Une source majeure d'incertitude dans l'estimation de l'impact climatique des aérosols est directement liée à notre connaissance des émissions gazeuses et particulaires. Ceci est particulièrement vrai en Asie, où une forte empreinte régionale est observée, avec différents types d'émissions, dépendant de la grande hétérogénéité de végétations et climats (émissions de feux de biomasse) et de l'évolution rapide de la population, de l'urbanisation et de l'industrialisation (émissions de fuels fossiles et de biofuels). <br />Mon travail de thèse a eu pour but, tout d'abord, de développer un inventaire d'émissions de gaz et particules issues des feux de biomasse pour les campagnes ACE-Asia (Aerosol Characterization Experiment) et TRACE-P (Transport and Chemical Evolution over the Pacific), de mars à mai 2001. Pour ce faire, j'ai mis en œuvre une méthodologie la plus adaptée à mon étude, qui repose sur la cartographie des surfaces brûlées (projet GBA2000 (Global Burnt Area 2000) [Tansey et al., 2003]). <br />Les résultats de cette étude, ABBI (Asian Biomass Burning Inventory) [Michel et al., 2005] ont été comparés avec un autre inventaire d'émissions de feux de végétation (ACESS : ACE-Asia and TRACE-P Modelling and Emission Support System) [Streets et al., 2003], construit, non pas à partir des surfaces brûlées, mais à partir des pixels de feux actifs. Cette comparaison illustre les limitations de l'utilisation des pixels de feux dans l'établissement des cartes d'inventaires d'émissions par les feux de biomasse, tout en soulignant l'importance et la pertinence de la méthode retenue dans mon étude. Une comparaison avec les données de l'année 2000, obtenues selon la même procédure, souligne toute l'importance des variations interannuelles. <br />L'inventaire ABBI a été introduit dans le modèle méso-échelle MésoNH-C couplé au module aérosol ORISAM (ORganic and Inorganic Spectral Aerosol Module) [Bessagnet, 2000]. Une attention particulière a porté sur l'étude du transport des émissions de feux de végétation à travers le continent asiatique. Des comparaisons entre les données simulées et les mesures in-situ et aéroportées ont montré des résultats satisfaisants dans certains cas, mais ont également fait encore apparaître certaines limitations. Des tests de sensibilités ont été effectués pour comprendre l'origine de ces différences, avec tout d'abord une deuxième simulation avec MésoNH-C-ORISAM effectuée avec l'inventaire ACESS pour étudier l'impact des émissions de feux. Le module ORISAM dans sa version 0D a été ensuite utilisé pour mettre en évidence de manière détaillée les paramètres contrôlant la formation de l'aérosol secondaire au sein du modèle. <br />Au total, tout en faisant ressortir l'importance majeure des inventaires d'émissions gazeuses et particulaires à l'échelle continentale, ce travail va au delà de ce thème, en montrant notamment l'apport du modèle d'aérosol ORISAM à l'analyse et la compréhension des processus de chimie hétérogène dans les épisodes de pollution affectant l'Asie.

L'amplitude du forçage radiatif direct par les aérosols dépend d'un grand nombre de facteurs, incluant entre autre leur nature chimique, leurs variations de concentrations temporelles et spatiales, et leur distribution en taille. Les grandes hétérogénéités de ces différents paramètres rendent les études de modélisation de l'impact radiatif délicates. Ces difficultés sont accentuées aux hautes latitudes, avec conditions environnementales particulières et un manque de données d'observation, alors même que les changements climatiques potentiels sont renforcés dans l'Arctique par certains effets de rétroactions, incluant par exemple les changements d'albédo résultants de la fonte des glaces polaires. Dans ce cadre, le programme EAAS (European Arctic Aerosol Study) avait pour objectif l'étude des propriétés physico-chimiques et optiques des aérosols dans l'Arctique européen afin d'en évaluer le forçage radiatif à l'échelle régionale. Cette étude s'est déroulée à Sevettijärvi (69°35' N., 28°50' E., 130 m au-dessus du niveau des mers), en Laponie finlandaise, de Juillet 1997 à Juin 1999. En vue de l'évaluation du forçage radiatif, nous nous sommes ainsi intéressés à la charge des différentes composantes de l'aérosol dans la basse troposphère en prenant en compte l'aérosol carboné (carbone suie et matière organique particulaire) afin de proposer un bilan de masse le plus précis possible. Nous avons ensuite, à des périodes clés de l'année, étudié plus en détail les distributions en taille des composantes de l'aérosol selon le type de masse d'air rencontré. Certaines espèces chimiques présentes au sein de l'aérosol étant issues de précurseurs gazeux, les échanges et les équilibres entre ces deux phases ont été étudiés. Un intérêt particulier a été porté à l'influence de la vapeur d'eau sur les distributions en taille des composantes particulaires. Enfin, nous avons introduit les propriétés optiques des aérosols et les paramètres importants pour une modélisation précise du forçage radiatif à l'échelle régionale.