Soot particles are a major absorber of shortwave radiation in the atmosphere. They exert a rather uncertain direct and semi-direct radiative effect, which causes a heating or in some cases a cooling of the atmosphere. The mass absorption coefficient is an essential quantity to describe this light absorption process. This work presents new experimental data on the mass absorption coefficient of soot particles in the troposphere over Central Europe. Mass absorption coefficients were derived as the ratio between the light absorption coefficient determined by multi angle absorption photometry (MAAP), and the soot mass concentration determined by Raman spectroscopy. The Raman method is sensitive to graphitic structures present in the particle samples, and was calibrated in the laboratory using Printex90 model particles. The mass absorption coefficients were determined for a number of seven observation sites, ranging between 3.9 and 7.4 m²/g depending on measurement site and observational period. The highest values were found in an continentally aged air mass in winter, where we presumed soot particles to be present mainly in internal mixture. The regional model WRF-Chem was used in conjunction with a high resolution soot emission inventory to simulate soot mass concentrations and absorption coefficients for the Central European Troposphere. The model was validated using soot mass concentrations from Raman measurements and absorption coefficients. Simulated soot mass concentrations were found to be too low by around 50 %, which could be improved by scaling the emissions by a factor of two. In contrast, the absorption coefficient was positively biased by around 20%. Adjusting the modeled mass absorption coefficient to measurements, the simulation of soot light absorption was improved. Finally, the positive direct radiative forcing at top of the atmosphere was found to be lowered by up to 70% for the model run with adjusted soot absorption behaviour, , indicating a decreased heating effect on the atmosphere.

Im Rahmen dieser Dissertation werden eine Serie von Grundlagenexperimenten zur Ablagerung (Deposition) und Remobilisierung (Resuspension) von Aerosolpartikeln in turbulenten Strömungen beschrieben. Die Kernmotivation stellt die Quelltermanalyse von Druckentlastungsstörfällen von Hochtemperaturreaktoren (HTR) dar. Im Primärkreislauf früherer HTR-Forschungsanlagen wurden größere Mengen an radiologisch belastetem Graphitstaub gefunden. Dieser Staub scheint größtenteils durch Abrieb zwischen den graphitischen Kernstrukturen entstanden zu sein und verteilte sich während des fortlaufenden Reaktorbetriebs über sämtliche Oberflächen des Primärkreislaufs. Während eines Druckentlastungsstörfalls kann dieser Staub durch die Gasströmung remobilisiert und aus dem Primärkreislauf ausgetragen werden. Eine Quelltermanalyse solch eines Störfallszenarios erfordert die Kenntnis über die Menge und die räumliche Verteilung des Staubs, die radiologische Belastung sowie das Remobilisierungsverhalten in Bezug auf die zu erwartenden Strömungstransienten. Nach dem heutigen Stand von Wissenschaft und Technik kann die räumlich-zeitliche Verteilung des Staubs im Primärkreislauf für stationären Reaktorbetrieb unter Verwendung eindimensionaler Systemcodes abgeschätzt werden. Jedoch ist unbekannt, welcher Anteil des Staubinventars durch die Gasströmung remobilisiert und aus dem Primärkreislauf ausgetragen werden würde. Zur systematischen Untersuchung des Staubtransportverhaltens in turbulenten Strömungen wurden zwei kleinskalige Versuchsanlagen entwickelt und eine Serie von Depositions- und Resuspensionsexperimenten durchgeführt. Die partikelbeladene Strömung in der Heißgasumgebung des HTR-Primärkreislaufs wurde über die Verwendung von Ähnlichkeitskennzahlen auf eine Luftströmung bei Umgebungsbedingungen herunterskaliert. Die Strömung und die Partikel wurden mittels hochauflösender, bildgebender und nichtinvasiver Messverfahren räumlich und zeitlich vermessen, um eine umfangreiche Datenbasis für die Analyse der Partikeltransportprozesse zu erstellen. Inhaltlich lassen sich die durchgeführten Untersuchungen in drei Teile gliedern. Der erste Teil besteht aus zwei Studien über die Deposition und Resuspension monodisperser, sphärischer Einzelpartikel in einer ungestörten, horizontalen Kanalströmung. Die systematische Variation experimenteller Randbedingungen wie der Partikelgröße, der Oberflächenrauheit und der Strömungsgeschwindigkeit ermöglichte die Quantifizierung der einzelnen Einflussgrößen. Im zweiten und dritten Teil der Dissertation wurden die Deposition und Resuspension einer mehrschichtigen Ablagerung (Partikel-Multilayer) zwischen periodischen Stufen und in einer Kugelschüttung untersucht, um die komplexe Interaktion zwischen der turbulenten Strömung und der Multilayer-Ablagerung weiter zu erforschen. Die gewonnenen Erkenntnisse leisten einen Beitrag für die Quelltermanalyse des Staubtransports im HTR-Primärkreislauf und können für die Weiterentwicklung numerischer Strömungssimulationen des Partikeltransports in turbulenten Strömungen verwendet werden. / Aerosol particle deposition and resuspension experiments in turbulent flows were performed to investigate the complex particle transport phenomena and to provide a database for the development and validation of computational fluid dynamics (CFD) codes. The background motivation is related to the source term analysis of an accidental depressurization scenario of a High Temperature Reactor (HTR). During the operation of former HTR pilot plants, larger amounts of radio-contaminated graphite dust were found in the primary circuit. This dust most likely arose due to abrasion between the graphitic core components and was deposited on the inner wall surfaces of the primary circuit. In case of an accident scenario, such as a depressurization of the primary circuit, the dust may be remobilized and may escape the system boundaries. The estimation of the source term being discharged during such a scenario requires fundamental knowledge of the particle deposition, the amount of contaminants per unit mass as well as the resuspension phenomena. Nowadays, the graphite dust distribution in the primary circuit of an HTR can be calculated for stationary conditions using one-dimensional reactor system codes. However, it is rather unknown which fraction of the graphite dust inventory may be remobilized during a depressurization of the HTR primary circuit. Two small-scale experimental facilities were designed and a set of experiments was performed to investigate particle transport, deposition and resuspension in turbulent flows. The facility design concept is based on the fluid dynamic downscaling of the helium pressure boundary in the HTR primary circuit to an airflow at ambient conditions in the laboratory. The turbulent flow and the particles were recorded by high-resolution, non-invasive imaging techniques to provide a spatio-temporal insight into the particle transport processes. The different investigations of this thesis can be grouped into three categories. Firstly, the deposition and resuspension of monodisperse single particles in a horizontal turbulent channel flow was studied. The systematic variation of the experimental boundary conditions allows for the quantification of the influences of particle size, surface roughness, and fluid velocity. In the second and third part of this thesis, the deposition and resuspension of a particle multilayer between periodic steps and in a pebble bed was studied to explore the complex interaction between the turbulent flow and the particles, respectively. The findings of this thesis are a contribution to the source term analysis of HTR related accidental depressurizations. Furthermore, the database can be applied to CFD code developments for the numerical simulation of particle transport processes in turbulent flows.

Aerosol particles acting as cloud condensation nuclei (CCN) or ice nucleating parti- cles (INP) play a major role in the formation and glaciation of clouds. Thereby they exert a strong impact on the radiation budget of the Earth. Data on abundance and properties of both particle types are sparse, especially for remote areas of the world, such as the Southern Ocean (SO). In this work, unique results from ship-borne aerosol-particle-related in situ measurements and filter sampling in the summertime SO region are presented. An overview of CCN and INP number concentrations on the Southern Ocean is provided and, using additional analyses on particle chemical composition and air-mass origin, insights regarding possible CCN and INP sources and origins are presented, with the help of a correlation analysis. CCN number concentrations spanned 2 orders of magnitude, e.g. for a supersaturation of 0.3 % values ranged roughly from 3 to 590 cm⁻³. CCN showed variable contributions of organic and inorganic material. No distinct size-dependence of the CCN hygroscopicity parameter was apparent, indicating homogeneous composition across sizes (critical dry diameter on average between 30 nm and 110 nm). The relative contribution of sea spray aerosol (SSA) to the CCN number concentration was on average small (below 35 %). Ambient INP number concentrations were measured in the temperature range from −4 to −27 °C using an immersion freezing method. Concentrations spanned up to 3 orders of magnitude, e.g. at −16 °C from 0.2 to 100 m⁻³. Elevated values (above 10 m⁻³ at −16 °C) were measured when the research vessel was in the vicinity of land (excluding Antarctica). Lower, more constant concentrations were measured on the open ocean. This, along with results of backward-trajectory analyses, hints towards terrestrial and/or coastal INP sources being dominant close to ice-free (non-Antarctic) land. In pristine marine areas INP may originate from both oceanic sources and/or long range transport. A correlation analysis yielded strong correlations between sodium mass concentration and particle number concentration in the coarse mode (larger 1 µm), unsurprisingly indicating a significant contribution of SSA to that mode. CCN number concentration was highly correlated with the number concentrations of Aitken (10 to 100 nm) and accumulation mode particles (100 to 1000 nm). This, together with a lack of correlation between sodium mass and Aitken and accumulation mode number concentrations, underlines the important contribution of non-SSA, probably secondarily formed particles, to the CCN population.:1 Introduction 2 Fundamentals 2.1 Aerosol particle activation 2.1.1 Köhler theory 2.1.2 κ-Köhler theory 2.2 Ice nucleation 2.2.1 Homogeneous Freezing 2.2.2 Heterogeneous Freezing 3 Campaign, instrumentation, and data handling 3.1 Antarctic Circum-navigation Expedition 3.2 In situ aerosol measurements 3.2.1 Aerosol number size distribution 3.2.2 Cloud condensation nuclei 3.3 Off-line aerosol characterisation 3.3.1 High-volume sampling 3.3.2 Low-volume sampling 3.3.3 Ice nucleation droplet array (INDA) 3.3.4 Analysis of chemical composition 3.4 Further resources 3.4.1 In-water organic compound measurements 3.4.2 Wind measurements 3.4.3 Air-mass origin analysis 3.4.4 Fluorescent particles 3.4.5 Correlation analysis 4 Results and Discussion 4.1 Aerosol particles and cloud condensation nuclei 4.1.1 Particle number size distributions 4.1.2 CCN number concentrations 4.1.3 CCN hygroscopicity 4.1.4 Air-mass origin for aerosol particle and CCN measurements 4.2 Ice nucleating particles 4.2.1 INP abundance 4.2.2 Air-mass origin for INP measurements 4.3 Chemical composition of sampled aerosol particles 4.4 Correlation analysis 5 Summary and Conclusions / Aerosolpartikel, die als Wolkennukleations- oder Eiskeime fungieren, spielen eine Schlüsselrolle in den Entstehungs- und Vereisungsprozessen von Wolken. Mit ihren wolkenrelevanten Eigenschaften haben diese beiden Arten von Aerosolpartikeln einen starken Einfluss auf den Strahlungshaushalt der Erde. Messungen ihrer Häufigkeit und Eigenschaften sind selten, inbesondere in den entlegenen Regionen der Erde wie beispielsweise dem Südlichen Ozean. In dieser Arbeit werden die Ergebnisse von in situ und filterbasierten Partikelmessungen einer Forschungsfahrt auf dem Südlichen Ozean in den Sommermonaten der Südhalbkugel gezeigt. Ein erstmaliger Überblick über die Anzahlkonzentrationen der Wolkennukleations- und Eiskeime über dem Südlichen Ozean wird gegeben. Unter Berücksichtigung weiterer Messergebnisse zur chemischen Zusammensetzung der Partikel und Betrachtungen zur Herkunft der Luftmassen werden Rückschlüsse auf die Herkunft und Quellen der gesammelten, wolkenrelevanten Aerosolpartikel gezogen, auch mit Hilfe einer Korrelationsanalyse. Die Anzahlkonzentration der Wolkennukleationskeime schwankte innerhalb von zwei Größenordnungen, beispielsweise zwischen 3 und 590 cm⁻³ bei 0.3 % Übersättigung. Die chemische Zusammensetzung der Wolkennukleationskeime variierte dabei stark, zwischen organischem und inorganischem Material. Der Hygroskopizitätsparameter zeigte keine Größenabhängigkeit, was für eine intern gemischte Population von Wolkennukleationskeimen spricht (kritische Partikeldurchmesser lagen im Mittel zwischen 30 und 110 nm). Der prozentuale Anteil von Seesalzpartikeln zur Anzahlkonzentration der Wolkennukleationskeime war im Mittel gering (kleiner 35 %). Die Anzahlkonzentration der Eiskeime wurden im Temperaturbereich −4 bis −27 °C mittels einer filterbasierten Immersionsgefriermethode bestimmt. Die Anzahlkonzentrationen schwankten dabei im Bereich von bis zu drei Größenordnungen, beispielsweise zwischen 0.2 und 100 m⁻³ bei einer Temperatur von −16 °C. In Küstennähe, mit Ausnahme von Antarktika, wurden erhöhte Anzahlkonzen- trationen (über 10 m⁻³ bei −16 °C) gemessen. Niedrigere, weniger variable Anzahlkonzentrationen wurden hingegen auf offener See gemessen. Diese Beobachtungen, zusammen mit den Ergebnissen zur Luftmassenherkunft, sprechen für eine Dominanz von terrestrischen und/oder küstennahen Quellen der Eiskeime in der Nähe von eisfreiem (nicht-Antarktischem) Festland. Dabei können in den unbe- rührten, marinen Regionen die Eiskeime aus dem Meer selbst und/oder Ferntransport stammen. Eine Korrelationsanalyse zeigte einen starken Zusammenhang zwischen der Massenkonzentration von Natrium und der Anzahlkonzentration an groben Aerosolpartikeln (größer 1 µm). Daraus folgt ein signifikanter Anteil an Seesalzpartikeln in dieser Partikelgröße. Die Anzahlkonzentration der Wolkennukleationskeime korrelierte stark mit den Anzahlkonzentrationen der Aitken- (10 bis 100 nm) bzw. Akkumulationskerne (100 bis 1000 nm). Diese Beobachtung, zusammen mit dem Fehlen einer Korrelation zwischen Natriummasse und Aitken- oder Akkumulationskernanzahl, unterstreicht die Relevanz von Partikeln die nicht Seesalz sind (vermutlich sekundär geformten Aerosolpartikel) für die Population der Wolkennukleationskeime.:1 Introduction 2 Fundamentals 2.1 Aerosol particle activation 2.1.1 Köhler theory 2.1.2 κ-Köhler theory 2.2 Ice nucleation 2.2.1 Homogeneous Freezing 2.2.2 Heterogeneous Freezing 3 Campaign, instrumentation, and data handling 3.1 Antarctic Circum-navigation Expedition 3.2 In situ aerosol measurements 3.2.1 Aerosol number size distribution 3.2.2 Cloud condensation nuclei 3.3 Off-line aerosol characterisation 3.3.1 High-volume sampling 3.3.2 Low-volume sampling 3.3.3 Ice nucleation droplet array (INDA) 3.3.4 Analysis of chemical composition 3.4 Further resources 3.4.1 In-water organic compound measurements 3.4.2 Wind measurements 3.4.3 Air-mass origin analysis 3.4.4 Fluorescent particles 3.4.5 Correlation analysis 4 Results and Discussion 4.1 Aerosol particles and cloud condensation nuclei 4.1.1 Particle number size distributions 4.1.2 CCN number concentrations 4.1.3 CCN hygroscopicity 4.1.4 Air-mass origin for aerosol particle and CCN measurements 4.2 Ice nucleating particles 4.2.1 INP abundance 4.2.2 Air-mass origin for INP measurements 4.3 Chemical composition of sampled aerosol particles 4.4 Correlation analysis 5 Summary and Conclusions

Im Rahmen dieser Dissertation werden eine Serie von Grundlagenexperimenten zur Ablagerung (Deposition) und Remobilisierung (Resuspension) von Aerosolpartikeln in turbulenten Strömungen beschrieben. Die Kernmotivation stellt die Quelltermanalyse von Druckentlastungsstörfällen von Hochtemperaturreaktoren (HTR) dar. Im Primärkreislauf früherer HTR-Forschungsanlagen wurden größere Mengen an radiologisch belastetem Graphitstaub gefunden. Dieser Staub scheint größtenteils durch Abrieb zwischen den graphitischen Kernstrukturen entstanden zu sein und verteilte sich während des fortlaufenden Reaktorbetriebs über sämtliche Oberflächen des Primärkreislaufs. Während eines Druckentlastungsstörfalls kann dieser Staub durch die Gasströmung remobilisiert und aus dem Primärkreislauf ausgetragen werden. Eine Quelltermanalyse solch eines Störfallszenarios erfordert die Kenntnis über die Menge und die räumliche Verteilung des Staubs, die radiologische Belastung sowie das Remobilisierungsverhalten in Bezug auf die zu erwartenden Strömungstransienten. Nach dem heutigen Stand von Wissenschaft und Technik kann die räumlich-zeitliche Verteilung des Staubs im Primärkreislauf für stationären Reaktorbetrieb unter Verwendung eindimensionaler Systemcodes abgeschätzt werden. Jedoch ist unbekannt, welcher Anteil des Staubinventars durch die Gasströmung remobilisiert und aus dem Primärkreislauf ausgetragen werden würde. Zur systematischen Untersuchung des Staubtransportverhaltens in turbulenten Strömungen wurden zwei kleinskalige Versuchsanlagen entwickelt und eine Serie von Depositions- und Resuspensionsexperimenten durchgeführt. Die partikelbeladene Strömung in der Heißgasumgebung des HTR-Primärkreislaufs wurde über die Verwendung von Ähnlichkeitskennzahlen auf eine Luftströmung bei Umgebungsbedingungen herunterskaliert. Die Strömung und die Partikel wurden mittels hochauflösender, bildgebender und nichtinvasiver Messverfahren räumlich und zeitlich vermessen, um eine umfangreiche Datenbasis für die Analyse der Partikeltransportprozesse zu erstellen. Inhaltlich lassen sich die durchgeführten Untersuchungen in drei Teile gliedern. Der erste Teil besteht aus zwei Studien über die Deposition und Resuspension monodisperser, sphärischer Einzelpartikel in einer ungestörten, horizontalen Kanalströmung. Die systematische Variation experimenteller Randbedingungen wie der Partikelgröße, der Oberflächenrauheit und der Strömungsgeschwindigkeit ermöglichte die Quantifizierung der einzelnen Einflussgrößen. Im zweiten und dritten Teil der Dissertation wurden die Deposition und Resuspension einer mehrschichtigen Ablagerung (Partikel-Multilayer) zwischen periodischen Stufen und in einer Kugelschüttung untersucht, um die komplexe Interaktion zwischen der turbulenten Strömung und der Multilayer-Ablagerung weiter zu erforschen. Die gewonnenen Erkenntnisse leisten einen Beitrag für die Quelltermanalyse des Staubtransports im HTR-Primärkreislauf und können für die Weiterentwicklung numerischer Strömungssimulationen des Partikeltransports in turbulenten Strömungen verwendet werden.:Kurzfassung III Abstract V Abkürzungs- und Symbolverzeichnis X 1 Einleitung 1 1.1 Grundzüge der Hochtemperaturreaktortechnik 1 1.2 Sicherheitsrelevante Aspekte des Hochtemperaturreaktors 3 1.3 Weiterführende Bedeutung der Ablagerung und Remobilisierung von Aerosolpartikeln 4 1.4 Inhalt der Dissertation 5 2 Strömungsmechanische Grundlagen und Stand der Forschung 8 2.1 Partikeleigenschaften des Graphitstaubs im HTR-Primärkreislauf 8 2.2 Beschreibung wandgebundener, turbulenter Strömungen 9 2.3 Turbulente Strömung durch eine Kugelschüttung 12 2.4 Einzelpartikel-Deposition in turbulenten Strömungen 13 2.5 Multilayer-Partikel-Deposition und -Resuspension in turbulenten Strömungen 21 3 Versuchsanlagen und Messtechnik 22 3.1 Die Versuchsanlage Gas Particle Loop 22 3.2 Die Versuchsanlage Pebble Bed Loop 24 3.3 Strömungsmechanische Instrumentierung 26 3.4 Aerosolmesstechnische Instrumentierung 28 4 Partikeltransport in einer horizontalen Kanalströmung 30 4.1 Turbulente Durchmischung der Aerosolpartikel und Strömungsentwicklung 30 4.2 Einzelpartikeldeposition 36 4.2.1 Experimenteller Aufbau 37 4.2.2 Randbedingungen und Versuchsdurchführung 38 4.2.3 Datenanalyse 39 4.2.4 Ergebnisse 42 4.2.5 Schlussfolgerungen 44 4.3 Einzelpartikelresuspension 46 4.3.1 Experimenteller Aufbau und Instrumentierung 47 4.3.2 Randbedingungen und Versuchsdurchführung 48 4.3.3 Datenanalyse 50 4.3.4 Resuspension sphärischer Glaspartikel von einer glatten Glasoberfläche 52 4.3.5 Resuspension sphärischer Polypropylen-Partikel von einer glatten Glasoberfläche 54 4.3.6 Resuspension sphärischer Glaspartikel von einer rauen Stahloberfläche 56 4.3.7 Diskussion der Ergebnisse und Schlussfolgerungen 57 5 Partikeltransport in einem Kanal mit periodischen Stufen 61 5.1 Auswahl der Testgeometrie 61 5.2 Instrumentierung 62 5.3 Versuchsdurchführung 64 5.4 Turbulentes Strömungsfeld zwischen den periodischen Stufen 65 5.5 Experimentelle Ergebnisse der Multilayer-Partikel-Deposition 67 5.5.1 Orts- und zeitaufgelöste Verteilung des Schichtdickenaufbaus 67 5.5.2 Oberflächenrauheit und Volumenporosität der Multilayer-Ablagerung 74 5.6 Experimentelle Ergebnisse der Multilayer-Partikel-Resuspension 75 5.6.1 Räumliche Verteilung der verbleibenden Partikel-Multilayer 75 5.6.2 Integrale Betrachtung des Resuspensionsvorgangs 79 5.6.3 Oberflächenrauheit und Volumenporosität der Partikel-Multilayer 81 5.7 Schlussfolgerungen 82 6 Partikeltransport in einer Kugelschüttung 84 6.1 Bisherige experimentelle und numerische Untersuchungen 85 6.2 Experimentelle Randbedingungen und Versuchsdurchführung 86 6.3 Charakterisierung der turbulenten Strömung im Kugelhaufen 88 6.4 Positronenemissionstomographie – Messprinzip und Datenauswertung 91 6.5 Deposition von flüssigen Aerosolpartikeln 93 6.5.1 Erzeugung und radioaktive Markierung der flüssigen Aerosolpartikel 93 6.5.2 Partikelkonzentrationsmessungen über der Kugelschüttung 94 6.5.3 Zeitlicher Verlauf der gemessenen Aktivität 96 6.5.4 Axiale Verteilung der gemessenen Aktivität 97 6.5.5 Dreidimensionale Verteilung der Aktivität im Kugelhaufen 98 6.6 Deposition und Remobilisierung von technischem Graphitstaub 99 6.6.1 Radioaktive Markierung der Graphitpartikel 99 6.6.2 Konzentrations- und Geschwindigkeitsmessungen 101 6.6.3 Zeitlicher Verlauf der gemessenen Aktivität 103 6.6.4 Räumliche Verteilung der Aktivität in der Kugelschüttung 105 6.6.5 Quantifizierung des Resuspensionsexperiments 107 6.7 Zusammenfassende Schlussfolgerungen 108 7 Diskussion der Ergebnisse 111 7.1 Einzel- und Multilayer-Partikelablagerungen 111 7.2 Einzel- und Multilayer-Partikelresuspension 112 7.3 Vergleich der experimentellen Daten mit numerischen Simulationen 113 8 Zusammenfassung und Ausblick 117 8.1 Grundlegende Erkenntnisse den experimentellen Studien 118 8.2 Bedeutung der Erkenntnisse für das Fachgebiet und die Sicherheitsbewertung des HTR 120 8.3 Ausblick 122 8.3.1 Einzelpartikel-Deposition in turbulenten Kanalströmungen 122 8.3.2 Einzelpartikel-Resuspension in turbulenten Kanalströmungen 123 8.3.3 Multilayer-Partikel-Deposition und -Resuspension zwischen periodischen Stufen 124 8.3.4 Untersuchung des Partikeltransports in komplexen Geometrien mittels PET 125 Literaturverzeichnis 127 Appendix 137 Danksagung 139 / Aerosol particle deposition and resuspension experiments in turbulent flows were performed to investigate the complex particle transport phenomena and to provide a database for the development and validation of computational fluid dynamics (CFD) codes. The background motivation is related to the source term analysis of an accidental depressurization scenario of a High Temperature Reactor (HTR). During the operation of former HTR pilot plants, larger amounts of radio-contaminated graphite dust were found in the primary circuit. This dust most likely arose due to abrasion between the graphitic core components and was deposited on the inner wall surfaces of the primary circuit. In case of an accident scenario, such as a depressurization of the primary circuit, the dust may be remobilized and may escape the system boundaries. The estimation of the source term being discharged during such a scenario requires fundamental knowledge of the particle deposition, the amount of contaminants per unit mass as well as the resuspension phenomena. Nowadays, the graphite dust distribution in the primary circuit of an HTR can be calculated for stationary conditions using one-dimensional reactor system codes. However, it is rather unknown which fraction of the graphite dust inventory may be remobilized during a depressurization of the HTR primary circuit. Two small-scale experimental facilities were designed and a set of experiments was performed to investigate particle transport, deposition and resuspension in turbulent flows. The facility design concept is based on the fluid dynamic downscaling of the helium pressure boundary in the HTR primary circuit to an airflow at ambient conditions in the laboratory. The turbulent flow and the particles were recorded by high-resolution, non-invasive imaging techniques to provide a spatio-temporal insight into the particle transport processes. The different investigations of this thesis can be grouped into three categories. Firstly, the deposition and resuspension of monodisperse single particles in a horizontal turbulent channel flow was studied. The systematic variation of the experimental boundary conditions allows for the quantification of the influences of particle size, surface roughness, and fluid velocity. In the second and third part of this thesis, the deposition and resuspension of a particle multilayer between periodic steps and in a pebble bed was studied to explore the complex interaction between the turbulent flow and the particles, respectively. The findings of this thesis are a contribution to the source term analysis of HTR related accidental depressurizations. Furthermore, the database can be applied to CFD code developments for the numerical simulation of particle transport processes in turbulent flows.:Kurzfassung III Abstract V Abkürzungs- und Symbolverzeichnis X 1 Einleitung 1 1.1 Grundzüge der Hochtemperaturreaktortechnik 1 1.2 Sicherheitsrelevante Aspekte des Hochtemperaturreaktors 3 1.3 Weiterführende Bedeutung der Ablagerung und Remobilisierung von Aerosolpartikeln 4 1.4 Inhalt der Dissertation 5 2 Strömungsmechanische Grundlagen und Stand der Forschung 8 2.1 Partikeleigenschaften des Graphitstaubs im HTR-Primärkreislauf 8 2.2 Beschreibung wandgebundener, turbulenter Strömungen 9 2.3 Turbulente Strömung durch eine Kugelschüttung 12 2.4 Einzelpartikel-Deposition in turbulenten Strömungen 13 2.5 Multilayer-Partikel-Deposition und -Resuspension in turbulenten Strömungen 21 3 Versuchsanlagen und Messtechnik 22 3.1 Die Versuchsanlage Gas Particle Loop 22 3.2 Die Versuchsanlage Pebble Bed Loop 24 3.3 Strömungsmechanische Instrumentierung 26 3.4 Aerosolmesstechnische Instrumentierung 28 4 Partikeltransport in einer horizontalen Kanalströmung 30 4.1 Turbulente Durchmischung der Aerosolpartikel und Strömungsentwicklung 30 4.2 Einzelpartikeldeposition 36 4.2.1 Experimenteller Aufbau 37 4.2.2 Randbedingungen und Versuchsdurchführung 38 4.2.3 Datenanalyse 39 4.2.4 Ergebnisse 42 4.2.5 Schlussfolgerungen 44 4.3 Einzelpartikelresuspension 46 4.3.1 Experimenteller Aufbau und Instrumentierung 47 4.3.2 Randbedingungen und Versuchsdurchführung 48 4.3.3 Datenanalyse 50 4.3.4 Resuspension sphärischer Glaspartikel von einer glatten Glasoberfläche 52 4.3.5 Resuspension sphärischer Polypropylen-Partikel von einer glatten Glasoberfläche 54 4.3.6 Resuspension sphärischer Glaspartikel von einer rauen Stahloberfläche 56 4.3.7 Diskussion der Ergebnisse und Schlussfolgerungen 57 5 Partikeltransport in einem Kanal mit periodischen Stufen 61 5.1 Auswahl der Testgeometrie 61 5.2 Instrumentierung 62 5.3 Versuchsdurchführung 64 5.4 Turbulentes Strömungsfeld zwischen den periodischen Stufen 65 5.5 Experimentelle Ergebnisse der Multilayer-Partikel-Deposition 67 5.5.1 Orts- und zeitaufgelöste Verteilung des Schichtdickenaufbaus 67 5.5.2 Oberflächenrauheit und Volumenporosität der Multilayer-Ablagerung 74 5.6 Experimentelle Ergebnisse der Multilayer-Partikel-Resuspension 75 5.6.1 Räumliche Verteilung der verbleibenden Partikel-Multilayer 75 5.6.2 Integrale Betrachtung des Resuspensionsvorgangs 79 5.6.3 Oberflächenrauheit und Volumenporosität der Partikel-Multilayer 81 5.7 Schlussfolgerungen 82 6 Partikeltransport in einer Kugelschüttung 84 6.1 Bisherige experimentelle und numerische Untersuchungen 85 6.2 Experimentelle Randbedingungen und Versuchsdurchführung 86 6.3 Charakterisierung der turbulenten Strömung im Kugelhaufen 88 6.4 Positronenemissionstomographie – Messprinzip und Datenauswertung 91 6.5 Deposition von flüssigen Aerosolpartikeln 93 6.5.1 Erzeugung und radioaktive Markierung der flüssigen Aerosolpartikel 93 6.5.2 Partikelkonzentrationsmessungen über der Kugelschüttung 94 6.5.3 Zeitlicher Verlauf der gemessenen Aktivität 96 6.5.4 Axiale Verteilung der gemessenen Aktivität 97 6.5.5 Dreidimensionale Verteilung der Aktivität im Kugelhaufen 98 6.6 Deposition und Remobilisierung von technischem Graphitstaub 99 6.6.1 Radioaktive Markierung der Graphitpartikel 99 6.6.2 Konzentrations- und Geschwindigkeitsmessungen 101 6.6.3 Zeitlicher Verlauf der gemessenen Aktivität 103 6.6.4 Räumliche Verteilung der Aktivität in der Kugelschüttung 105 6.6.5 Quantifizierung des Resuspensionsexperiments 107 6.7 Zusammenfassende Schlussfolgerungen 108 7 Diskussion der Ergebnisse 111 7.1 Einzel- und Multilayer-Partikelablagerungen 111 7.2 Einzel- und Multilayer-Partikelresuspension 112 7.3 Vergleich der experimentellen Daten mit numerischen Simulationen 113 8 Zusammenfassung und Ausblick 117 8.1 Grundlegende Erkenntnisse den experimentellen Studien 118 8.2 Bedeutung der Erkenntnisse für das Fachgebiet und die Sicherheitsbewertung des HTR 120 8.3 Ausblick 122 8.3.1 Einzelpartikel-Deposition in turbulenten Kanalströmungen 122 8.3.2 Einzelpartikel-Resuspension in turbulenten Kanalströmungen 123 8.3.3 Multilayer-Partikel-Deposition und -Resuspension zwischen periodischen Stufen 124 8.3.4 Untersuchung des Partikeltransports in komplexen Geometrien mittels PET 125 Literaturverzeichnis 127 Appendix 137 Danksagung 139

Soot particles are a major absorber of shortwave radiation in the atmosphere. They exert a rather uncertain direct and semi-direct radiative effect, which causes a heating or in some cases a cooling of the atmosphere. The mass absorption coefficient is an essential quantity to describe this light absorption process. This work presents new experimental data on the mass absorption coefficient of soot particles in the troposphere over Central Europe. Mass absorption coefficients were derived as the ratio between the light absorption coefficient determined by multi angle absorption photometry (MAAP), and the soot mass concentration determined by Raman spectroscopy. The Raman method is sensitive to graphitic structures present in the particle samples, and was calibrated in the laboratory using Printex90 model particles. The mass absorption coefficients were determined for a number of seven observation sites, ranging between 3.9 and 7.4 m²/g depending on measurement site and observational period. The highest values were found in an continentally aged air mass in winter, where we presumed soot particles to be present mainly in internal mixture. The regional model WRF-Chem was used in conjunction with a high resolution soot emission inventory to simulate soot mass concentrations and absorption coefficients for the Central European Troposphere. The model was validated using soot mass concentrations from Raman measurements and absorption coefficients. Simulated soot mass concentrations were found to be too low by around 50 %, which could be improved by scaling the emissions by a factor of two. In contrast, the absorption coefficient was positively biased by around 20%. Adjusting the modeled mass absorption coefficient to measurements, the simulation of soot light absorption was improved. Finally, the positive direct radiative forcing at top of the atmosphere was found to be lowered by up to 70% for the model run with adjusted soot absorption behaviour, , indicating a decreased heating effect on the atmosphere.

Primär emittierte marine Aerosolpartikel haben einen wichtigen Einfluss auf den Strahlungshaushalt der Erde, indem sie unter anderem als Kondensations (CCN)- oder Eiskeime (INP) für die Bildung von Wolken wirken. In den ozeanisch geprägten Polarregionen dominieren diese marinen Aerosolpartikel in der Luft und können dort eine bedeutende bzw. sich noch verändernde Rolle im Rahmen des Klimawandels einnehmen. Sie entspringen vordergründig aus dem ozeanische Oberflächenwasser und dem hauchdünnen Oberflächenfilm, dem sogenannte sea surface microlayer (SML), und werden durch das Platzen von durch Wind eingetragene Luftblasen freigesetzt. Primär emittierte marine Aerosolpartikel bestehen aus anorganischem Meersalz und organischen Kohlenstoffverbindungen, deren relative Anteile sich stark in Abhängigkeit vom Aerosoldurchmessers unterscheiden. In diesem Zusammenhang stellen die marinen Kohlenhydrate eine wichtige organische Stoffgruppe dar, deren ozeanische Quellen, Übergang vom Ozean in die Atmosphäre, Veränderungen in der Atmosphäre als auch deren Beitrag bei der Kondensation und Eiskeimbildung noch nicht ausreichend verstanden sind. Dieser begrenzte Kenntnisstand ist unter anderem auf das mangelnde Vorhandensein analytischer Methoden zurückzuführen, die eine zuverlässige Bestimmung von Kohlenhydraten in den stark salzhaltigen Matrices bei sehr niedrigen Massekonzentrationen mit hohen Wiederfindungsraten gewährleisten. Im Rahmen dieser Doktorarbeit wurde durch Kombination der Hochleistungs-Anionenaustauschchromatographie mit gepulster amperometrischer Detektion (HPAEC-PAD) und einer Entsalzung durch Elektrodialyse eine analytische Methode entwickelt, welche die Bestimmung eines breiten Spektrums an gelösten Kohlenhydraten in freier (als Monosaccharide) und gebundener (als Oligo- oder Polysaccharide) Form in Meerwasser und anderen salzhaltigen Matrices ermöglicht. Mithilfe dieser neuen Methode wurde ein biogeochemischer Zusammenhang zwischen dem Vorkommen von freier Glucose und der eiskeimbildenden Aktivität im arktischen SML beobachtet. Außerdem wurde im meereisfreien Teil des Südlichen Ozeans der primäre Transfer von Kohlenhydraten vom Ozean über den SML in die Atmosphäre und deren sekundäre atmosphärische Veränderungen erforscht. Die umfangreichen Untersuchungen mariner Kohlenhydrate in polarem Meerwasser und Aerosolpartikeln zeigen Indizien einer bisher noch unterschätzten atmosphärischen Bedeutung mikrobiologischer Prozesse auf.:1. Introduction ............................................................................................................................................... 1 1.1 The Polar Oceans ................................................................................................................................. 3 1.1.1 Geographical Definitions and Characteristics.......................................................................... 3 1.1.2 Role in Earth’s Climate System ................................................................................................ 5 1.1.3 Changing Climate and Consequences ...................................................................................... 6 1.2 Sea Spray Aerosol over the Polar Oceans ........................................................................................... 9 1.2.1 Production Mechanisms of Sea Spray Aerosol ........................................................................ 9 1.2.2 Chemo-Selective Sea-Air Transfer and Atmospheric Aging ................................................... 10 1.2.3 Impact on Earth’s Radiation Budget ...................................................................................... 12 1.3 The Surface of the Polar Oceans ....................................................................................................... 15 1.3.1 The Sea Surface Microlayer ................................................................................................... 15 1.3.2 Selective Enrichment of Chemical Compounds ..................................................................... 15 1.3.3 Atmospheric Relevance for Atmospheric Chemistry and Cloud Microphysics ..................... 24 1.4 Marine Carbohydrates....................................................................................................................... 26 1.4.1 Chemical Structures ............................................................................................................... 26 1.4.2 Microbial Role ........................................................................................................................ 28 1.4.3 Marine Carbohydrates in the Atmosphere ............................................................................ 30 1.4.4 Chemical Analysis and Sea Salt Interference ......................................................................... 31 2. Results and Discussions ........................................................................................................................... 35 2.1 First Publication ................................................................................................................................. 35 2.1.1 Glucose as a Potential Chemical Marker for Ice Nucleating Activity in Arctic Seawater and Melt Pond Samples ......................................................................................................................... 35 2.1.2 Supporting Information ......................................................................................................... 47 2.2 Second Publication ............................................................................................................................ 55 A protocol for quantifying mono-and polysaccharides in seawater and related saline matrices by electro-dialysis (ED) – combined with HPAEC-PAD ........................................................................ 55 2.3 Third Publication ............................................................................................................................... 70 2.3.1 Aerosol Marine Primary Carbohydrates and Atmospheric Transformation in the Western Antarctic Peninsula ......................................................................................................................... 70 2.3.2 Supporting Information ......................................................................................................... 88 3. Atmospheric Implications ........................................................................................................................ 95 4. Summary ................................................................................................................................................ 98 5. References ............................................................................................................................................. 101 List of Abbreviations .................................................................................................................................. 121 List of Figures ............................................................................................................................................. 123 List of Tables .............................................................................................................................................. 124 Curriculum Vitae ........................................................................................................................................ 125 / Primary marine aerosol particles impact Earth’s radiation budget by acting, among other things, as cloud condensation nuclei (CCN) or ice nucleating particles (INP) for the formation of clouds. Over the polar oceans, primary marine aerosol emissions dominate the atmospheric particles and can play a significant and changing role there in the context of climate change. These particles are primarily emitted from the oceanic surface water and a thin surface film, the so-called sea surface microlayer (SML), by the bursting of air bubbles entrained by the wind. They consist of inorganic sea salt and organic matter (OM), whose relative proportions differ greatly depending on the aerosol diameter. In this context, the marine carbohydrates represent an important group of OM, whose oceanic sources, their transition from the sea to the atmosphere, atmospheric aging and contribution to the condensation of water droplets and ice nucleation are not well understood. This limited level of knowledge is due, among other things, to the lack of analytical methods that enable a reliable determination of carbohydrates at very low mass concentrations with high recovery rates in the salty matrices. Within the framework of this PhD thesis, an analytical method was developed by combining high-performance anion-exchange chromatography with pulsed amperometric detection (HPAEC-PAD) and a prior desalination by electro-dialysis (ED), which enables the determination of a wide range of dissolved carbohydrates in their free (as monosaccharides) and combined (as oligo- or polysaccharides) forms in seawater and other saline matrices. With this new method, a biogeochemical connection between the presence of free glucose and the ice nucleating activity in the Arctic SML could be observed. In addition, the primary transfer of carbohydrates from the ocean via the SML into the atmosphere and subsequent secondary atmospheric transformations were investigated in the sea ice-free part of the Southern Ocean. Consequently, the extensive investigations of marine carbohydrates in seawater and aerosol particles indicate an atmospheric importance of microbiological processes that has been underestimated until now.:1. Introduction ............................................................................................................................................... 1 1.1 The Polar Oceans ................................................................................................................................. 3 1.1.1 Geographical Definitions and Characteristics.......................................................................... 3 1.1.2 Role in Earth’s Climate System ................................................................................................ 5 1.1.3 Changing Climate and Consequences ...................................................................................... 6 1.2 Sea Spray Aerosol over the Polar Oceans ........................................................................................... 9 1.2.1 Production Mechanisms of Sea Spray Aerosol ........................................................................ 9 1.2.2 Chemo-Selective Sea-Air Transfer and Atmospheric Aging ................................................... 10 1.2.3 Impact on Earth’s Radiation Budget ...................................................................................... 12 1.3 The Surface of the Polar Oceans ....................................................................................................... 15 1.3.1 The Sea Surface Microlayer ................................................................................................... 15 1.3.2 Selective Enrichment of Chemical Compounds ..................................................................... 15 1.3.3 Atmospheric Relevance for Atmospheric Chemistry and Cloud Microphysics ..................... 24 1.4 Marine Carbohydrates....................................................................................................................... 26 1.4.1 Chemical Structures ............................................................................................................... 26 1.4.2 Microbial Role ........................................................................................................................ 28 1.4.3 Marine Carbohydrates in the Atmosphere ............................................................................ 30 1.4.4 Chemical Analysis and Sea Salt Interference ......................................................................... 31 2. Results and Discussions ........................................................................................................................... 35 2.1 First Publication ................................................................................................................................. 35 2.1.1 Glucose as a Potential Chemical Marker for Ice Nucleating Activity in Arctic Seawater and Melt Pond Samples ......................................................................................................................... 35 2.1.2 Supporting Information ......................................................................................................... 47 2.2 Second Publication ............................................................................................................................ 55 A protocol for quantifying mono-and polysaccharides in seawater and related saline matrices by electro-dialysis (ED) – combined with HPAEC-PAD ........................................................................ 55 2.3 Third Publication ............................................................................................................................... 70 2.3.1 Aerosol Marine Primary Carbohydrates and Atmospheric Transformation in the Western Antarctic Peninsula ......................................................................................................................... 70 2.3.2 Supporting Information ......................................................................................................... 88 3. Atmospheric Implications ........................................................................................................................ 95 4. Summary ................................................................................................................................................ 98 5. References ............................................................................................................................................. 101 List of Abbreviations .................................................................................................................................. 121 List of Figures ............................................................................................................................................. 123 List of Tables .............................................................................................................................................. 124 Curriculum Vitae ........................................................................................................................................ 125