Les travaux présentés dans ce manuscrit sont consacrés à la croissance par épitaxie par jets moléculaires (EJM) de nanostructures isolées de Ge sur Si. Nous nous sommes intéressés à trois types de nanostructures; des boîtes quantiques isoléees de Ge avec une forte densité, des boîtes de Ge auto organisées sur des îlots de Si et des nanostructures de Ge incorporées dans des nanofils de Si. Un effort important a été porté sur l'élaboration de ces nanostructures par la voie EJM et sur la caractérisation de leurs propriétés structurales et chimiques. Nous avons mis en évidence par une étude de diffraction X en incidence rasante (GID) et par spectroscopie d'absorption X (EXAFS) que les boîtes quantiques de Ge épitaxiées à travers une fine couche d'oxyde étaient fortement contraintes par rapport au substrat de Si et sont presque pures Ge. La structure cristalline des boites de Ge encapsulées dans le Si a été étudiée par microscopie électronique en haute résolution (MET) et une étude par photoluminescence à basse température a montré une émission de ces boîtes dans le spectre visible. Cette luminescence a été attribuée à la présence de<br />liaison résiduelle Ge-O à l'interface entre les boîtes et le Si d'encapsulation. La croissance d'îlots de Si par épitaxie latérale à travers la couche d'oxyde a permis de supprimer ces liaisons et d'obtenir une luminescence des boîtes de Ge dans l'infra rouge avec une très faible largeur de raie. Ce phénomène est attribué à une faible dispersion en taille des boites<br />de Ge élaborées sur ces ilots de Si. Le dernier volet de ces travaux a porté sur l'élaboration de nanofils de Si par la voie VLS et sur l'incorporation de couches fines de Ge dans ces nanofils. L'interdiffusion du silicium dans ces couches de Ge a été quantifié par diffraction anomale et la structure cristalline des fils a été étudiée par MET.

Ce travail porte sur la croissance épitaxiale et la caractérisation optique de boîtes quantiques d'InAs/InP(001) en faible densité en vue de la réalisation de nouveaux composants nanophotoniques émettant à 1,55 µm. Les propriétés structurales et optiques des îlots ont été corrélés pour différents paramètres de croissance d'un système d'épitaxie par jet moléculaire à sources solides. Nos résultats soulignent l'influence des reconstructions de surface d'InAs sur la forme des îlots. Des boîtes, plutôt que des bâtonnets allongés généralement observés,peuvent être directement formées dans des conditions de croissance adéquates. Une transition de forme de bâtonnets vers des boîtes est également démontrée par des traitements postcroissance sous arsenic. Les faibles densités de boîtes sont obtenues pour des faibles épaisseurs d'InAs déposées. Leur émission est facilement contrôlée à 1,55 µm par une procédure d'encapsulation spécifique appelé " double cap ". Quelques propriétés des boîtes individuelles d'InAs/InP sont ensuite évaluées. Les études de micro-photoluminescence révèlent des pics d'émission très fins et distincts autour de 1,55 µm confirmant les propriétés" quasi-atomiques " de ces boîtes uniques. Enfin, nous proposons pour la première fois une méthode à haute résolution spatiale qui permet d'étudier le transport de charges autour d'une boîte unique grâce à une technique de cathodoluminescence à basse tension d'accélération.Une mesure directe de la longueur de diffusion des porteurs avant capture dans une boîte a été obtenue. Ces résultats ouvrent de nouvelles perspectives quant à l'intégration de ces boîtes uniques dans des microcavités optiques pour la réalisation de sources de lumières quantiques à 1,55 µm.

Nous avons étudié les propriétés structurales et optiques d'hétérostructures de nitrures d'éléments III. Les croissances ont été réalisées par épitaxie par jets moléculaires assistée plasma d'azote. L'étude a été en particulier axée sur des structures émettant dans l'UV, à des longueurs d'onde sub-300 nm. Pour atteindre cette longueur d'onde à l'aide de couches bidimensionnelles, il est nécessaire d'utiliser des alliages ternaires d'AlGaN à forte teneur en Al (supérieure à 50 %). Nous avons donc tout d'abord corrélé les résultats de techniques de caractérisation aux conditions de croissance. Ainsi, il est possible de contrôler en partie l'homogénéité de l'alliage grâce à la température de croissance et au rapport de flux métal/azote. Nous avons ensuite tenté d'appliquer ces résultats à des hétérostructures à puits quantiques AlGaN/AlGaN. D'autre part, nous avons réalisé des alliages digitaux (super-réseaux à courte période de puits quantiques GaN/AlN). Ceux-ci se sont montré une alternative intéressante aux couches 2D pour la réalisation de dispositifs émetteurs de lumière. Enfin, une part importante du manuscrit s'attache à l'étude des effets d'un recuit après la croissance et à haute température. Cette étude a été menée sur des couches d'AlGaN ainsi que sur des boites quantiques GaN/AlN. Pour les couches d'AlGaN, nous avons constaté une augmentation de l'inhomogénéité des couches après un recuit à 950 °C. Pour les boîtes quantiques GaN, nous avons constaté dès 1000 °C, un décalage vers le bleu de la luminescence. A 1300-1500 °C, des images TEM ont clairement montré la diffusion de Ga dans la matrice AlN au-dessus des boîtes quantiques.

L'effet Kondo observé dans des objets individuels constitue un système modèle pour l'étude de corrélations électroniques. Ces dernières jouent un rôle moteur dans le domaine émergent de l'électronique de spin (ou spintronique) où l'utilisation d'atomes issus des terres rares et des métaux de transition est incontournable. Dans ce contexte, l'étude de l'interaction d'une impureté Kondo avec des électrodes ferromagnétiques ou avec d'autres impuretés magnétiques peut donc s'avérer fondamental pour la spintronique. L'effet Kondo est sensible à son environnement magnétique car en présence d'interactions magnétiques la résonance ASK se dédouble. Dans une certaine mesure, la résonance ASK agit comme un niveau atomique discret doublement dégénérée qui subit un dédoublement Zeeman en présence d'un champ magnétique ou plus généralement d'un champ magnétique effectif. Inversement, la détection d'un dédoublement Zeeman indique l'existence d'un champ magnétique. Dans une boîte quantique, le couplage de la boîte avec les deux électrodes est faible en général et la largeur de la résonance ASK est donc de l'ordre de quelques meV. Beaucoup d'études de l'effet Kondo en présence d'interactions magnétiques ont été menées sur les boîtes quantiques, grâce notamment au contrôle qui peut être exercé sur la résonance ASK, mais aussi grâce au faible élargissement de la résonance qui peut alors être dédoublée avec un champ magnétique de l'ordre de 10 Tesla ou moins. A ces études, s'ajoutent de nombreux travaux similaires menés avec des dispositifs tels des jonctions cassées comprenant une molécule individuelle jouant le rôle de l'impureté magnétique. En revanche, peu d'études de ce type ont été consacrées aux atomes individuels. Cela est dû à l'hybridation plus marquée entre l'impureté atomique et la surface comparée aux boîtes quantiques, qui entraine une largeur typique de 10 meV ou plus pour la résonance ASK. Un champ magnétique d'environ 100 T ou plus est alors nécessaire afin de dédoubler la résonance et donc en pratique difficile à mettre en oeuvre. Cette thèse est consacrée précisément à l'étude de l'interaction entre une impureté Kondo individuel et son environnement magnétique à l'aide d'un STM. Une nouvelle stratégie est adoptée ici par rapport aux études antérieures de ce genre. Tout d'abord, nous éliminons la barrière tunnel en établissons un contact pointe-atome. Nous formons ainsi un point de contact quantique comprenant une seule impureté Kondo. Deuxièmement, nous utilisons des pointes ferromagnétiques. Le contact pointe-atome permet de sonder l'influence du ferromagnétisme sur l'impureté Kondo vial'observation de la résonance ASK. La géométrie de contact permet tout particulièrement de produire une densité de courant polarisé en spin suffisamment élevée pour qu'elle entraîne un dédoublement de la résonance ASK. Ce dédoublement constitue la première observation à l'échelle atomique d'un phénomène connu sous le nom d'accumulation de spin, laquelle se trouve être une propriété fondamentale de la spintronique.

Ce travail de thèse porte sur l'étude optique de nanofils de GaN et de microcavités d'AlN contenant des boîtes quantiques de GaN. La largeur de raie de l'exciton lié au donneur neutre dans le spectre de photoluminescence des nanofils de GaN crûs par épitaxie par jets moléculaires met en evidence l'homogénéité des contraintes dans le matériau. S'ils ne présentent aucun confinement excitonique, la géométrie filaire permet une relaxation efficace des contraintes et permet d'étudier précisément le bord de bande du GaN relaxé en phase cubique. Par ailleurs, nous infirmons l'attribution de la transition à 3.45 eV observée dans le spectre des nanofils de GaN wurtzite à un satellite à deux électrons. En effet, les règles de sélection de son dipôle, ainsi que son évolution sous champ magnétique intense, montrent que cette transition n'a pas les propriétés d'un satellite à deux électrons. Nous avons également étudié la spectroscopie de microdisques d'AlN contenant des boîtes quantiques de GaN. Des facteurs de qualité record pour les cavités en AlN ont été mesurés autour de 3 eV. Des nanocavités d'AlN contenues dans des guides d'onde unidimensionnels ont également été étudiées. L'attribution de chaque mode au guide d'onde ou à la cavité, prédite par des calculs préliminaires, est confirmée expérimentalement par une localisation différente. Ces structures donnent lieu à d'excellents facteurs de qualité, de 2300 à 3.45 eV, jusqu'à 4400 à 3.14 eV. Si le facteur de Purcell attendu est très élevé (autour de 100), nous n'avons pas réussi à observer l'effet Purcell. Ceci s'explique soit par l'instabilité des modes de cavité et de l'émission des boîtes quantiques sous exposition prolongée, soit par l'importance des recombinaisons non radiatives. Enfin, il apparaît que le frein principal à l'obtention de l'effet laser dans ces structures est l'important champ électrique interne, qui ralentit l'émission spontanée des boîtes quantiques.

Le confinement quantique dans le silicium, sous forme de boîtes quantiques de silicium de diamètre 5 nm, permet de contrôler le bandgap et donc l'émission de lumière. Cette ingénierie du bandgap des nanocristaux de silicium est utile pour les applications photovoltaïques avancées et présente l'avantage de conserver la compatibilité avec les technologies silicium existantes. Ces boîtes quantiques peuvent aider à réduire les pertes par thermalisation dans une cellule solaire homo-jonction. Ce travail se concentre sur la fabrication à grande échelle des nanocristaux de silicium dans SiO2 en utilisant le Dépôt Chimique en Phase Vapeur assisté par Plasma (PECVD), suivi d'un recuit à haute température. Des monocouches sont comparées avec des multicouches pour les propriétés morphologiques, électriques et optiques et des dispositifs avec ces différents couches sont comparés. Dans le cas d'une structure monocouche, l'épaisseur de la couche contrôle l'organisation des nanocristaux et permet de mettre en évidence l'amélioration de la conductivité électrique, avec cependant une réponse optique faible. Les multicouches montrent un bandgap du Si augmentée et controlee, avec une meilleure absorption dans la gamme bleu-vert visible, accompagnée d'une conductivité électrique faible. L'amélioration de ces propriétés optiques est un signe prometteur pour une potentielle intégration photovoltaïque.

Les nanomatériaux, grâce à leurs propriétés optiques et électroniques, peuvent être une opportunité pour le développement d'une nouvelle génération de cellules photovoltaïques à hauts rendements et bas coût. Les boîtes quantiques sous la forme de nanocristaux semi-conducteurs permettent de réaliser des matériaux à énergie de gap variable, propriété très recherchée pour un absorbeur solaire. Ce travail est consacré à l'élaboration et à la caractérisation de matériaux à base de nanocristaux de Ge dans différentes matrices. Une source à agrégats, procédé original de pulvérisation sous vide, a été étudiée pour synthétiser des nanoparticules de Ge. Cette technique de dépôt permet la formation de nanoparticules de Ge bien cristallisées (pour un substrat maintenu à température ambiante) et d'avoir un très bon contrôle de la taille de ces nanocristaux. Des caractérisations optiques de nanocristaux de Ge enfouis dans des matrices isolantes et semi-conductrices ont permis de démontrer la présence d’effet de confinement quantique dans ces cristaux et la possibilité de moduler leur énergie de gap sur une large gamme d'énergie entre 0,85 et 1,55 eV. Afin d’extraire et de collecter des charges photogénérées dans les nanocristaux, nous nous sommes intéressés au couple nanocristaux de Ge / matrice de ZnO:Al qui permet de séparer spatialement les photoporteurs (alignement en type II). La structure composée de nanocristaux de Ge recouverts d'une matrice de ZnO:Al sur un substrat de Si (p+), a permis de mettre en évidence un effet photovoltaïque pour lequel la génération de porteurs s'effectue uniquement dans les nanocristaux de Ge. / The particular properties of nanomaterials can be an opportunity for developing a new low cost and a high efficient generation of solar cells. Semiconducting nanocrystals can be used as quantum dots to realize band gap engineering by varying the nanocrystals size. The subject of research is to synthesize a composite material based on Ge nanocrystals embedded in various matrices and perform characterizations. A nanocluster source, under vacuum sputtering setup, was used to synthesize Ge nanoparticles. The vapor phase condensation leads to the formation of well crystallized nanoparticles, for a deposition performed at room temperature. This synthesis method allows a good control of the nanocrystals size and the nanocrystals quantity inserted in the material. Optical properties of Ge nanocrystals embedded in insulating and semiconducting matrices were studied. We have demonstrated the quantum dot behavior of Ge nanocrystals. We have also shown the ability to modulate the nanocrystals band gap from 0.85 to 1.55 eV by varying the nanocrystals size and the potential barriers. Optoelectronical characterizations were performed to estimate the ability to extract and collect the carriers photogenerated in the Ge nanocrystals by light absorption. Ge nanocrystals in ZnO:Al matrix forms type-II quantum dots. This heterostructure is very interesting because it allows the spatial separation of the carriers while keeping the quantum confinement properties. We have brought out a photovoltaic effect with the structure p+-Si wafer / Ge nanocrystals / ZnO:Al matrix. We have also demonstrated that the carrier generation only occurs in the Ge nanocrystals.

L'effet Kondo observé dans des objets individuels constitue un système modèle pour l’étude de corrélations électroniques. Ces dernières jouent un rôle moteur dans le domaine émergent de l'électronique de spin (ou spintronique) où l’utilisation d’atomes issus des terres rares et des métaux de transition est incontournable. Dans ce contexte, l’étude de l'interaction d’une impureté Kondo avec des électrodes ferromagnétiques ou avec d’autres impuretés magnétiques peut donc s’avérer fondamental pour la spintronique. L’effet Kondo est sensible à son environnement magnétique car en présence d’interactions magnétiques la résonance ASK se dédouble. Dans une certaine mesure, la résonance ASK agit comme un niveau atomique discret doublement dégénérée qui subit un dédoublement Zeeman en présence d'un champ magnétique ou plus généralement d’un champ magnétique effectif. Inversement, la détection d'un dédoublement Zeeman indique l'existence d'un champ magnétique. Dans une boîte quantique, le couplage de la boîte avec les deux électrodes est faible en général et la largeur de la résonance ASK est donc de l'ordre de quelques meV. Beaucoup d’études de l’effet Kondo en présence d’interactions magnétiques ont été menées sur les boîtes quantiques, grâce notamment au contrôle qui peut être exercé sur la résonance ASK, mais aussi grâce au faible élargissement de la résonance qui peut alors être dédoublée avec un champ magnétique de l’ordre de 10 Tesla ou moins. A ces études, s’ajoutent de nombreux travaux similaires menés avec des dispositifs tels des jonctions cassées comprenant une molécule individuelle jouant le rôle de l’impureté magnétique. En revanche, peu d’études de ce type ont été consacrées aux atomes individuels. Cela est dû à l’hybridation plus marquée entre l'impureté atomique et la surface comparée aux boîtes quantiques, qui entraine une largeur typique de 10 meV ou plus pour la résonance ASK. Un champ magnétique d'environ 100 T ou plus est alors nécessaire afin de dédoubler la résonance et donc en pratique difficile à mettre en oeuvre. Cette thèse est consacrée précisément à l’étude de l'interaction entre une impureté Kondo individuel et son environnement magnétique à l’aide d’un STM. Une nouvelle stratégie est adoptée ici par rapport aux études antérieures de ce genre. Tout d'abord, nous éliminons la barrière tunnel en établissons un contact pointe-atome. Nous formons ainsi un point de contact quantique comprenant une seule impureté Kondo. Deuxièmement, nous utilisons des pointes ferromagnétiques. Le contact pointe-atome permet de sonder l'influence du ferromagnétisme sur l'impureté Kondo vial’observation de la résonance ASK. La géométrie de contact permet tout particulièrement de produire une densité de courant polarisé en spin suffisamment élevée pour qu’elle entraîne un dédoublement de la résonance ASK. Ce dédoublement constitue la première observation à l’échelle atomique d’un phénomène connu sous le nom d’accumulation de spin, laquelle se trouve être une propriété fondamentale de la spintronique. / The Kondo effect of these single objects represents a model system to study electron correlations, which are nowadays of importance in relation to the emerging field of spin electronics, also known as spintronics, where chemical elements with partially filled d or f shells play a central role. Also of particular interest to spintronics is the interaction of single Kondo impurities with ferromagnetic leads or with other magnetic impurities. A Kondo impurity is in fact sensitive to its magnetic environment as the ASK resonance is usually split into two resonances in the presence of magnetic interactions. To some extent, the ASK resonance acts as a two-fold degenerate energy level of an atom which undergoes a Zeeman splitting in the presence of an effective magnetic field. Conversely, the detection of a Zeeman splitting indicates the existence of a magnetic field. In a QD, the coupling of the QD to the two leads is very weak in general, and the Kondo resonance is in the range of a few meV. Many studies focusing on magnetic interaction have been carried out on QDs, due to the high control that can be extended to the ASK resonance and its low energy range, allowing to split the resonance with a magnetic field of 10 T. Similar work has also been carried out in single-molecule or lithographically-defined devices. Although STM is an ideal tool to study the Kondo effect of single atoms, there is still a strong lack of experimental studies concerning atoms in the presence of magnetic interactions. This is partly due to the stronger impurity-metal hybridization compared to QDs, which places the ASK width in the range of 10 meV. An effective magnetic field of 100 T would be needed to split the resonance. The present Thesis is devoted precisely at studying the interaction between a single Kondo impurity with its magnetic environment through STM. A new strategy is adopted herecompared to former studies of this kind. Firstly, we contact a single-magnetic atom on a surface with a STM tip thereby eliminating the vacuum barrier. Secondly, we use ferromagnetic tips. The contact with a single atom allows probing the influence of ferromagnetism on the Kondo impurity i. e. its ASK resonance. But most importantly, the contact geometry produces sufficiently high current densities compared to the tunneling regime, so that the ASK resonance becomes sensitive to the presence of a spin-polarized current. This constitutes the first atomic scale detection of a spin-polarized current with a single Kondo impurity.

Le confinement quantique dans le silicium, sous forme de boîtes quantiques de silicium de diamètre 5 nm, permet de contrôler le bandgap et donc l'émission de lumière. Cette ingénierie du bandgap des nanocristaux de silicium est utile pour les applications photovoltaïques avancées et présente l'avantage de conserver la compatibilité avec les technologies silicium existantes. Ces boîtes quantiques peuvent aider à réduire les pertes par thermalisation dans une cellule solaire homo-jonction. Ce travail se concentre sur la fabrication à grande échelle des nanocristaux de silicium dans SiO2 en utilisant le Dépôt Chimique en Phase Vapeur assisté par Plasma (PECVD), suivi d'un recuit à haute température. Des monocouches sont comparées avec des multicouches pour les propriétés morphologiques, électriques et optiques et des dispositifs avec ces différents couches sont comparés. Dans le cas d'une structure monocouche, l'épaisseur de la couche contrôle l'organisation des nanocristaux et permet de mettre en évidence l'amélioration de la conductivité électrique, avec cependant une réponse optique faible. Les multicouches montrent un bandgap du Si augmentée et controlee, avec une meilleure absorption dans la gamme bleu-vert visible, accompagnée d'une conductivité électrique faible. L'amélioration de ces propriétés optiques est un signe prometteur pour une potentielle intégration photovoltaïque. / Quantum confined silicon, in the form of silicon quantum dots of diameters 5 nm or less, has the property of bandgap control and light emission. This bandgap engineering gives silicon quantum dots applications in novel photovoltaic devices, while maintaining compatibility with existing silicon technologies. These dots can help reduce lattice thermalisation losses in a single-junction solar cell. This work focusses on the large scale fabrication of silicon quantum dots in SiO2 using Plasma Enhanced Chemical Vapour Deposition (PECVD), followed by high-temperature annealing. Thick single layers are compared with multilayers for morphological, electrical and optical properties. Devices with these layers are compared with different electrode materials. Film thickness dependent organization of dots is observed in thick single layer structures which demonstrate improved electrical conductivity, but poor optical response. Multilayer films demonstrate augmented and controlled Si bandgaps and improved absorption in the blue-green visible range, accompanied by poor electrical conductivity. The improved optical properties are a promising sign for any potential photovoltaic integration.

Nous avons étudié les propriétés structurales et optiques d'hétérostructures de nitrures d'éléments III. Les croissances ont été réalisées par épitaxie par jets moléculaires assistée plasma d'azote. L'étude a été en particulier axée sur des structures émettant dans l'UV, à des longueurs d'onde sub-300 nm. Pour atteindre cette longueur d'onde à l'aide de couches bidimensionnelles, il est nécessaire d'utiliser des alliages ternaires d'AlGaN à forte teneur en Al (supérieure à 50 %). Nous avons donc tout d'abord corrélé les résultats de techniques de caractérisation aux conditions de croissance. Ainsi, il est possible de contrôler en partie l'homogénéité de l'alliage grâce à la température de croissance et au rapport de flux métal/azote. Nous avons ensuite tenté d'appliquer ces résultats à des hétérostructures à puits quantiques AlGaN/AlGaN. D'autre part, nous avons réalisé des alliages digitaux (super-réseaux à courte période de puits quantiques GaN/AlN). Ceux-ci se sont montré une alternative intéressante aux couches 2D pour la réalisation de dispositifs émetteurs de lumière. Enfin, une part importante du manuscrit s'attache à l'étude des effets d'un recuit après la croissance et à haute température. Cette étude a été menée sur des couches d'AlGaN ainsi que sur des boites quantiques GaN/AlN. Pour les couches d'AlGaN, nous avons constaté une augmentation de l'inhomogénéité des couches après un recuit à 950 °C. Pour les boîtes quantiques GaN, nous avons constaté dès 1000 °C, un décalage vers le bleu de la luminescence. A 1300-1500 °C, des images TEM ont clairement montré la diffusion de Ga dans la matrice AlN au-dessus des boîtes quantiques. / We studied the structural and optical properties of III-nitride heterostructures. The growth were achieved by plasma-assisted molecular beam epitaxy. The study was particularly focused on structures emitting in the UV range at sub-300 nm wavelengths. To achieve this wavelength using two-dimensional layers, it is necessary to use ternary AlGaN alloys with high Al content (above 50%). So we first correlated the results of characterization techniques to growth conditions. As a result, we find that it is possible to partially control the alloy homogeneity with the growth temperature and metal/nitrogen flux ratio. Then, we tried to apply these results to AlGaN/AlGaN quantum well heterostructures . On the other hand, we have made digital alloys (short-period GaN/AlN quantum well superlattices). They appeared as an interesting alternative to 2D layers for the realization of light emitting devices. Finally, an important part of the manuscript focuses on studying the effects of post growth annealing, at high temperature. This study was conducted on AlGaN layers and on GaN/AlN quantum dots. For AlGaN layers, we found an increase in the inhomogeneity of the alloy after annealing at 950 °C. For GaN quantum dots, a blue shift of the luminescence is observed for annealig temperature as low as 1000 °C. At 1300-1500 ° C, TEM images clearly showed the diffusion of Ga in the AlN matrix above the quantum dots.