Nous avons étudié l'effet Stark linéaire des états de Rydberg de faible | m_l | et observé une quasi-dégénéréscence des séries | m_l | = 0, 1 et 2 du sodium et | m_l | = 0, 1 du lithium. Nous avons expliqué théoriquement ce comportement non-hydrogénoïde assez inattendu. A partir d'atomes de lithium dans un état de Rydberg de faible | m_l |, nous avons préparé des atomes circulaires (| m_l | = l = n-1) et nous avons observé pour la première fois une transition induite par une onde submillimétrique entre deux états de Rydberg circulaires. Cette expérience est un premier pas vers la mesure de la constante de Rydberg en unité de fréquence. Nous avons mis en évidence un comportement dynamique spécifique des atomes circulaires dans un champ électrique faible (~1V/cm) de direction variable.

L'objet de cette thèse est l'amélioration d'un dispositif expérimental existant en vue d'une mesure absolue de la fréquence de la transition 1S-3S dans l'atome d'hydrogène au kilohertz près.<br />Le premier chapitre de ce manuscrit commence par quelques rappels sommaires sur le calcul des niveaux d'énergie de l'atome d'hydrogène. Il se poursuit par la description de quelques expériences de spectroscopie de cet atome et par un bilan des déterminations actuelles de la constante de Rydberg et du déplacement de Lamb du niveau fondamental de l'atome d'hydrogène. Enfin, les motivations qui ont conduit à l'étude de la transition 1S-3S sont détaillées, ainsi que le schéma général de cette expérience.<br />La description du montage expérimental est scindée entre les deuxième et troisième chapitre. Plus particulièrement, le chapitre 2 détaille les parties de l'expérience permettant de générer la radiation à 205 nm, nécessaire à l'excitation de la transition 1S-3S à deux-photons. Ainsi ce chapitre contient la description du laser titane-saphir, de ses asservissements et celle des deux cavités de doublage de fréquence. On y voit le rôle déterminant du second doublage de fréquence et les problèmes dus à un effet photoréfractif limitants pour cette expérience.<br />Le troisième chapitre est consacré à la partie de l'expérience relative à l'observation du signal atomique, de sa détection et de son traitement tant électronique qu'informatique. <br />Le quatrième chapitre regroupe les calculs et les mesures qui ont permis une première détermination du décalage Doppler du second ordre sur cette expérience. Les effets d'un champ magnétique appliqué et du champ électrique motionnel induit y sont détaillés, ainsi que les calculs relatifs à l'influence de ces effets sur la fluorescence à 656 nm (3S-2P) que nous détectons. Enfin, la mesure de la distribution de vitesse et la détermination expérimentale du décalage Doppler au second ordre sont commentées.<br />Pour finir, le dernier chapitre de ce manuscrit aborde la mesure absolue de fréquence. On estime l'incertitude potentielle dans l'état actuel de l'expérience à environ 10 kHz. Les possibilités d'amélioration sont également regroupées dans ce chapitre.

Nous étudions les propriétés de fluorescence de nanocristaux de<br />CdSe individuels. Nous montrons expérimentalement que le<br />clignotement de fluorescence de ces nanosources rend leur<br />fluorescence non ergodique, et génère un phénomène de<br />vieillissement statistique.<br /><br />Nous montrons que l'observation par microscopie défocalisée de<br />nanocristaux de CdSe individuels permet de mesurer leur position<br />et leur orientation tridimensionnelle.<br /><br />Nous prouvons expérimentalement que l'interaction d'un nanocristal<br />avec une interface diélectrique modifie son diagramme de<br />rayonnement ainsi que la durée de vie radiative de son état<br />excité. Ces modifications d'émission spontanée sont ensuite<br />utilisées pour mesurer le rendement quantique de l'état allumé<br />d'un nanocristal de CdSe.<br /><br />Enfin, nous montrons que l'excitation impulsionnelle d'un<br />nanocristal permet de réaliser une source de photons uniques<br />déclenchée, en vue d'applications en traitement quantique de<br />l'information.

Nous avons développé un nouveau système de détection sans temps mort, résolu en temps et en position et basé sur des galettes de microcanaux. Le principe de ce détecteur est de coupler deux systèmes de détection indépendants qui observent le même événement pour aboutir à leur localisation sans temps mort. Le premier système est constitué d'une caméra CCD capable de fournir l'information position. Le deuxième est constitué d'une carte de numérisation pour enregistrer le signal temps issu des galettes de microcanaux. Le lien entre ces deux systèmes est assuré par une anode constituée de deux lignes à retard, placées derrière les galettes de microcanaux, capable de fournir les deux informations temps et position mais d'une façon moins précise. Ce détecteur opérant au kHz permet d'atteindre une résolution spatiale de 100 µm et temporelle de 100 ps.<br />Nous avons étudié la fragmentation induite par collision des petits agrégats d'argon (Ar2+ et Ar3+) avec une cible d'argon atomique dans la gamme des énergies du keV. Toutes les voies de fragmentation : la dissociation induite par collision (CID) et l'échange de charge dissociatif (DCT) sont analysées par la corrélation vectorielle de tous les fragments détectés en coïncidence. En particulier, nous avons montré que le processus DCT dépendait fortement de l'énergie interne initiale de l'agrégat (i.e. du défaut de résonance). La comparaison de diverses observables mesurées en collision Ar2+-Ar et Ar3+-Ar nous a conduit à conclure que les agrégats Ar3+ produits dans notre source ont majoritairement la structure d'un dimère chargé (Ar2+) autour duquel orbite un troisième atome peu lié.

L'objet de ce travail est l'analyse complète de la fragmentation d'agrégats d'alcalins (Na_n^+ (n < 10), NaK^+ et K_2^+) consécutive à une collision avec une cible légère atomique (He) ou moléculaire (H_2). Il s'agit d'étudier les mécanismes d'excitation et de désexcitation, c'est-à-dire de déterminer comment l'énergie est transmise à l'agrégat au cours de la collision et de quelle manière cette énergie se répartie sur les différents degrés de liberté du système pour conduire à sa fragmentation. Deux types d'interaction gouvernent les processus de dissociation induite par collision : les mécanismes électroniques pour lesquels la molécule est portée dans un état dissociatif par perturbation de son nuage électronique et les mécanismes impulsionnels où la quantité de mouvement transférée aux atomes provoque la dissociation rovibrationnelle de la molécule. La méthode expérimentale utilisée repose sur la mesure des vecteurs vitesse des fragments issus de la collision et détectés en coïncidence. Elle permet de remonter à la cinématique complète de la fragmentation et ainsi de séparer et caractériser pour la première fois sans ambiguïté les deux types d'interaction. Les deux mécanismes de base de dissociation induite par collision ont pu être clairement mis en évidence dans le cas du dimère Na_2^+. L'étude de la molécule hétéronucléaire NaK^+ a révélé la combinaison des mécanismes électronique et impulsionnel pour certaines voies de dissociation. Cette méthode expérimentale appliquée à l'étude de la fragmentation des agrégats métalliques Na_n^+ (n < 10) a montré le rôle et l'importance relative de ces mécanismes ainsi que leur évolution avec la taille du système. L'analyse complète de la multi-fragmentation du système simple Na_3^+ est également présentée.

Ce document décrit une ensemble de travaux effectué entre 1985 et 2003 dans le domaine de la spectroscopie laser des atomes. Il s'agit des mesures d'écart isotopiques (Gd, Xe), de la détermination de la constante de Rydberg, de la mesure du Lamb shift du niveau fondamental de l'hydrogène ainsi que de la violation de la parité dans le Cs. Un survol des candidats atomiques , moléculaires et ioniques susceptibles de fournir une horloge optique est suivi de la description d'un projet concernant l'atome d'argent. Cette expérience, entreprise au BNM-INM, Cnam, Paris, vise la réalisation de la seconde grâce à l'emploi d'une transition à deux photons de 661,3 nm sans effet Doppler excitée dans un échantillon d'atomes refroidis par laser. Les premières expériences réalisées avec un jet atomique thermique et des lasers à colorant sont présentées ainsi que le développement des sources laser solides adéquates.

Les techniques de refroidissement laser ont réalisé des progrès immenses depuis le début des années 80. Affranchis de toutes les incertitudes inhérentes au mouvement thermique, les physiciens sont désormais en mesure de réaliser des dispositifs de mesure toujours plus précis, tels des horloges ou des gravimètres, en s'appuyant sur l'interaction parfaitement contrôlée entre le champ électromagnétique et de simples nuages d'atomes. De plus en plus, l'utilisation d'atomes ou d'ions comme ultime porteurs d'information apparait comme une solution plausible à la réalisation d'ordinateurs quantiques. Dans cette optique, de nombreux efforts sont consentis afin de miniaturiser, de simplifier, et de rendre possible la production en masse de cette technologie permettant de manipuler les atomes avec tant de précision. L'introduction des puces à atomes a permis de réaliser un grand pas dans cette direction, réduisant drastiquement l'encombrement et le coût des expériences de refroidissement d'atomes. Désormais, la réalisation de dispositifs sur puce permettant d'étendre les possibilités de manipulation des atomes piégés est devenue un objectif majeur. <br> Dans ce travail de thèse, nous avons réalisé le premier détecteur d'atomes uniques piégés sur une puce à atomes, basé sur l'interaction avec un mode de cavité optique dans le régime de couplage fort. La cavité optique est directement intégrée à la puce à atomes. Fonctionnant dans le régime de détection dite "non-destructive", le dispositif de détection permet de préparer de manière déterministe un atome unique piégé dans un piège dipolaire, avec une précision en position submicrométrique, et dans un état interne spécifique. La détection en tant que telle permet de mesurer l'état hyperfin de l'atome, en perturbant son état externe nettement moins qu'un système de détection fonctionnant en espace libre. <br> Ce nouveau dispositif de préparation et de mesure est utilisé dans une expérience d'effet Zénon quantique, la première à être effectuée avec des atomes neutres individuels. Sous l'effet de la mesure, l'oscillation de Rabi entre les deux sous-niveaux hyperfins $\s{F=1}$ et $\s{F=2}$ du niveau fondamental de l'atome de Rubidium 87 est stoppée. L'expérience, effectuée à la fois dans le régime continu et le régime pulsé, permet de montrer l'adéquation entre le flux d'information extraite du système et le flux de photons traversant la cavité optique de détection.

Dans ce mémoire, nous démontrons la préparation et la détection d'atomes uniques sur une puce à atomes intégrant un résonateur optique de haute finesse. L'atome est extrait d'un condensat de Bose-Einstein et piégé à une position de couplage maximum au résonateur. Nous mesurons le spectre du système atome-cavité et démontrons qu'il se situe dans le régime de couplage fort. Ceci nous permet d'utiliser la transmission et la réflexion du résonateur pour déduire l'état hyperfin de l'atome. Nous obtenons une fidélité de détection de 99.93% avec un temps de détection de 100 microsecondes. L'atome reste piégé pendant la détection. Ces caractéristiques sont comparables à celles obtenues ans les expériences avec des ions piégés. Nous mesurons également le taux de diffusion de photons pendant la détection, et démontrons que nous détectons l'état interne de l'atome avec une erreur inférieure à 10% en diffusant en moyenne moins de 0.2. Pour conclure la caractérisation du processus de détection, nous analysons la projection de l'état atomique due à la mesure en effectuant une expérience de type Zeno quantique. Nous démontrons que chaque photon incident sur la cavité réduit la cohérence de l'état atomique d'un facteur 0.7. La détection présentée est donc proche d'une mesure projective idéale pour un système quantique à deux niveaux.

Ce travail porte sur l’étude théorique de la double ionisation à deux photons de l’atome d’hélium avec comme objectif de comprendre le rôle des corrélations électroniques dans le mécanisme de double éjection. En analysant les distributions en énergie et les distributions angulaires des électrons émis, nous montrons que lors du processus direct, le système initialement dans son état fondamental évolue vers un état hautement corrélé. Les corrélations angulaires forcent les deux électrons à être éjectés dans des directions opposées, le long de l’axe de polarisation. Sous l’effet de "l’écrantage dynamique" c’est-à-dire des corrélations radiales, les deux électrons ont tendance à partager équitablement l’énergie disponible au dessus du seuil de double ionisation. Pour valider ou invalider ce mécanisme, nous proposons de mesurer la distribution des impulsions des ions doublement chargés He++. Tous ces résultats s’obtiennent en résolvant l’équation de Schrödinger dépendante du temps à l’aide d’une méthode spectrale combinée à celle de la matrice de Jacobi. En parallèle, et toujours dans le cas de l’ionisation double à deux photons de l’hélium, nous analysons les effets des corrélations électroniques à l’échelle attoseconde.

Ce travail porte sur l’étude théorique de la double ionisation à deux photons de l’atome d’hélium avec comme objectif de comprendre le rôle des corrélations électroniques dans le mécanisme de double éjection. En analysant les distributions en énergie et les distributions angulaires des électrons émis, nous montrons que lors du processus direct, le système initialement dans son état fondamental évolue vers un état hautement corrélé. Les corrélations angulaires forcent les deux électrons à être éjectés dans des directions opposées, le long de l’axe de polarisation. Sous l’effet de "l’écrantage dynamique" c’est-à-dire des corrélations radiales, les deux électrons ont tendance à partager équitablement l’énergie disponible au dessus du seuil de double ionisation. Pour valider ou invalider ce mécanisme, nous proposons de mesurer la distribution des impulsions des ions doublement chargés He++. Tous ces résultats s’obtiennent en résolvant l’équation de Schrödinger dépendante du temps à l’aide d’une méthode spectrale combinée à celle de la matrice de Jacobi. En parallèle, et toujours dans le cas de l’ionisation double à deux photons de l’hélium, nous analysons les effets des corrélations électroniques à l’échelle attoseconde.