Une technique de télédétection par spectroscopie de plasma induite par filamentation (R-FIBS pour remote filament-induced breakdown spectroscopy) est utilisée pour sonder un nuage d’aérosols aqueux contenant des sels métalliques en solution. Nous avons démontré expérimentalement que cette technique peut être utilisée efficacement pour caractériser à distance la composition d’un nuage d’aérosols. En effet, la fluorescence caractéristique de tous les ions métalliques a été observée. De plus, ces raies d’émission étroites excitées par un plasma à faible densité ont pu être identifiées simultanément sans recouvrement spectral. Les résultats obtenus démontrent qu’il est possible d’identifier et distinguer simultanément tous les composants métalliques dissous dans un tel nuage. La technique a également été testée avec succès à une distance de 70 m sur un nuage aqueux contenant du chlorure de sodium. / Remote Filament Induced Breakdown Spectroscopy (R-FIBS) was used for probing a cloud of aqueous aerosols containing a mixture of dissolved metallic salts. We demonstrated experimentally that it can be used as a sensitive sensing technique to remotely retrieve the composition of microdroplets in clouds located at a distance. In fact, fluorescence from all the metallic ions dissolved was observed. Moreover, these spectrally narrow atomic transitions excited by the low density plasma did not show any signal overlap. These characteristic spectra demonstrate that R-FIBS can be used to simultaneously recognize and distinguish every single metallic constituent dissolved inside such a cloud. The technique has been successfully tested for long range field test of 70 m with an aerosol cloud of droplets containing sodium chloride.

Il existe actuellement un intérêt marqué pour la combustion de biomasses agricoles au Québec. Cependant, la réglementation rend difficile la combustion de cultures lignocellulosiques en raison d'un manque de connaissances concernant les émissions. Ce projet a comme but de caractériser et de comparer les émissions de la combustion de biomasses agricoles (panic érigé, saule et fraction solide de lisier de porc) et forestières (mélange de bois d'épinette noir et de pin gris). Les particules des émissions ont été échantillonnées et les concentrations de CO₂, CO, CH₄, NO₂, NH₃, N₂O, SO₂ et HC1 ont été analysées par spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier, puis transformées en émissions. L'analyse statistique démontre que les émissions des biomasses agricoles sont semblables à celles du bois pour plupart des composés émis (CO₂, CO, CH₄, NH₃, N₂O et HC1), cependant des différences significatives sont détectées pour le SO₂, le NO₂ et les particules (P<0,05).

Dans cette étude, différentes configurations d'un poêle à bois sont comparées afin de caractériser les principaux facteurs influençant la formation de particules et leur rejet. Ainsi, les paramètres de conception d'un poêle à bois seront étudiés expérimentalement et à l'aide de la dynamique des fluides numérique pour découvrir les lignes directrices en ce qui concerne la réduction de l'émission de particules. La méthode expérimentale utilisée est une adaptation de celle utilisée par l'industrie pour la certification de poêle à bois développée par EPA/CSA. Afin de mieux décrire le comportement d'un concept de poêle à bois donné, à un taux de combustion donné, l'étude abordera également : la distribution de température interne, la composition des émissions gazeuses, le ratio air carburant (), l'efficacité globale du poêle, l'humidité et la distribution d'air à l'intérieur de la chambre de combustion. Le suivi de ces paramètres a permis de révéler leur influence significative sur les émissions en considérant les modifications et les conditions d'opération du poêle.

En principe, un laser femtoseconde peut être utilisé pour distinguer simultanément plusieurs molécules différentes dans l'air. L'idée principale de cette thèse est la détection à distance et la distinction de traces de polluants, tels que le méthane, en utilisant une technique de spectroscopic non linéaire de fluorescence induite par filamentation. Un système laser femtoseconde mobile est utilisé pour détecter à distance des traces de méthane dans l'atmosphère à l'extérieur et en plein jour (avec forte radiation solaire). Également, une méthode comprenant un système d'optique adaptative fonctionnant en boucle fermée est investiguée en tant que moyen d'augmenter significativement le signal de fluorescence pour des applications de télédétection basée sur la filamentation.

Cette thèse décrit plusieurs résultats expérimentaux impliquant le phénomène de la filamentation laser qui se produit lorsque des impulsions laser ultrabrèves se progagent dans l'air avec une intensité de l'ordre de ~ 10¹³ W/cm2. Un laser titane-saphir est utilisé pour gé- nérer des impulsions femtosecondes dans l'infrarouge (800 nm). En raison de ses propriétés particulières, cette forme de propagation est étudiée pour de nombreuses applications. Nous nous concentrons dans cette thèse sur la télédétection et l'identification de polluants atmosph ériques. Notre objectif est d'améliorer les résultats et de résoudre certains problèmes dans la détection de polluants, en particulier de ceux qui ont le même spectre de fluorescence induit par filamentation. Tous les résultats présentés ici ont été obtenus en laboratoire. La télédétection de polluants dans l'atmosphère implique la propagation de filaments à haute altitude où la pression atmosphérique est basse. Il est donc important de bien comprendre le phénomène de la filamentation dans ces conditions. Nous avons expérimentalement et numériquement étudié l'effet d'une basse pression sur un filament unique dans l'air. Les expériences furent réalisées en variant la pression à l'intérieur d'une cellule entre 0,3 et 1 fois la pression atmosphérique normale (1 atm ~ 1:01 X 10⁵ Pa). Une approche pour détecter à distance la présence de polluants atmosphériques est de capter la fluorescence émise par les fragments moléculaires créés lors du passage de l'impulsion laser. Ce signal est toutefois lourdement atténué avant d'atteindre le détecteur en raison de la grande distance de propagation dans ces applications et il est important de trouver des moyens pour augmenter le signal de fluorescence. Nous avons donc étudié la possibilité d'utiliser le filament lui-même comme milieu de gain dans la direction de propagation pour amplifier les émissions des impuretés de l'air. Il avait déjà été démontré qu'un filament peut amplifier le signal rétrodiffusé dans l'air pur alors nous avons débuté nos expériences dans l'air pour ensuite étudier des mélanges air-hydrocarbones ( 2% de CH₄, C₂H₂ et C₂H₄ dans l'air). Nous avons détecté la fluorescence émise par l'azote neutre à ~ 337 nm dans l'air pur et par les fragments CH à ~ 431 nm dans des mélanges air-hydrocarbones. Dans les deux cas, le signal de fluorescence émis dans la direction opposée à celle du laser a augmenté de manière nonlin éaire en fonction de la longueur du filament, tandis que celui émis sur les côtés montrait une tendance linéaire. Le dernier chapitre de cette thèse traite d'une nouvelle approche pour identifier les molé- cules basée sur leur alignement. Nous montrons en effet que des polluants dans l'air peuvent être détectés et identifiés en mesurant les constantes de rotation de diférentes molécules. Il est important de noter que cette technique permet de distinguer des polluants dont les fragments émettent le même spectre de fluorescence (les mêmes raies atomiques et bandes moléculaires). Les résultats présentés dans cette thèse ont été obtenus par des études de type pompe-sonde utilisant le signal diffusé de l'impulsion de sonde, contrairement à d'autres expériences qui détectent la lumière transmise. Le fait d'observer le signal diffusé plutôt que celui transmis rend cette technique pertinente pour des applications de télédétection. Même si les molécules dans un gaz sont orientées de façon aléatoire, une impulsion ultrabrève et intense peut forcer les molécules à s'aligner non seulement pendant le passage de l'impulsion mais aussi après. Plus spécifiquement, un paquet d'onde rotationnel peut être créé par une impulsion femtoseconde, ce qui génère un alignement moléculaire en l'absence de champ après le passage de l'impulsion qui peut se reformer à intervalles réguliers. En plus de permettre la détermination des constantes de rotation et l'identication des molécules, cette technique donne également accès à des informations sur la dissipation dans le milieu en étudiant l'évolution du paquet d'onde sur une longue période (plusieurs retours périodiques de l'alignement moléculaire) après le passage de l'impulsion. / This thesis presents experimental results obtained during filamentation of ultrashort and intense laser pulses, with an intensity of ~ 10¹³ W/cm2 in air. A femtosecond Ti:Sapphire laser was used to generate pulses in the infrared at 800 nm. Because of some unique features of the filaments, this particular form of propagation has been considered for many applications. In this work, we focus our attention on remote sensing and the detection and identification of atmospheric pollutants. The goal is to improve the results and resolve some problems in the detection of air pollutants, especially those with the same filament-induced fluorescence spectrum. The presented experiments were performed inside a laboratory. The remote sensing of pollutants in the atmosphere mainly relies on the propagation of filaments at high altitude where the pressure is low. For this application, it is therefore important to have a good understanding of filamentation in these real conditions. We experimentally and numerically studied the effect of lowering the pressure on a single filament in air. The experiment was done by varying air pressure inside a cell between 0.3 and 1 standard atmospheric pressure (1 atm ~ 1:01 X 10⁵ Pa). One way to remotely detect atmospheric pollutants is to record the returning fluorescence signal from the molecular fragments that are created during filamentation. Because the propagation distance is large in these spectroscopic experiments, the signal is heavily attenuated before reaching the detector and it is important to look for a solution to enhance the fluorescence signal. We therefore investigated the possibility of using the filament itself as a gain medium along the propagation direction to amplify the emission of some impurities in air. It is known that the femtosecond laser filament can amplify backward-directed signal in pure air, so we started our experiments in air, and then extended them to air-hydrocarbons mixtures (2% de CH₄, C₂H₂ et C₂H₄ dans l'air). The fluorescence emission from neutral nitrogen at ~ 337 nm in pure air and from CH fragments at ~ 431 nm in air-hydrocarbons mixtures was detected. In both cases, the fluorescence signal emitted in the direction opposed to the laser propagation increased nonlinearly with the filament length, unlike the emission directed on the sides which showed a linear trend. The last chapter of the thesis introduces a new way to identify molecules that relies on their alignment. Indeed by measuring the rotational constants of different molecules using iv eld-free molecular alignment, we show that pollutants can be detected and identied in air. It is important to mention that this approach can distinguish pollutants for which the excited fragments have the same fluorescence spectra (same atomic lines and molecular bands). The results reported in this thesis were obtained by a pump-probe experiment where the scattered signal of the probe pulse was detected, as opposed to other experiments which collected the transmitted light. Observing the scattered signal instead of the transmitted one makes this technique appropriate for remote sensing applications. Even though molecules are randomly oriented in the gas phase, it is shown that ultrafast intense laser pulses can force molecules to align both in the presence of the laser feld as well as after the passage of the pulse. More specifically, a rotational wavepacket can be created by an ultrashort laser pulse, leading to a feld-free alignment of the molecules after the laser pulse has passed which can revive at regular intervals. Therefore, in addition to finding rotational constants and identifying molecules, it is possible to extract information about the dissipative medium by studying the changes in the wavepacket a long time (several periodic revivals of molecular alignment) after the passage of the pulse. / Filamentation laser

Les aérosols organiques (AO), issus de nombreuses sources et de différents processus atmosphériques, ont un impact significatif sur la qualité de l’air et le changement climatique. L’objectif de ce travail de thèse était d’acquérir une meilleure connaissance de l’origine des AO par l’utilisation de marqueurs organiques moléculaires au sein de modèles source-récepteur de type positive matrix factorization (PMF). Ce travail expérimental était basé sur deux campagnes de prélèvements réalisées à Grenoble (site urbain) au cours de l’année 2013 et dans la région parisienne (site péri-urbain du SIRTA, 25 km au sud-ouest de Paris) lors d’un intense épisode de pollution aux particules (PM) en Mars 2015. Une caractérisation chimique étendue (de 139 à 216 espèces quantifiées) a été réalisée et l’utilisation de marqueurs moléculaires primaires et secondaires clés dans la PMF a permis de déconvoluer de 9 à 11 sources différentes de PM10 (Grenoble et SIRTA, de façon respective) incluant aussi bien des sources classiques (combustion de biomasse, trafic, poussières, sels de mer, nitrate et espèces inorganiques secondaires) que des sources non communément résolues telles que AO biogéniques primaires (spores fongiques et débris de plantes), AO secondaires (AOS) biogéniques (marin, oxydation de l’isoprène) et AOS anthropiques (oxydation des hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) et/ou des composés phénoliques). En outre, le jeu de données obtenu pour la région parisienne à partir de prélèvements sur des pas de temps courts (4h) a permis d’obtenir une meilleure compréhension des profils diurnes et des processus chimiques impliquées. Ces résultats ont été comparés à ceux issus d’autres techniques de mesures (en temps réel, ACSM (aerosol chemical speciation monitor) et analyse AMS (aerosol mass spectrometer) en différée) et/ou d’autres méthodes de traitement de données (méthodes traceur EC (elemental carbon) et traceur AOS). Un bon accord a été obtenu entre toutes les méthodes en termes de séparation des fractions primaires et secondaires. Cependant, et quelle que soit l’approche utilisée, la moitié de la masse d’AOS n’était toujours pas complètement décrite. Ainsi, une nouvelle approche d’étude des sources de l’AO a été développée en combinant les mesures en temps réel (ACSM) et celles sur filtres (marqueurs moléculaires organiques) et en utilisant un script de synchronisation des données. L’analyse PMF combinée a été réalisée sur la matrice de données unifiée. 10 facteurs AO, incluant 4 profils chimiques différents en lien avec la combustion de biomasse, ont été mis en évidence. Par rapport aux approches conventionnelles, cette nouvelle méthodologie a permis d’obtenir une meilleure compréhension des processus atmosphériques liés aux différentes sources d’AO. / Organic aerosols (OAs), originating from a wide variety of sources and atmospheric processes, have strong impacts on air quality and climate change. The present PhD thesis aimed to get a better understanding of OA origins using specific organic molecular markers together with their input into source-receptor model such as positive matrix factorization (PMF). This experimental work was based on two field campaigns, conducted in Grenoble (urban site) over the 2013 year and in the Paris region (suburban site of SIRTA, 25 km southwest of Paris) during an intense PM pollution event in March 2015. Following an extended chemical characterization (from 139 to 216 species quantified), the use of key primary and secondary organic molecular markers within the standard filter-based PMF model allowed to deconvolve 9 and 11 PM10 sources (Grenoble and SIRTA, respectively). These included common ones (biomass burning, traffic, dust, sea salt, secondary inorganics and nitrate), as well as uncommon resolved sources such as primary biogenic OA (fungal spores and plant debris), biogenic secondary AO (SOA) (marine, isoprene oxidation) and anthropogenic SOA (polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and/or phenolic compounds oxidation). In addition, high time-resolution filter dataset (4h-timebase) available for the Paris region also illustrated a better understanding of the diurnal profiles and the involved chemical processes. These results could be compared to outputs from other measurement techniques (online ACSM (aerosol chemical speciation monitor), offline AMS (aerosol mass spectrometer) analyses), and/or to other data treatment methodologies (EC (elemental carbon) tracer method and SOA tracer method). A good agreement was obtained between all the methods in terms of separation between primary and secondary OA fractions. Nevertheless, and whatever the method used, still about half of the SOA mass was not fully described. Therefore, a novel OA source apportionment approach has finally been developed by combining online (ACSM) and offline (organic molecular markers) measurements and using a time synchronization script. This combined PMF analysis was performed on the unified matrix. It revealed 10 OA factors, including 4 different biomass burning-related chemical profiles. Compared to conventional approaches, this new methodology provided a more comprehensive description of the atmospheric processes related to the different OA sources.

Résumé : L’ombre sur l’imagerie satellitaire à très haute résolution spatiale a suscité relativement peu de travaux de recherche en télédétection. La présente étude a pour objectif la détection des zones d’ombre sur l’imagerie IKONOS via l’exploitation des caractéristiques des couleurs de l’ombre. Ces caractéristiques découlent des couleurs photométriques invariantes issues des transformées couleurs. L’approche proposée a pour but d’évaluer dans un premier temps, le potentiel des transformées RGB normalisé, IHS (Intensity, Hue, Saturation), HSV (Hue, Saturation, Value), C[indice inférieur 1] C[indice inférieur 2] C[indice inférieur 3], L[indice inférieur 1] L[indice inférieur 2] L[indice inférieur 3] et M[indice inférieur 1] M[indice inférieur 2] M[indice inférieur 3] (Gevers and Smeulders, 1999) à discriminer les zones d’ombre. Cette évaluation s’est effectuée sur deux images simples dont la première est une image d’extérieur affectée par les effets atmosphériques, et la deuxième est une image d’intérieur, illuminée par une source de lumière artificielle. Les effets atmosphériques, notamment la dispersion, conduisent à la saturation maximale des zones d’ombre sur l’image d’extérieur. Cette conclusion a été vérifiée sur l’image IKONOS et exploitée pour développer une approche pour la détection de l’ombre sur ce genre de données. La transformée IHS a été retenue pour générer les couleurs photométriques H et S respectivement la teinte et la saturation. Deux dérivées I-S et H+l/I+1 ont été calculées. Ces dernières permettent le rehaussement des zones d’ombre sur l’image IKONOS. Trois méthodes de seuillage ont été appliquées sur les deux dérivées afin de particulariser les régions d’ombre. Les deux images finales issues du seuillage ont été fusionnées. La dernière étape de la recherche a consisté en une validation des résultats. Cette opération a démontré la robustesse de l’approche avec une précision globale moyenne de 80%. La confusion entre les zones d’ombre et les régions sombres est la principale faiblesse de l’approche proposée. Cependant, son amélioration est possible grâce à l’intégration d’autres types d’informations comme la texture et la prise en compte du voisinage. // Abstract : The shadow phenomena on the satellite imagery with very high spatial resolution has been the subject of a few research tasks in remote sensing. The aim of the present study is the detection of the shadow’s areas on IKONOS imagery with the use of the shadow’s colors characteristics. These characteristics were derived from the invariant photometric colors. The purpose of the suggested approach is to evaluate initially, the potential of normalized color RGB, IHS (Intensity, Hue, Saturation), HSV (Hue, Saturation, Value), C[subscript 1] C[subscript 2] C[subscript 3], L[subscript 1] L[subscript 2] L[subscript 3] et M[subscript 1] M[subscript 2] M[subscript 3] (Gevers and Smeulders, 1999) transform colors to discriminate shadow’s areas. This evaluation was carried out on two simple images whose first is an outside scene affected by the atmospheric effects, and the second is an interior one illuminated by artificial light source. The atmospheric effects, in particular dispersion, lead to the maximum saturation of shadow’s zones on the outside image. This conclusion was checked on IKONOS image and exploited to develop a method to detect the shadow on this kind of data. IHS transform was retained to generate the photometric colors hue (H) and saturation (S). Two derived images I-S and H+l/I+1 were calculated. They allow the raising of the shadow’s areas on IKONOS image. Three methods of thresholding were applied to the two derived images in order to differentiate the areas of interest. The two final images resulting from the thresholding were joined. The last stage of research consisted of a validation of the results. This operation showed the robustness of the approach with 80% of precision. Confusion between the shadow’s areas and the dark ones is the principal weakness of the suggested approach. However, this new technique can be improved by introducing other information like texture and nearest neighbor analysis.

Le mercure, polluant toxique pour les êtres vivants est présent dans tous les compartiments de l'environnement. Son cycle biogéochimique est encore mal connu, et des lacunes existent, notamment dans les sites de hautes altitudes comme les Alpes françaises. Au cours de ces travaux, nous avons examiné la dynamique du mercure dans les écosystèmes lacustres alpins, par l'étude du transfert de ce polluant entre les différents réservoirs que sont la neige (bassin versant), l'eau des lacs, et les poissons. Par des échantillonnages réguliers (janvier à juin 2009) de la neige de surface du lac Bramant, nous montrons que le manteau neigeux est le siège de processus de dépôts atmosphériques de mercure et de méthylmercure provenant des sources anthropiques de la région de Grenoble. Nous montrons également qu'une proportion de ces espèces rejoint le lac notamment lors de la fonte du manteau neigeux. Cependant, elles s'avèrent rapidement évacuées du lac en raison d'un fort et rapide renouvellement de ces eaux. Par ailleurs, la caractéristique spécifique (peu de végétation, grande minéralité) de ces bassins versants d'altitude explique également les faibles quantités de mercure présentes dans ces lacs. La faible contamination en mercure retrouvée dans les poissons de ces lacs est certainement due notamment à un faible temps de séjour du mercure dans l'eau. Enfin, grâce à un outil de prédiction et d'aide à la décision (WARMF), nous suggérons que les paramètres essentiels gouvernant la méthylation du mercure et la contamination des poissons dans nos lacs ne sont pas les dépôts atmosphériques mais plutôt les caractéristiques physico-chimiques du lac et de son bassin versant.

Depuis les fonds méditerranéens, les quelques 900 photomultiplicateurs du télescope à neutrinos ANTARES scrutent les abysses pour tenter de discerner, parmi la bioluminescence et la radioactivité marine, les photons Čerenkov émis par les muons issus de neutrinos astrophysiques, et de distinguer ces muons de ceux générés par les gerbes atmosphériques produites par les rayons cosmiques. ANTARES accumule des données depuis 2006 ; cette prouesse technique permet d'envisager un avenir favorable à l'astronomie neutrino sous-marine : ANTARES devrait être le précurseur d'un instrument de plus grande envergure, KM3NeT. Les performances d'un télescope sont caractérisées, entre autres, par sa résolution angulaire. Dans le cas d'ANTARES, celle-ci est directement liée à la résolution temporelle des éléments du détecteur. La correction de l'une des principales sources de dégradation de cette résolution temporelle, l'effet de walk créé par l'établissement d'un seuil fixe pour le filtrage du signal issu des photomultiplicateurs, est exposée dans ce manuscrit. Cette correction, mise en œuvre dans la chaîne logicielle officielle de la collaboration ANTARES, améliore notamment l'estimateur de qualité de la reconstruction des événements. L'implémentation présentée laisse le champ libre à certaines optimisations. L'auteur tente en outre d'évaluer, à partir d'une simulation Monte-Carlo complète, la possibilité d'utiliser des sources de photons de très haute énergie comme sources de muons calibrées afin d'estimer le pointé absolu et la résolution angulaire du télescope. Bien que la procédure soit intrinsèquement entachée de larges incertitudes, il est démontré que la possibilité de détecter de telles sources est extrêmement faible. Cette étude montre également que les photons de très haute énergie ne constituent pas une source notable de bruit de fond neutrino.

Les grands ports de marchandises sont généralement proches de zones urbaines très peuplées et de zones industrielles comportant des raffineries de pétrole, des complexes métallurgiques, des cimenteries, et des transports par rail, par route et par mer. Ces activités font des domaines portuaires des sources très importantes de pollution de l'air. Les mesures de concentrations de NO_x, SO₂, O₃ et des constituants chimiques de la matière particulaire (PM) ont été effectuées en 2005 et 2006 dans l'agglomération du port de Dunkerque dans le cadre de l'Institut IRENI. Dans des conditions de dépression atmosphérique, les vents dominants préservent l'air de la zone urbaine des émissions de la zone d'activité. Par contre dans des conditions anticycloniques, la faible dispersion ainsi que les phénomènes de brise de mer concentrent les émissions locales. Les analyses chimiques effectuées sur des échantillons de PM prélevées en fonction du diamètre aérodynamique (D_a) des particules montrent que les ions (Na⁺, NH₄⁺, Cl^-, NO₃^-, SO₄²), les éléments métalliques (Fe, Zn, Pb, Cd, etc...) et les composés organiques (EC, OC) sont associés à des particules sub- et/ou supermicroniques. Les imageries Raman et d'émission X (MEBE-EDS) sont obtenues sur des particules individuelles des fractions 1