmethoden wie Neutronenstreuung oder muSR Aussagen über die magnetische Ordnung geliefert. Unabhängig davon liefern Messmethoden wie STM nur Informationen über eine Ladungsordnung oder inhomogene Ladungsverteilungen. Inhomogenitäten der Spins und Ladungen scheinen aber typisch für die HTSL zu sein. Man vermutet, dass diese Inhomogenitäten dynamisch in den supraleitenden Verbindungen sind, während sie in Eu dotiertem La_{2-x}Sr_xCuO_4 bei tiefen Temperaturen statisch werden und die Supraleitung unterdrücken. In dieser Arbeit wird gezeigt, dass sich diese Ladungs- und Spininhomogenitäten in vielen Parametern der NMR Spektren bemerkbar machen.
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Ladungsanregungen in niedrigdimensionalen Übergangsmetallverbindungen / Charge excitations in low-dimensional transition metal compounds

Hübsch, Arnd 17 July 2001 (has links) (PDF)
Charge excitations in different 3d transition metal compounds are studied. In particular, the influence of the lattice geometry on the character of these excitations is investigated. For this purpose, the momentum dependent loss function of electron energy-loss spectroscopy (EELS) as well as the optical conductivity are calculated and compared with the experimental data of NaV$_{2}$O$_{5}$, LiV$_{2}$O$_{5}$, Sr$_{2}$CuO$_{3}$, and CuGeO$_{3}$ . A quarter-filled extended Hubbard model on a system of coupled ladders provides a qualitative explanation for the highly anisotropic charge excitations of NaV$_{2}$O$_{5}$ and LiV$_{2}$O$_{5}$. These ladder compounds do not only differ from the charge ordering pattern but also from the coupling between different ladders: In LiV$_{2}$O$_{5}$ one finds a strong inter-ladder hopping which is very small in NaV$_{2}$O$_{5}$. On the other hand, in NaV$_{2}$O$_{5}$ the ladders are coupled by a strong inter-ladder Coulomb interaction. The charge excitations of quasi one-dimensional cuprates reflect both the properties of the CuO$_{4}$ plaquettes and the character of the coupling between different plaquettes. Independently from the geometry of the cuprat chains, the local excitation of the copper hole onto the adjacent oxygen orbitals is always found. Further transitions with an excitation energy below the local excitation of a single plaquette result from a hole transfer to another plaquette. These excitations with hole delocalization dominate the spectra of the corner-shared Sr$_{2}$CuO$_{3}$. In contrast to this, the hole transfer leads only to a pre-peak in the spectra of the edge-shared CuGeO$_{3}$. Furthermore, it is shown that the hole transfer is determined by the geometry of the edge-shared CO. / Gegenstand dieser Arbeit ist die theoretische Analyse von Ladungsanregungen in verschiedenen niedrigdimensionalen 3d-Übergangsmetallverbindungen, wobei insbesondere der Einfluß der Gittergeometrie auf die Charakteristik der Anregungen untersucht wurde. Mit Hilfe des Lanczos-Algorithmus' wurden dazu sowohl die impulsabhängige Verlustfunktion der Elektron-Energie-Verlust-Spektroskopie (EELS) als auch die optische Leitfähigkeit für NaV$_{2}$O$_{5}$, LiV$_{2}$O$_{5}$, Sr$_{2}$CuO$_{3}$ und CuGeO$_{3}$ berechnet und mit den experimentellen Ergebnissen verglichen. Unter der Verwendung eines Modells viertelgefüllter Leitern kann man die Ladungsanregungen sowohl für NaV$_{2}$O$_{5}$ als auch LiV$_{2}$O$_{5}$ sehr gut beschreiben. In diesen Materialien findet man nicht nur unterschiedliche Ladungsordnungen sondern vor allem auch verschiedene Kopplungsarten zwischen den Leitern. Während die Leitern im NaV$_{2}$O$_{5}$ durch die Coulomb-Wechselwirkung miteinander gekoppelt sind, existiert im LiV$_{2}$O$_{5}$ ein Austausch aufgrund einer starken Hybridisierung zwischen den Leitern. Die Ladungsanregungen von quasi eindimensionalen Kupratketten spiegeln sowohl die Plaketteneigenschaften als auch die Plakettenkopplung wider. Unabhängig von der Geometrie der Ketten findet man stets die lokale Anregung des Kupferloches auf die umliegenden Sauerstofforbitale. Aus einem möglichen Lochtransfer zu benachbarten Plaketten resultieren außerdem noch Anregungen, die energetisch unterhalb der Plakettenanregung liegen und unmittelbar von der Kettengeometrie abhängen. Während im eckenvernetzten Sr$_{2}$CuO$_{3}$ diese Anregungen die Spektren dominieren, spielt der Lochtransfer im kantenvernetzten CuGeO$_{3}$ nur eine untergeordnete Rolle.
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Electron Energy-Loss Spectroscopy on Underdoped Cuprates and Transition-Metal Dichalcogenides

Schuster, Roman 09 March 2010 (has links) (PDF)
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit Elektronenenergieverlustspektroskopie an unterdotierten Kupratsupraleitern und Übergangsmetalldichalcogeniden. Nach einem kurzen Abriss über die der experimentellen Methode zugrundeliegenden theoretischen Tatsachen folgen zwei experimentelle Kapitel. Für das prototypische Kupratsystem Ca2-xNaxCuO2Cl2 wird für verschiedene Dotierungskonzentrationen zunächst die Entwicklung der Ladungstransferanregungen untersucht. Man findet eine substanzielle Umverteilung des spektralen Gewichtes, verbunden mit einem starken Einbruch der Dispersion dieser Anregungen. Beides wird im Rahmen der Wechselwirkung mit Spinfreiheitsgraden innerhalb der Kupfer-Sauerstoff-Ebene diskutiert. Anschliessend erfolgt die Diskussion einer ausschließlich für zehnprozentige Dotierung auftretenden Symmetriebrechung der optischen Antwortfunktion, für die verschiedene mögliche Szenarien vorgeschlagen werden. Im Kapitel über die Dichalcogenide liegt der Fokus auf dem Verhalten des Ladungsträgerplasmons, das für alle Substanzen dieser Gruppe mit Ladungsordnung eine negative Dispersion aufweist. Dieses Verhalten läßt sich durch in-situ Interkalation zusätzlicher Ladungstraeger umkehren, so dass man eine dotierungsabhängige Plasmonendispersion erhält. Es werden verschiedene Szenarien für dieses Verhalten diskutiert. / The present thesis describes electron energy-loss spectroscopy on underdoped cuprate superconductors and transition-metal dichalcogenides. After a brief introduction into the experimental method there are two experimental chapters. For the prototype cuprate system Ca2-xNaxCuO2Cl2 the behavior of the charge-transfer excitations is investigated as a function of doping. The observed substantial redistribution of spectral weight and the accompanying breakdown of their dispersion is discussed in terms of a coupling to the spin degrees of freedom within the copper-oxygen plane. For x=0.1 there is a pronounced symmetry breaking in the optical response function which is discussed in terms of different possible scenarios. The chapter on the dichalcogenides focuses on the properties of the charge-carrier plasmon which shows a negative dispersion for all representatives of this family exhibiting a charge-density wave instability. This behavior can be influenced by in-situ intercalation of additional charges, the result being a doping dependent plasmon dispersion. Several approaches to reconcile these findings are considered.
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Magnetic heat transport in one-dimensional quantum antiferromagnets

Hlubek, Nikolai 20 June 2011 (has links) (PDF)
Fundamental conservation laws predict a dissipationless transport behavior in one-dimensional S=1/2 spin chains. This truly ballistic heat transport suggests anomalously large life times and mean free paths of the elementary excitations of the spin chain, spinons. Despite this rigorous prediction, in any real system, the transport is dissipative, due to the interaction of spinons with defects and phonons. Nevertheless, a promising large magnetic thermal conductivity \\kappa_{mag} has been observed in a few copper-oxide systems. Characteristic for these cuprate systems is a large exchange interaction J along the spin chain. However, due to the limited number and knowledge of the systems showing a large \\kappa_{mag}, it has been difficult, to identify overarching trends. The goal of this thesis therefore is twofold. First, to test new compounds for the appearance of magnetic heat transport and second, to broaden the understanding of the known compounds by studying the influence of various kinds of impurities. In particular, three families of materials are studied. First, the thermal conductivity \\kappa(T) of the compounds TiOBr and TiOCl is investigated. Below room temperature the compounds undergo two phase transitions T_{c2} and T_{c1}. Above T_{c2} the compounds contain S=1/2 spin chains with J_{Cl}=676 K and J_{Br}=375 K respectively, formed by direct orbital overlap of the Ti-atoms. Below T_{c1} the chains dimerize to form a non-magnetic ground state. The thermal conductivity exhibits pronounced anomalies at T_{c2} and T_{c1} confirming the transitions being of second and first order respectively. Surprisingly, \\kappa(T) appears to be dominated by phonon heat conduction, since no indications of a significant magnetic contribution is found. This is in contrast to the expectation of a spin chain system. In this context possible scenarios to understand the unusual behavior of the thermal conductivity are discussed. Second, two related materials, the single chain Sr_{2}CuO_{3} and the double chain SrCuO_{2} are investigated. In high purity samples huge magnetic heat conductivities and concomitantly, extremely large spinon mean free paths of >0.5 µm for Sr_{2}CuO_{3} and >1 µm for SrCuO_{2} are observed. This demonstrates that \\kappa_{mag} is only limited by extrinsic scattering processes, which is a clear signature of ballistic transport in the underlying spin model. Additionally, various subtle modifications of the spin chain are studied. Due to the large mean free path a pristine picture of the intrinsic incidents is expected. In particular, a chemical pressure is applied to the spin chain by doping SrCuO_{2} with Ca. This has a surprisingly strong effect on \\kappa_{mag}. Furthermore, the influence of magnetic Ni and non-magnetic Mg doping is studied for SrCuO_{2}. While Ni-doping has a large impact on the magnetic thermal conductivity, Mg-doping shows no influence. In order to clarify this surprising behavior, \\kappa_{mag} is compared to measurements of the single chain compound Sr_{2}CuO_{3}. Third, the magnetic thermal conductivity of the spin chain material CaCu_{2}O_{3} doped with non-magnetic Zn impurities is studied. \\kappa_{mag} of the pure compound is linear up to room temperature, which is indicative of a T-independent scattering rate of the magnetic excitations. Both, magnitude and T-dependence of \\kappa_{mag} exhibit a very unusual doping dependence. At moderate Zn-doping the linear temperature dependence of \\kappa_{mag} is preserved and the absolute value of \\kappa_{mag} increases. A slight suppression of \\kappa_{mag} occurs only at high Zn doping, where, surprisingly, the T-dependence of \\kappa_{mag} changes from linearity to one with a higher power of T . In order to clarify this surprising behavior, the results are compared to a detailed study of the g-tensor of the impurities in the material by means of ESR experiments, which reveal a change of the impurity type with increasing Zn-content.

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