Ce travail nous a permis de montrer qu'il était maintenant possible de déterminer de manière fiable de nombreux éléments métalliques dans les neiges Antarctiques à des niveaux de concentration extrêmement bas, en combinant des techniques de prélèvement ultra propres sur le terrain, des méthodes de préparation d'échantillon adaptées et des techniques d'analyse ultra sensibles comme l'ICP-SFMS ou la spectrométrie de masse à ionisation thermique. C'est ainsi que nous avons pu déterminer les concentrations de douze métaux (V, Cr, Mn, Co, Cu, Zn, Ag, Cd, Ba, Pb, Bi et U) et l'abondance isotopique du plomb dans l'excellente série d'échantillons prélevée en Terre de Coats, dans le secteur Atlantique du continent Antarctique. Les résultats obtenus nous ont permis de reconstituer l'évolution des apports naturels et anthropiques de métaux vers l'Antarctique, depuis les années 1830 jusqu'au début des années 1990. Ainsi pour Pb, la pollution commence dès la fin du 19ème Siècle, elle atteint son paroxysme aux alentours des années 1970-1980 pour redescendre ensuite au cours des décennies récentes. L'évolution des rapports isotopiques montre que les apports de plomb sont le résultat d'un mélange complexe de différentes contributions, provenant des pays d'Amérique du Sud et de l'Australie. Pour Cr, Cu, Zn, Ag, Bi et U, les concentrations dans la neige augmentent significativement à partir des années 1950. Cette évolution qui ne peut s'expliquer par des variations naturelles, démontre que la pollution atmosphérique pour ces métaux, en relation avec les activités anthropiques dans les pays de l'Hémisphère Sud comme par exemple la production des métaux ferreux et non-ferreux, a pris une ampleur globale. Une étude de la période 1920-1990, a permis de détailler l'évolution des concentrations en métaux, à l'échelle intra et inter annuelle. Les fortes variations enregistrées à Coats Land montrent que les apports de métaux sont complexes, associés aux processus de transport des moyennes latitudes vers la zone polaire mais aussi à la variabilité des différentes sources naturelles, comme le volcanisme local, les embruns marins ou les flux de poussières crustales.

La réglementation plus sévère sur les niveaux de matières particulaires (PM) en atmosphère ambiante fixée par l'Union européenne à l'horizon 2015 impose de pouvoir quantifier les contributions des différentes sources d'émission. Les sources d'émissions primaires de particules peuvent être anthropiques (chauffage au bois, au fioul, émissions véhiculaires ou industrielles, combustion de déchets verts, activités de cuisine,...) ou naturelles (végétaux, poussières crustales). Des processus secondaires de formation des particules (conversion gaz-particules) peuvent également contribuer aux taux de PM mesurés. L'identification et la quantification des sources peuvent être conduites notamment à travers l'étude de la composante organique des aérosols réalisée à partir d'analyses chimiques de prélèvements sur filtres en atmosphère ambiante ou à l'émission. Dans ce travail, des méthodologies de caractérisation des sources d'émission par l'analyse de la fraction organique des PM et la quantification de leur influence sur les concentrations ambiantes en particules fines ont été développées et/ou adaptées de méthodologies existantes sur de nombreux sites d'observation. Une attention particulière a été portée sur différents sites de la région Rhône-Alpes où de nombreux épisodes de dépassements des valeurs limites en PM sont régulièrement enregistrés. Les méthodologies ont été développés dans un premier temps sur un site urbain de référence (sites des Frênes à Grenoble) et s'appuient à la fois sur des approches qualitatives d'études des sources (étude d'empreinte de grandes familles chimiques, utilisation de ratios de composés traceurs) et quantitatives (ACP, mesures isotopiques du carbone, Molecular-Marker Chemical Mass Balance). Elles permettent une bonne estimation des sources de matière organique (OM) et des PM en hiver. Leurs applications à d'autres sites de topologies différentes (ruraux, fond de vallées, proximités de sources, marin) en France et en Suisse et à d'autres saisons a permis de montrer la complémentarité des différentes approches introduites et la nécessité de leur adaptation aux spécificités des sites pour permettre une bonne estimation des PM. L'estimation des contributions des sources à l'OM reste cependant encore à améliorer. De plus, dans le cadre de leur application à des sites de vallées alpines suisses, l'approche quantitative de type CMB basée sur l'étude de traceurs organiques a pu être confrontée à une méthode basée sur l'étude de la composante inorganique des aérosols. Les méthodologies développées et mises en œuvre au cours de ce travail constituent des outils de référence dans le cadre d'études des sources d'aérosol à portée scientifique ou réglementaire à l'échelle nationale ou internationale.

La thèse s'intéresse à l'étude des rayons cosmiques de très hautes énergies qui lorsqu'ils pénètrent l'atmosphère terrestre dissipent leur énergie en produisant une multitude de particules secondaires, cet ensemble étant appelé une gerbe atmosphérique. L'expérience CODALEMA permet l'étude de l'émission radioélectrique des gerbes atmosphériques, au moyen d'antennes dans le domaine de fréquences de 1 à 100 MHz. Nous avons étudié dans un premier temps certaines questions concernant le calcul du champ électrique à partir des caractéristiques de la gerbe dans le but de dégager les effets prépondérants dans la génération du signal radio. Nous avons ensuite examiné comment exploiter une méthode de prédiction linéaire pour permettre la détection des transitoires associés aux gerbes dans l'environnement radioélectrique bruité dans la gamme de fréquence où l'expérience est menée. Nous avons enfin examiné comment les signaux récoltés permettent d'étudier le mécanisme d'émission du champ électrique par les gerbes. Ce travail d'analyse permet de faire un pont entre les deux premières études.

L'objectif de ma thèse est de conduire et d'utiliser les observations de haute précision de gaz à effet de serre pour estimer les émissions de ces gaz à différentes échelles en France, du locale au régionale. Le réseau français de mesure de gaz à effet de serre, géré par l'équipe RAMCES, est constitué de trois observatoires équipés de systèmes de mesure par chromatographie en phase gazeuse. Ces chromatographes en phase gazeuse sont situés à Gif-sur-Yvette, Trainou (forêt d'Orléans) et au sommet du Puy-de-Dôme. Ils ont été optimisés pour la mesure continue et de haute précision des principaux gaz à effet de serre : CO2, CH4, N2O et SF6. Ayant installé le GC au Puy-de-Dôme au cours de l'année 2010, je présenterai et analyserai en détail la série temporelle obtenue depuis son installation. Les mesures de gaz à effet de serre et des traceurs associés m'ont permis d'utiliser une approche multigaz pour contraindre leurs émissions à différentes échelles. A une échelle départementale et régionale, j'ai utilisé le 222Rn comme traceur de masses d'air pour quantifier les flux surfaciques mensuels de N2O à Gif-sur-Yvette et Trainou. Les émissions annuelles de N2O estimées à Gif-sur-Yvette et Trainou sont respectivement de 0.34/0.51 et 0.52 g(N2O) m-2 a-1. Le cycle saisonnier des émissions de N2O a permis de mettre en évidence l'impact de l'agriculture sur les émissions lors de l'apport d'engrais azoté dans les sols. J'ai mis en évidence une corrélation entre les flux de N2O annuels et les précipitations annuelles à Gif-sur-Yvette. A une échelle locale, j'ai utilisé le CO2 et ses isotopes mesurés lors d'une campagne réalisée pendant l'hiver 2010 à Paris, pour estimer les flux de CO2 parisien. Les mesures de 14CO2 atmosphérique m'ont permis de montrer que les flux de CO2 parisien en hiver sont essentiellement anthropiques (77 %) avec une contribution significative des émissions biogéniques (23 %). L'analyse du 13CO2 à quant à lui mis en évidence que les 77 % d'émission de CO2 d'origine fossile sont dues à 70 % à l'utilisation de gaz naturel et 30 % à l'utilisation de pétrole.

Depuis la découverte en 1983 par Allen et Crawford de l'émission infrarouge nocturne de Vénus observable dans quelques fenêtres spectrales, son origine et son intérêt scientifique a été amplement démontrée. L'opacité du dioxyde de carbone est en effet suffisamment basse dans certaines fenêtres spectrales étroites pour permettre au rayonnement thermique issu des couches profondes (de 25 à 40 kilomètres d'altitude) et chaudes (400-500 K) de l'atmosphère de la planète de parvenir jusqu'à un observateur. Ces émissions, et en particulier celles situées dans la fenêtre spectrale située entre 2,2 et 2,5 µm, fournissent un moyen unique d'étudier la partie de l'atmosphère de Vénus située sous les épaisses couches nuageuses, en particulier sa composition grâce à la présence de bandes d'absorption de composés mineurs dont les profils verticaux moyens ont pu être mesurées, tels que CO, OCS, H2O ou encore SO2. L'étude des variations locales de ces composés mineurs est riche d'enseignements potentiels, tant sur le plan de la dynamique atmosphérique profonde que sur celui de la compréhension de la chimie de l'atmosphère - notamment du cycle du soufre - ou même de la possible activité géologique de la planète (par détection des émission de vapeur d'eau en provenance de volcans).<br />Le début de la mission spatiale Venus Express, première mission spatiale dédiée à cette planète depuis la découverte de l'émission infrarouge nocturne, et notamment les données attendues du spectro-imageur VIRTIS ont donc motivé un travail préparatoire qui a fait l'objet de cette thèse. Grâce à l'acquisition de spectres obtenus avec le spectro-imageur SpeX à l'Infrared Telescope Facility d'Hawaii, nous avons disposé de données analogues à celles attendues de la part de l'instrument VIRTIS-H sur le plan de la résolution spectrale (R ~ 2000). Ces observations furent menées au cours de trois campagnes<br />lors des périodes de quadrature favorables à l'observation de Vénus, en février 2003, août 2004 et novembre 2005. Par la suite, grâce au modèle numérique de transfert radiatif développé par Bruno Bézard et simulant les spectres de l'émission nocturne de Vénus, nous avons développé des algorithmes permettant d'associer rapidement à un spectre donné divers paramètres atmosphériques compatibles avec les observations (abondances et gradients verticaux d'espèces minoritaires à une altitude donnée, rapport isotopique de la vapeur d'eau, opacité nuageuse inférieure).<br />Nous présentons ensuite les résultats obtenus, parmi lesquels la confirmation de l'enrichissement déjà soupçonné en monoxyde de carbone aux moyennes et hautes latitudes. Des variations anti-corrélées du sulfure de carbonyle ont également été détectées. Une variabilité associée des gradients verticaux de ces deux espèces a pu aussi être mesurée. Ces résultats ont en outre reçu une interprétation dynamique qualitative, basée sur la circulation verticale générale de l'atmosphère. De nouvelles contraintes plus précises concernant l'abondance globale en vapeur d'eau et son rapport isotopique ont également pu être dérivées.<br />Enfin, la dernière partie de ce mémoire porte sur l'analyse par des méthodes semblables des premières données issues de l'instrument VIRTIS, montrant ainsi l'applicabilité de nos méthodes et confirmant certains des résultats obtenus précédemment, ainsi que sur les perspectives futures, conciliant études spectroscopiques des composés mineurs et interprétation dynamique de leurs variations grâce aux modèles de circulation générale.

Important d'étudier le dépôt sec des aérosols en milieu rural. Le manque de données expérimentales en milieu rural sur la vitesse de dépôt sec des particules ayant une taille inférieure à 1 μm conduit à des incertitudes au vu des modèles et de leurs différences, qui vont jusqu'à dépasser un ordre de grandeur. Le but de cette étude est de développer une mesuredirecte de la vitesse de dépôt sec des aérosols (Vd), notamment en utilisant un impacteur à bassepression (Electrical Low Pressure Impactor, ELPI, DEKATI), à travers des mesures expérimentales in situ. L'originalité de la méthode est le calcul des flux de dépôt par corrélation turbulente. Les vitesses de dépôt sec ont été obtenues pour des aérosols atmosphériques de tailles comprises entre 7 nm et 2 μm, sur un terrain plat dans le sud-ouest de la France, sous différentes conditions atmosphériques, ainsi que sur différents couverts (maïs, herbe, sol nu). Vd est analysée en fonction du diamètre des particules et l'impact des conditions micro météorologiques est étudié.

Aerosols are particles in the solid or liquid phase that are suspended in the atmosphere. They have an important influence on the atmospheric chemistry and physics, affect the tropospheric chemical composition, can reduce visibility and have important impacts on human health. Aerosols also influence the Earth’s radiation budget. Although a lot of research has been done to investigate the influence of aerosols on the climate, they remain key contributors to the uncertainties in current climate studies due to the lack of information concerning their temporal and spatial distribution. One of the parameters that is of importance to understand the influence of aerosols is the aerosol optical depth (AOD), an integral measurement of the combined aerosol scattering and absorption in the atmospheric column. The first part of this PhD describes an adapted and improved method for the retrieval of AOD values using sun scan measurements from a Brewer spectrophotometer at 340 nm at Uccle. The retrieved AOD values are subjected to a cloud screening technique and are compared to quasi simultaneous, collocated CIMEL AOD values. The good agreement between both instruments highlights that the Brewer is largely sensitive to AOD at 340 nm and it justifies its use in sun scan mode to expand the AOD retrieval network of instruments. The monthly and seasonal behavior of the retrieved AOD values is also studied in this work and our results agree with results found in literature.Another point of concern in scientific communities is the known adverse effect of UV radiation on human health, the biosphere and atmospheric chemistry. Apart from its obvious relation with global solar radiation and ozone, the amount of UV radiation that reaches the surface of the Earth also depends on the characteristics and quantity of aerosols in the atmosphere and accuracy in UV prediction can be improved if the influence of aerosols on surface UV radiation is clarified. For this reason, the second part of this work focuses on the relation between the erythemal UV dose, global solar radiation, total ozone column and AOD (at 320 nm) at Uccle. Simultaneous measurements of these variables are available for a time period of 25 years (1991–2015) and this time series is long enough to allow for reliable determination of significant changes. Different analysis techniques (linear trend analysis, change point analysis and multiple linear regression) are combined to allow for an extensive study of the relations between the variables. / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished

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La zone littorale concentre des enjeux socio-économiques et environnementaux majeurs. Pour comprendre la dynamique des systèmes associés et prévoir leurs évolutions, en particulier dans un contexte de forte pression anthropique et de changement climatique, il est nécessaire de s’appuyer sur des systèmes d’observation pérennes fournissant des données robustes. Par son emprise spatiale, la télédétection de la couleur de l’eau a démontré ces dernières années son fort potentiel pour l’observation du littoral et tend à devenir une composante centrale des systèmes d’observation. Néanmoins, les capteurs à très haute résolution spatiale (noté par la suite THRS), adaptés à l’observation petite échelle des processus physiques et bio-géochimiques qui caractérisent la dynamique de la zone littorale, présentent encore de fortes limitations nécessitant des développements techniques et scientifiques importants. Dans le cadre de cette thèse, je vais m’intéresser au problème des corrections atmosphériques. Ces dernières représentent une étape clé du traitement du signal en télédétection de la couleur de l’eau. Elles permettent d’extraire du signal total mesuré par un radiomètre embarqué sur une plateforme spatiale, le signal marin. Ce signal, qui ne représente qu’environ 10% du signal total, est ensuite utilisé pour mesurer, à partir de modèles d’inversion, des paramètres physiques et bio-géochimiques caractérisant les systèmes aquatiques marins et continentaux. Or, les méthodes de corrections atmosphériques développées pour les missions standards en couleur de l’océan sont le plus souvent inadaptées ou inopérantes pour les capteurs THRS du fait de caractéristiques instrumentales moins poussées (faible résolution spectrales et faible rapport signal sur bruit). Mon travail a été d’abord de développer une méthode de corrections atmosphériques innovante basée sur la construction d’un modèle aérosol local, le modèle ISAC. Ce modèle aérosol est le résultat de l’étude des variations des propriétés optiques et microphysiques des aérosols sur Arcachon, basée sur 4 années de données AERONET. Cette méthode a par la suite été appliquée sur des images Landsat 8 et les résultats obtenus ont été évalués avec d’autres méthodes standards de corrections atmosphériques. Puis, une comparaison avec des données terrain a permis de valider et de montrer les bonnes performances de la méthode. Enfin, les images corrigées avec la méthode ISAC ont été utilisées afin d’évaluer les performances d’un modèle d’inversion permettant d’extraire la bathymétrie. / The coastal area accumulates major socio-economic and environmental issues. To understand the dynamics of the associated systems and predict their evolution, particularly in a context of strong human pressure and climate change, it is necessary to rely on long-termobservation systems providing robust data. By its spatial extent, ocean color remote sensing has demonstrated in recent years its strong potential for the observation of the coast and tends to become a central component of observation systems. However, very high resolution sensors (hereafter named THRS), suitable for small-scale observation of the physical and biogeochemical processes that characterize the dynamics of the coastal zone, still have strong limitations requiring important technical and scientific developments. As part of my PhD, I will focus on the atmospheric correction issues. The latter represent a key step of the signal processing in ocean color remote sensing. They are used to extract the marine signal from the total signal measured the sensor through an onboard radiometer. This signal, which only represents about 10% of the total signal, is used to measure, from inversion models, physical and biogeochemical parameters characterizing the marine and continental aquatic systems. However, atmospheric correction methods developed for ocean missions are often inadequate or ineffective for THRS sensors due to lower instrumental characteristics (low spectral resolution and low signal to noise ratio). My work was first to develop an innovative atmospheric correction method based on the elaboration of a local aerosol model, the ISAC model. This aerosol model is the result of the study of variations of the optical and microphysical properties of aerosol over Arcachon, based on four years of AERONET data. This method has later been applied to Landsat 8 images and the results were evaluated with other standard methods. Then, a comparison with field data was used to validate and demonstrate the good performance of the method. Finally, the ISAC’s corrected images were used used to evaluate the performance of an inversion model to extract bathymetry.

Les particules fines atmosphériques de taille nanométrique ont un effet important sur la qualité de l’air, le climat et la santé. Si l’effet est reconnu, la mesure quantitative de ces impacts reste un enjeu majeur. Les difficultés à surmonter sont reliées à la forte inhomogénéité des particules, tant sur la distribution spatio-temporelle de leur concentration que sur leur morphologie et leur taille. Le développement des méthodes de mesure optique à distance non invasives telles que le Lidar (Light Detection And Raging) participe à combler cette lacune. Ce travail met en oeuvre une méthodologie de télédétection de l’aérosol urbain, dans laquelle les interactions photons-matière de type élastique et non élastique sont considérées pour estimer les paramètres optiques des particules. L’état de polarisation de la lumière diffusée est également examiné permettant de sonder la phase thermodynamique des particules observées. L’étude a consisté à caractériser les performances de la détection lidar des aérosols urbains en considérant les propriétés spectrales et la polarisation de la diffusion optique dans le domaine ultraviolet-visible. La perturbation majeure de la mesure, la lumière solaire, a été précisément évaluée et minimisée en agissant sur la résolution spectrale de la mesure et sur la polarisation du faisceau laser émis. La validation de la télédétection des particules fines atmosphériques dans l’ultraviolet est présentée. Elle est basée sur une comparaison entre la mesure Lidar et des mesures par spectrométrie de masse (AMS : Aerosol Mass Spectroscopy). Finalement, sur les bases de ces travaux, un nouveau détecteur a été conçu, développé et ensuite évalué à partir de la station Lidar permanente du laboratoire. Ainsi de très faibles taux de dépolarisation de l’atmosphère dans le domaine de l’ultraviolet, de 0,33 %, ont pu être mesurés. Ceci ouvre des perspectives intéressantes sur l’étude de la dynamique physique des particules atmosphériques de taille nanométrique / Atmospheric particles of nanometric size have a significant effect on air quality, climate and health. If the effects are recognized, the quantification of their impacts remains a major challenge. The challenges are related to the strong inhomogeneity of the spatial and temporal distribution of morphology and size as well as the aerosol concentrations. Remote sensing methods such as LIDAR (Light Detection And Raging) contribute to filling this gap. This work implements a methodology for remote sensing of the urban aerosol, in which the elastic and inelastic interactions between photon and matter are considered to estimate the optical parameters of particles. The polarization state of scattered light is also examined to probe the thermodynamic phase of the particles. In this study we characterize the performance of urban aerosol lidar whereas the spectral and polarization properties of the backscattered light are considered in the ultraviolet and visible ranges. The sunlight which is the major disruption of the measurement was accurately assessed and minimized by controlling the spectral resolution of the detector and the polarization of the emitted laser beam. The validation of atmospheric fine particles detection by ultraviolet Lidar is presented. This validation is based on a comparison between the lidar measurements and those by mass spectrometry (AMS: Aerosol Mass Spectroscopy). Finally, on the basis of this work, a new detector was designed, developed and then evaluated. Thus very low rates of depolarization of the atmosphere (0.33%) in the ultraviolet range have been measured. This work leads to interesting perspectives on the study of the dynamics of atmospheric particles of nanometric size