In dieser Arbeit wurde die Methode der breitbandigen fs-zeitaufgelösten Fluoreszenzaufkonversionsspektroskopie (FLUPS) weiterentwickelt und vollständig theoretisch beschrieben, was anhand des Vergleichs von vorhergesagten und experimentell bestimmten photometrischen Korrekturfunktionen gezeigt werden konnte. Die Methode wurde verwendet, um lokale Fluoreszenzspektren von solvatochromen Sonden in der Nähe bestimmter Matrizes in wässrigen Lösungen zu messen. Aus der Dynamik der Stokes-Verschiebung konnte die Solvatations- bzw. Umgebungsdynamik bestimmt werden. Es wurden mittlere Solvatationszeiten τsolv von 0.57±0.06 für reines Wasser, 2.8±0.2 ps für DNA, 480±30 ps für Phospholipid-Kopfgruppen, 0.71±0.03 ps für ein Peptid (α-Helix) und 0.76±0.03 ps für eine t-Butyl-Gruppe erhalten. Hervorzuheben sind dabei die überraschend schnelle Relaxation nahe des Peptids und die sehr langsame Dynamik nahe der Lipid-Kopfgruppen, welche über 5 Größenordnungen der Zeit beobachtet wurde. Um den Einfluss einer hydrophoben Gruppe auf die Solvatationsdynamik erstmals zu aufzuzeigen, wurden präzise Messungen bei verschiedenen Temperaturen vor-genommen. Zuordnungen dieser Dynamiken zu molekularen Prozessen konnten durch Vergleiche zu MD-Simulationen durchgeführt werden. / The method of broadband fs time-resolved fluorescence upconversion spectroscopy (FLUPS) was further developed and completely theoretically described in this work. This was shown by comparing predicted and measured photometric correction functions. This method was used to obtain local fluorescence spectra of solvatochromic dyes near certain matrices in aqueous solution. From the dynamics of the Stokes-Shift the solvation or environmental dynamics respectively were obtained. Average solvation times τsolv of 0.57±0.06 for bulk water, 2.8±0.2 ps for DNA, 480±30 ps for phospholipid head groups, 0.71±0.03 ps for a peptide (α-helix) and 0.76±0.03 ps for a t-butyl group were obtained. Emphasized are the surprisingly fast dynamics near the peptide and the slow dynamics of the lipid head group region. The latter was observed over 5 orders of magnitude in time. To distinguish the influence a hydrophobic group for the first time, precise measurements at different temperatures were performed. Molecular processes were assigned to the obtained dynamics by comparisons to MD studies.

Eine der bedeutendsten technischen Errungenschaften des letzten Jahrhunderts beinhaltet zweifelsfrei die Erfindung des Lasers. Bereits wenige Jahrzehnte nach seiner ersten technischen Umsetzung ist er heute aus so unterschiedlichen Anwendungsbereichen wie der Mess- und Regeltechnik, der Unterhaltungselektronik, sowie der industriellen Fertigung und Materialbearbeitung nicht mehr wegzudenken. Die analytische Chemie bildet hier keine Ausnahme. Die Möglichkeit mittels Laserstrahlung sowohl räumlich als auch zeitlich definiert einen maßgeschneiderten Energieeintrag in Materialsysteme vorzunehmen, wird heute umfangreich in diversen Analyseverfahren eingesetzt. Ein Meilenstein auf dem Gebiet der Laserentwicklung stellt die Einführung diodengepumpter Festkörperlaser (DPSS) dar. Diese neuartige Lasergeneration vereint die Vorteile einer begünstigten Energiebilanz durch resonante Anregung im Lasermedium mit einer erhöhten Flexibilität der zeitlichen Modulation der Laserausgangsleistung. Während DPSS Laser auf dem Gebiet der Materialbearbeitung bereits die Hälfte des Marktanteils ausmachen, finden sie bislang in den analytischen Wissenschaften nur wenig Verbreitung. Auch hier könnten die inhärenten Vorteile von DPSS Lasern bezüglich Konversionseffizienz, Stabilität, Flexibilität und Strahlprofil maßgeblich zu einer Optimierung relevanter Teilschritte beitragen. Die vorliegende Arbeit schließt diese Lücke, indem sie die Anwendbarkeit eines modernen DPSS Lasers für solch unterschiedliche Aufgaben wie der Laserablation, der Raman-Spektroskopie, der atomaren und molekularen Emissionsspektroskopie, bis hin zur Erzeugung eines neuartigen quasi-kontinuierlichen, luftgetragenen Plasmas für die Atmosphärendruck-Ionisation untersucht. In allen Studien konnten die Verbesserungen der jeweiligen analytischen Verfahren auf die Eigenschaften des verwendeten Lasers zurückgeführt werden. / Without any doubt, one of the most momentous technical achievements of the last century has been the invention of the laser. Today, merely some decades after its first technical realization, the laser has established a leading role in such broad application fields as sensing and control engineering, consumer electronics, as well as industrial production and materials processing. Analytical chemistry does not make an exception. The possibility of both spatially and temporally well-confined introduction of precisely dosed and defined energy into any material is nowadays widely exploited in a plethora of analytical techniques. A milestone in the field of laser technology was the advent of diode-pumped solid-state (DPSS) lasers. This new generation of laser systems combines the benefits of an advantageous energy balance, caused by resonant excitation of the laser medium, with an enhancement in flexibility in terms of modulation of the laser output. While DPSS lasers already account for half of the devices used in materials processing, the dissemination in the analytical sciences has so far hardly occurred. Also here, the inherent advantages of DPSS lasers regarding efficiency, reliability, flexibility, and beam profile could greatly contribute in a multitude of analytically relevant sub-steps. This thesis closes this gap by studying the applicability of a current state-of-the-art DPSS laser for as different tasks as laser ablation, Raman spectroscopy, atomic and molecular emission spectroscopy, all the way to generating a generally new quasi-continuous airborne plasma for ambient ionization. In all cases studied, the improvement of the respective analytical techniques could be ascribed to the intrinsic properties of the used laser.