Dans cette thèse, nous avons étudié la dynamique d'aimantation selon deux échelles de temps en utilisant la technique pompe-sonde magnéto-optique résolue en temps. A l'échelle de la picoseconde, la précession de l'aimantation est induite par des impulsions acoustiques dans des structures multicouches composées de deux couches ferromagnétique séparées par une couche métallique (Ni/Au/Py) avec différentes épaisseurs. La synchronisation de la précession des couches ferromagnétiques couplées a été observée. La modification de la précession de l'aimantation d'une couche de Ni est due l'interaction d'échange intercouche avec la couche Py. A l'échelle de 50fs, nous avons étudié la dynamique magnéto-optique cohérente, athermale, thermale et la relaxation des charges et des spins dans (Ni, Co et Fe) par impulsions de 11 fs dans un régime de faible perturbation. L'interaction spin-orbite et l'interaction d'échange jouent un rôle significatif dans la désaimantation ultrarapide. / In this thesis, we have investigated the magnetization dynamics at picosecond and femtosecond time scale using time resolved magneto-optical pump probe technique. At picosecond time scale, the magnetization precession is induced by ultrafast acoustic pulses in a three layered structure with two ferromagnetic layers separated by varying thickness of metallic spacer layer (Ni/Au/Py). The magnetization precession dynamics of the Ni layer is modified due to the interlayer exchange interaction with the Py layer and the synchronized precession of the coupied ferromagnetic layers has been observed. At the timescale of 50fs, coherent magneto-optical, non-thermal, thermal and relaxation dynamics of charges and spins in ferromagnetic transition metals (Ni, Co and Fe) is studied by using 11fs optical pulses in a very low perturbation regime. The spin orbit interaction and exchange interaction play a significant role in the demagnetization of the ferromagnetic metals induced by femtosecond pulses.

Dans cette thèse, nous rapportons l'évolution temporelle du premier et du troisième ordre de la diffusion magnétique d'un film CoTb amorphe après une excitation femtoseconde. Ces résultats sont obtenus en appliquant une diffusion résonnants de rayons X aux petits angles au seuil d'absorption magnétique de Co M3 via des expériences de pompe sonde répétitives. Une différence de comportement entre le premier et le troisième ordre de diffusion a été observée après 3,5 ps, où une seconde baisse de l'intensité du troisième ordre apparaît. En utilisant des modèles appropriés, nous montrons que cette différence est due à une augmentation de la largeur de la paroi du domaine séparant deux domaines opposés. Nous supposons que cet élargissement de la paroi est généré par une variation de l'anisotropie uniaxiale hors plan due au réchauffement thermique du réseau par l'impulsion laser femtoseconde. Cette interprétation est vérifiée en mesurant l’anisotropie uniaxiale en fonction de la température de chauffage en effectuant des mesures statiques SQUID-VSM. / In this thesis, we report the time evolution of first and third order of magnetic scattering from an amorphous CoTb film after a femtosecond excitation. These results are obtained by applying a resonant small angle X ray scattering at the Co magnetic absorption edge M3 via a repetitive pump probe experiments. Difference in behaviours between the first and third scattering orders was observed after 3.5 ps where a second drop of the third order intensity appears. Using suitable models, we show that this difference is due to an increase of the domain wall width separating two opposite domains. We suppose that this wall broadening is generated by the variation of the out of plane uniaxial anisotropy due to the thermal heating of the lattice by the femtosecond laser pulse. This interpretation is verified by following the uniaxial anisotropy as function of the heating temperature by doing static SQUID-VSM measurements

Ce travail de thèse s’intéresse aux corrections relativistes induites par une impulsion lumineuse ultra-brève et intense dans la matière condensée. Il s’inscrit dans la thématique nouvelle de la désaimantation ultra-rapide cohérente de systèmes ferromagnétiques induite par une impulsion laser femto-seconde [Nature 5, 515 (2009)] [1]. Un couplage de nature relativiste entre les spins et les photons a été proposé pour expliquer les résultats expérimentaux observés dans [1]. La première partie de ce travail étudie la limite non relativiste du formalisme de Dirac en présence d’un champ électromagnétique dépendant du temps. En utilisant la transformation de Foldy-Wouthuysen , le hamiltonien électronique de Dirac en présence d’un champ électromagnétique dépendant du temps est développé au cinquième ordre en 1/m. Les résultats obtenus ont permis de postuler une expression générale de l’interaction directe entre le spin et le champ électromagnétique sous la forme d’un développement en série entière. Un travail similaire est réalisé dans le cadre du problème relativiste à deux électrons en interaction coulombienne. La diagonalisation du hamiltonien de Breit au troisième ordre en 1/m fait apparaître une interaction singulière entre le spin, le champ coulombien et le champ électromagnétique externe dépendant du temps. Dans la deuxième partie, on propose un modèle classique pour modéliser une expérience de magnéto-optique non-linéaire réalisée sur des échantillons ferromagnétiques. Les prédictions théoriques des angles de rotation Faraday sont comparées aux résultats expérimentaux de la référence [1] et permettent d’ouvrir une discussion à propos des mécanismes physiques gouvernant les phénomènes magnéto-optiques observés. Le rôle joué par l’interaction spin-orbite entre les spins et le champ électrique du laser est discuté. / This thesis focuses on the relativistic corrections induced by an ultra-short and intense light pulse in condensed matter. It is part of the new theme of the coherent ultra-fast demagnetization of ferromagnetic systems induced by a femtosecond laser pulse [ Nature, 5, 515 (2009)] [1]. A relativistic coupling between spins and photons has been proposed to explain the experimental results obtained in [1]. The first part of this work focuses on the nonrelativistic limit of the Dirac’s formalism. By means of the Foldy–Wouthuysen transformation the nonrelativistic approximation of the external-electromagnetic-field Dirac equation to fifth order in powers of 1/m is obtained. Generalizing this result we postulate a general expression of the direct spin–field electronic hamiltonian valid at any order in 1/m. A similar work is performed on a two-interacting electrons system described with the Breit hamiltonian, whose the diagonalization at third order in 1/m illustrates an original coupling between the spin, the coulombian interaction and the time-dependent external electromagnetic field. In a second part, a classical model is developed for modeling ultrafast nonlinear coherent magneto-optical experiments performed on ferromagnetic thin films. Theoretical predictions of the Faraday rotation angles are compared to available experimental values and give meaningful insights about the physical mechanisms underlying the observed coherent magneto-optical phenomena. The crucial role played by the spin-orbit mechanism resulting from the direct interaction between the external electric field of the laser and the electron spins of the sample is underlined.

Mon travail décrit la dynamique de l'aimantation pico et femtoseconde mesurée grâce à la structure temporelle des rayons X. J'ai étudié la désaimantation ultrarapide des métaux de transitions (MT) et des terres rares (TR) dans différents alliages MT-TR sous forme de films minces (~ 20 nm). Mes études reposent principalement sur les techniques expérimentales sensibles à l'aimantation et résolues en temps : tr-XMCD et tr-MCDAD. Ces deux techniques expérimentales offrent par ailleurs une sélectivité chimique qui permet de mesurer séparément la désaimantation ultrarapide des MT et des TR. Elles reposent sur des montages expérimentaux pompe-sonde que j'ai utilisé dans les synchrotrons SOLEIL et BESSY II. / My PhD work describes the pico and femtosecond magnetization dynamics using the time structure of X-rays. I studied the ultrafast demagnetization of thin films (~ 20 nm) for various transitions metals (TM) - rare earths (RE) alloys. My studies have been performed by using two experimental techniques which are sensitive to the magnetization and which are time resolved: tr-XMCD and tr-MCDAD. These two experimental techniques also show chemical selectivity allowing to distinguish the TM and RE dynamics. They are both based on pump-probe experiments which were used at the SOLEIL and BESSY II synchrotrons.

Ultrafast dynamical processes in magnetic systems have become the subject of intense research during the last two decades, initiated by the pioneering discovery of femtosecond laser-induced demagnetization in nickel. In this thesis, we develop theory for fast and ultrafast magnetization dynamics. In particular, we build relativistic theory to explain the magnetization dynamics observed at short timescales in pump-probe magneto-optical experiments and compute from first-principles the coherent laser-induced magnetization. In the developed relativistic theory, we start from the fundamental Dirac-Kohn-Sham equation that includes all relativistic effects related to spin and orbital magnetism as well as the magnetic exchange interaction and any external electromagnetic field. As it describes both particle and antiparticle, a separation between them is sought because we focus on low-energy excitations within the particle system. Doing so, we derive the extended Pauli Hamiltonian that captures all relativistic contributions in first order; the most significant one is the full spin-orbit interaction (gauge invariant and Hermitian). Noteworthy, we find that this relativistic framework explains a wide range of dynamical magnetic phenomena. To mention, (i) we show that the phenomenological Landau-Lifshitz-Gilbert equation of spin dynamics can be rigorously obtained from the Dirac-Kohn-Sham equation and we derive an exact expression for the tensorial Gilbert damping. (ii) We derive, from the gauge-invariant part of the spin-orbit interaction, the existence of a relativistic interaction that linearly couples the angular momentum of the electromagnetic field and the electron spin. We show this spin-photon interaction to provide the previously unknown origin of the angular magneto-electric coupling, to explain coherent ultrafast magnetism, and to lead to a new torque, the optical spin-orbit torque. (iii) We derive a definite description of magnetic inertia (spin nutation) in ultrafast magnetization dynamics and show that it is a higher-order spin-orbit effect. (iv) We develop a unified theory of magnetization dynamics that includes spin currents and show that the nonrelativistic spin currents naturally lead to the current-induced spin-transfer torques, whereas the relativistic spin currents lead to spin-orbit torques. (v) Using the relativistic framework together with ab initio magneto-optical calculations we show that relativistic laser-induced spin-flip transitions do not explain the measured large laser-induced demagnetization. Employing the ab initio relativistic framework, we calculate the amount of magnetization that can be imparted in a material by means of circularly polarized light – the so-called inverse Faraday effect. We show the existence of both spin and orbital induced magnetizations, which surprisingly reveal a different behavior. We establish that the laser-induced magnetization is antisymmetric in the light’s helicity for nonmagnets, antiferromagnets and paramagnets; however, it is only asymmetric for ferromagnets.

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