Die Kristallisation ist ein wichtiger Teilprozess bei der industriellen Herstellung vieler Materialien und Medikamente. Es ist jedoch ein vielschichtiger, physikalischer Vorgang, der noch nicht vollständig aufgeklärt ist. Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf der Kristallisation von organischen, polymorphen Verbindungen aus unterschiedlichen Lösungsmitteln. Die Kristallisationsstudien wurden in einem akustischen Levitator mit Klimakammer, der den Einfluss von Temperatur, Feuchtigkeit und festen Oberflächen steuert, durchgeführt. Verschiedene analytische in-situ-Methoden und deren Kopplung kamen für die Analyse der Kristallisationsabläufe zum Einsatz. Als Unterstützung für die Interpretation der beobachteten Phänomene wurden unter äquivalenten Bedingungen Moleküldynamik-Simulationen vorgenommen. Die Kristallisation der Modellverbindungen zeigte verschiedene spezifische Kristallisationspfade, die nicht dem klassischen Kristallisationsmodell entsprachen. Zunächst verdampfte das Lösungsmittel, was mit einer Konzentrationszunahme der Lösung und der Ausbildung von charakteristischen amorphen Phasen (Polyamorphismus) einherging, und schließlich trat die Kristallisation ein. Durch die oberflächenfreie Kristallisation wurde ausschließlich nur ein Polymorph ein- und derselben Verbindung als Kristallisationsprodukt isoliert. Die gezielte Wahl der Ausgangskonzentration und eines Lösungsmittels ermöglichte die Steuerung des Kristallisationsverlaufs hin zu einer gewünschten Kristallstruktur des untersuchten Materials. Die Ergebnisse dieser Arbeit unterstützen das Verständnis über den komplexen Ablauf des Kristallisationsvorgangs, gleichzeitig zeigen sie weitere Ansätze auf, die Kristallisation zu untersuchen. Die neuen Erkenntnisse sind hilfreich bei der Optimierung der Herstellungsprozesse verschiedener Materialien. / Crystallization is a complex process, which is used in different processes in the industrial production of various materials. The limited understanding about its fundamental mechanisms challenges the control of crystallization and influences the quality of the materials. The research of this work concentrates on the crystallization studies of organic model systems (active pharmaceutical ingredients) from different organic solvents in an acoustic levitator. This specific sample environment regulates the influence that solid surfaces, temperature, and humidity have on the crystallization process. The investigations were performed with in situ analytical techniques and theoretical simulations to gain a comprehensive insight into processes, occurring intermediates, and required reaction conditions. The results show that the model systems follow specific crystallization pathways different than those predicted by the classical nucleation theory. The crystallization proceeded via the evaporation of the solvent and the formation of characteristic amorphous phases (polyamorphism) into one crystalline structure of the compound. The targeted choice of the solvent and the concentration enabled the guidance of the pathways, therefore, resulting in the isolation of one desired crystalline structure. The findings are of great interest and they help explain the crystallization mechanisms on a molecular level, which is a fundamental contribution for the optimization of manufacturing processes.