Ce travail de thèse porte sur l'étude optique de nanofils de GaN et de microcavités d'AlN contenant des boîtes quantiques de GaN. La largeur de raie de l'exciton lié au donneur neutre dans le spectre de photoluminescence des nanofils de GaN crûs par épitaxie par jets moléculaires met en evidence l'homogénéité des contraintes dans le matériau. S'ils ne présentent aucun confinement excitonique, la géométrie filaire permet une relaxation efficace des contraintes et permet d'étudier précisément le bord de bande du GaN relaxé en phase cubique. Par ailleurs, nous infirmons l'attribution de la transition à 3.45 eV observée dans le spectre des nanofils de GaN wurtzite à un satellite à deux électrons. En effet, les règles de sélection de son dipôle, ainsi que son évolution sous champ magnétique intense, montrent que cette transition n'a pas les propriétés d'un satellite à deux électrons. Nous avons également étudié la spectroscopie de microdisques d'AlN contenant des boîtes quantiques de GaN. Des facteurs de qualité record pour les cavités en AlN ont été mesurés autour de 3 eV. Des nanocavités d'AlN contenues dans des guides d'onde unidimensionnels ont également été étudiées. L'attribution de chaque mode au guide d'onde ou à la cavité, prédite par des calculs préliminaires, est confirmée expérimentalement par une localisation différente. Ces structures donnent lieu à d'excellents facteurs de qualité, de 2300 à 3.45 eV, jusqu'à 4400 à 3.14 eV. Si le facteur de Purcell attendu est très élevé (autour de 100), nous n'avons pas réussi à observer l'effet Purcell. Ceci s'explique soit par l'instabilité des modes de cavité et de l'émission des boîtes quantiques sous exposition prolongée, soit par l'importance des recombinaisons non radiatives. Enfin, il apparaît que le frein principal à l'obtention de l'effet laser dans ces structures est l'important champ électrique interne, qui ralentit l'émission spontanée des boîtes quantiques. / This work focuses on the optical study of GaN nanowires and AlN microcavities containing GaN quantum dots. The 1-meV linewidth of the neutral donor-bound exciton line in the photoluminescence spectrum of MBE-grown GaN nanowires evidences that the strain is homogeneous in the material. These nanowires do not exhibit any excitonic confinement, but the efficient strain relaxation allows to grow strain-free zinc-blende GaN nanowires and then to conduct fine spectroscopy on cubic GaN near band edge. Beside, we show that the tentative attribution of the recombination line at 3.45 eV in the spectrum of wurtzite GaN nanowires to a surface-enhanced two-electron satellite does not hold. Indeed, its dipole polarization selection rules and its evolution with intense applied magnetic field do not match that of a two-electron satellite. We also performed the spectroscopy of GaN/AlN quantum dot microdisks. Record quality factors for AlN cavities were measured around 3 eV. GaN/AlN quantum dot nanocavities embedded in photonic crystal waveguides were also investigated. The attribution of each mode either to the waveguide or to the cavity, predicted by calculations, is experimentally confirmed by a different light localization. These structures allow excellent quality factors to be reached, from 2300 at 3.45 eV, up to 4400 at 3.14 eV. Although the expected Purcell factor is very high (around 100), we did not manage to observe the Purcell effect. This originates either from an enhancement of non-radiative recombination channels or from an instability of both the cavity modes and the quantum dot emission under intense exposure. Finally, it appears that the main limiting factor to achieve lasing in these structures is the strong built-in electric field, which slows up the spontaneous emission rate of the quantum dots

Deux systèmes de spins uniques sont étudiés dans cette thèse : d’abord un unique atome de Mn dans une boîte quantique chargée positivement, puis un unique atome de Cr dans une boîte quantique neutre. Cette étude a été entièrement réalisée par des moyens optiques, via la photoluminescence d’une boîte unique. Ces deux systèmes sont fortement couplés aux phonons et aux contraintes. Ce couplage permet de ne plus se limiter à une détection et une manipulation du spin optique, mais ouvre également la possibilité de le faire en modulant le champ de contrainte.Par des expériences de photoluminescence résonante, nous montrons l’existence de niveaux optique en Λ dans les boîtes quantiques chargées positivement et dopées d’un unique atome de Mn. Ces niveaux en Λ sont utilisés pour étudier la dynamique du spin hybride trou-Mn. Cette étude révèle l’existence de flip-flops des spins du trou et du Mn à l’échelle de la nanoseconde, dus à l’interaction d’échange trou-Mn et à l’interaction avec les phonons acoustiques. Un couplage par l’anisotropie des contraintes dans le plan de niveaux électron-Mn dégénérés et séparé par un spin flip de deux unités est aussi démontré, et dynamique cohérente induite par les contraintes est étudiée en détail.Grâce à des expériences magnéto-optiques, nous avons pu détecter la photoluminescence d’un atome de Cr unique dans une boîte quantique, et extraire une anisotropie magnétique du spin du Cr de quelques meV. De nombreux paramètres des boîtes étudiées peuvent être extrait de ces expériences, et nous montrons notamment que le couplage trou-Cr est antiferromagnétique. Nous démontrons que le spin du Cr peut être préparé par pompage optique résonant. Ces expériences ont permis de montrer que, sous excitation, le spin du Cr fait des flip-flops avec celui du trou, causé par l’interaction d’échange trou-Cr et le couplage aux phonons acoustiques. Ces flip-flops causent une relaxation rapide du spin du Cr sous excitation, mesurée comme de l’ordre de quelques dizaines de nanosecondes. Dans le noir, nous avons trouvé que le spin du Cr relaxe en quelques microsecondes. Finalement, nous avons aussi démontré la possibilité de contrôler le spin du Cr par l’effet Stark optique. / Two different single spin systems are studied in this thesis: single Mn spin in positively charged quantum dots, and single Cr atom in a neutral quantum dots. Both are probed optically, using the photoluminescence of a single dot. Both systems are strongly coupled to phonons and strains. This coupling opens new ways to probe and control the spins of the magnetic atoms, not only optically, but also by modulating the strain state at their position.Using resonant photoluminescence, we demonstrate the existence of optical Λ-level systems in Mn-doped positively charged quantum dots, and use them to study the dynamics of the hole-Mn hybrid spin. It reveals hole-Mn spin flip-flops in the nanosecond range due to the interplay of the interaction with acoustic phonons and the hole-Mn exchange interaction. We also show that degenerated electron-Mn states separated by spin flips of two units are coupled through the in-plane strain anisotropy, and study this strain induced coherent dynamics.Using magneto-optic experiments, we are able to probe the spin of a single Cr atom and extract a magnetic anisotropy D0 in the meV range. Several parameters of the QD are extracted from these experiments, and, especially, we show that the h-Cr coupling is anti-ferromagnetic. We demonstrate that the Cr spin can be prepared using resonant optical pumping. These experiments evidence a Cr relaxation time under excitation in the 10 nanoseconds range. This relaxation is driven by hole-Cr spin flip-flops caused by the interplay of the interaction with acoustic phonons and the hole-Cr exchange interaction. A relaxation in the dark in the microseconds range was also measured. Possibility of control of the Cr spin was also demonstrated using the optical Stark effect.

Mes travaux de thèse portent sur l’interaction de type FRET (tranfert d’énergie résonant de Förster) entre une nanostructure semiconductrice colloïdale individuelle et le graphène. La première partie concerne l’établissement de la théorie du FRET et ce pour plusieurs types de nanostructures. Vient ensuite la partie expérimentale, à commencer par le montage optique ainsi que les méthodes d’analyse, tant pour la spectroscopie que pour la photoluminescence. Par la suite, nous décrivons les résultats obtenus pour divers types de nanocristaux sphériques en interaction directe avec le graphène (incluant des multicouches) : le transfert d’énergie a des effets drastiques sur la photoluminescence mais aussi sur le clignotement des nanocristaux. Puis nous étudions la dépendance du FRET avec la distance ; dans le cas des boîtes quantiques, nous observons une loi en 1/z^4. Par contre, dans le cas de nanoplaquettes, la fonction est plus complexe et dépend de la température. / My PhD subject is the FRET interaction (Förster-like resonant energy transfer) between single colloidal semiconductor nanostructures and graphene. The first part is about the development of the interaction theory with the graphene for several types of nanostructures. Then comes the experimental part, and firstly the optical setup together with the analysis methods, for both spectroscopy and photoluminescence. After that, we describe our results about different types of spherical nanocrystals directly interacting with graphene (which can be multilayer) : the energy transfer has a huge effect on the photoluminescence, as well as the blinking behaviour of the nanocrystals. Then we measure the dependency of the energy transfer as a function the distance ; in the case of quantum dots, we observe a 1/z^4 law. On another hand, in the case of nanoplatelets, the function is more complex and depends on the temperature.

Une approche mixte théorique/expérimentale a été utilisé pour analyser les composants semi-conducteurs des cellules solaires à boites quantiques, ainsi que les interfaces qui se forment entre eux. En ce qui concerne la partie théorique de cette thèse, tout d'abord on a identifié un protocole computationnel pour décrire les propriétés géométriques et électroniques du bulk et les surfaces de CdSe. Après, les nanoplaquettes CdSe de plusieurs épaisseurs et passivé par plusieurs ligands distincts ont été simulés. Ensuite, une hétéro-structure nanocristal - semi-conducteurs à large bande interdite a été modélisée, et ses propriétés structurelles, vibrationnelles et électroniques ont été calculées. Expérimentalement, des semi-conducteurs à large bande interdite sous le forme de nanobatôns, ainsi que des nanocristaux sous forme des nanoplaquettes et des boîtes quantiques CdSe ont été synthétisées. Les nanobatôns ont été sensibilisés avec des nanocristaux CdSe préparés ex situ et in situ. Ces hétérostructures semi-conducteurs ainsi préparées ont été caractérisées par spectroscopie d'absorption UV-VIS et Raman. Enfin, des cellules solaires incorporant ces systèmes ont été fabriquées et testées. L'approche combiné expérimentale/théorique qu'on a utilisée a rendu possible de contre-valider la capacité des méthodes expérimentales et théoriques pour caractériser les systèmes semi-conducteurs étudiées lors de cette thèse. De plus, on a pu établir des indications générales pour la sélection des composants pour ces dispositifs. Cette approche mixte peut être étendu pour étudier des hétérostructures semi-conducteurs dans une vaste gamme des applications optoélectroniques. / A mixed theoretical/experimental approach was used to analyze the semiconductor components of quantum dot sensitized solar cells and the interfaces formed between them. We first identified a computational protocol that accurately and efficiently describes the bulk and surface geometrical and electronic properties of CdSe. Then, we simulated CdSe nanoplatelets of various thicknesses, passivated by different ligands. Next, a model of the sensitizer - wide band gap semiconductor heterostructure was built and its structural, vibrational and electronic properties were calculated. In the meantime, computational results were compared to experimental data. Wide band gap semiconductors (WBSC) in the form of nanorods and sensitizer nanocrystals (CdSe nanoplatelets and quantum dots) were synthesized. The WBSC substrates were sensitized both by ex situ and in situ grown CdSe QDs. The as-prepared semiconductor systems were characterized by UV-VIS absorption and Raman spectroscopy. Finally, solar cells based on these heterostructures were fabricated and tested. The applied combined theoretical/experimental approach made it possible to cross-validate the capacity of computational and experimental methods for the characterization of the semiconductor systems studied in this thesis. Moreover, general guidelines for the screening of QDSC components could be drawn from the obtained results. The here proposed mixed theoretical/experimental approach can be extended to other semiconductor heterostructures in a wide variety of optoelectronic applications, and it could contribute to a better understanding of the working principle of these devices and improve their performance.

Ce travail de thèse étudie la dynamique et la cohérence du spin dans des ensembles de boîtes quantiques (BQ) neutres et dopées en trous d'InAs/GaAs. Les études sont menées grâce à des expériences pompe-sonde résonnantes avec la transition fondamentale. Dans un premier temps, la périodicité de l'excitation laser est transférée à la précession des spins de trous en champ magnétique transverse, dans le cadre du blocage de phase (Modelocking). Cette technique permet de passer outre les fortes inhomogénéités de l'échantillon étudié ( 105 BQ), et d'observer une resynchronisation des spins à des délais longs. On peut ainsi estimer le temps de cohérence de spin du trou, à 800 ns. De plus, des conditions expérimentales proches nous ont permis d'observer une polarisation nucléaire dynamique (PND), et ses effets importants sur la précession électronique en champ transverse. La géométrie de la PND a été caractérisée, et on a également mesuré la dynamique longue de son établissement (500 ms). Dans une deuxième partie, le développement d'une détection hétérodyne a permis d'augmenter fortement la sensibilité du dispositif pompe-sonde, et ainsi d'étudier des ensembles restreints (300) de BQ neutres dans une cavité. Nous avons caractérisé la structure fine des états de paire électron-trou en présence d'un champ magnétique longitudinal et mis en évidence la manipulation de la phase des battements quantiques de ces états par le champ magnétique lors d'une excitation linéairement polarisée selon un axe sui n'est pas axe de symétrie des BQ. / This work is a study of the dynamics and coherence of the spin in neutral and p-doped InAs/GaAs quantum dots (QDs) ensembles. The study is done thanks to pump-probe experiments, resonant with the fundamental transition. Firstly, the periodicity of the exciting laser is transferred to the precession of the hole spins in a transverse magnetic field, in the Modelocking frame. This techniques allows to overcome the strong inhomogeneities of the sample studied ( 105 QDs), and to observe a resynchronization of the spins at long delays. We can therefore estimate the coherence time of the hole spin to be 800 ns. Furthermore, similar experimental conditions allow us to observe dynamical nuclear polarization (DNP), and its important influence on the electron spin precession in a transverse field. The geometry of the DNP is characterized, and its long dynamic (500 ms) is measured. In a second part, the development of a heterodyne detection allows to improve greatly the sensitivity of the pump-probe setup, and hence to study small ensembles (300) of neutral QDs embedded in a cavity. We have characterized the fine structure of the electron-hole pair states in a longitudinal magnetic field, and demonstrated the manipulation of the phase of the quantum beats between these states by the magnetic field, when the excitation is done according to an axis that is not a symmetry axis of the system.

Les développements en information quantique nécessitent le contrôle et la manipulation d'états quantiques. Parmi les systèmes en physique du solide, les boîtes quantiques semiconductrices sont de bons candidats pour réaliser des bits quantiques. La taille nanométrique de ces objets conduit à un confinement spatial à trois dimensions des porteurs : le spectre d'énergie est discret comme celui d'un atome. Ces objets sont étudiés pour leurs propriétés optiques, et notamment pour l'émission de photons uniques et indiscernables, qui sont des états quantiques de la lumière. Le travail de cette thèse consiste à étudier des boîtes quantiques uniques d'InAs/GaAs excitées à la résonance de leur transition optique, à l'aide d'impulsions lumineuses picosecondes. Grâce à une géométrie unidimensionnelle en guide d'onde, il est possible de s'affranchir de la lumière diffusée du laser d'excitation, et d'observer la luminescence résonante des boîtes. On atteint alors le régime d'oscillations de Rabi qui permet d'inscrire dans la boîte une superposition cohérente du système à deux niveaux, c'est un bit quantique. Cependant, le couplage entre la boîte et son environnement modifie les propriétés de cohérence des boîtes quantiques, limitant la possibilité de réaliser des opérations sur les qubits. Deux phénomènes principaux de décohérence ont été modélisés : l'interaction avec les phonons longitudinaux acoustiques de la matrice environnante de la boîte et le couplage avec le mode électromagnétique. Nous avons enfin étudié la statistique d'émission de photons des boîtes quantiques, et nous montrons qu'elles constituent de bonnes sources de photons uniques indiscernables, à la demande. / Developments in quantum information require controlling and manipulating quantum bits. Among solid state emitters, semiconductor quantum dots seem promising to realize quantum bits. First, the nanometric size of those structures leads to the confinement of the carriers in the three directions of space, so that their energy spectrum becomes atom-like. Furthermore, they can easily be integrated into electronic and optic devices. Such structures are studied for their optical properties, especially the emission of single and indistinguishable photons, which are quantum states of light. In the present work InAs/GaAs quantum dots have been studied under resonant excitation with picosecond laser pulses. One-dimensional waveguiding geometry has been used to suppress the scattered excitation laser allowing the observation of a single dot resonant luminescence. The coupling between the laser and the dot leads to the Rabi oscillations regime which enables to address a coherent superposition of states in the two-level system, meaning a quantum bit. However, the coupling between the dot and its environment changes the coherence properties of the dots, limiting the time during which operations on the qubits are possible. Two main phenomena have been observed and studied: the interaction between the dots and the longitudinal acoustic phonons of the GaAs matrix and the coupling with the electromagnetic mode. Finally, the photon emission statistics of the quantum dots have been studied, showing that quantum dots are on demand good emitters of indistinguishable single photons.

Les nouvelles exigences du diagnostic clinique et de la thérapeutique, particulièrement en termes d’examens au chevet du patient et en médecine de précision, ont conduit à une demande croissante d’analyses à la fois multiplexées et présentant un rendement important, et ce d’un grand nombre de biomolécules au sein d’un échantillon unique. La thèse se concentre sur le développement de biosenseurs multiplexés basés sur le transfert d’énergie par résonance de type Förster résolu en temps de complexes de lanthanide vers des colorants organiques ou des boîtes quantiques. Je présente plusieurs techniques novatrices permettant la détection simultanée et multiplexée de protéines biomarqueurs du cancer (récepteur du facteur de croissance épidermique) ou de microARNs (hsa-miR-20a-5p, hsa-miR-20b-5p et hsa-miR-21-5p) avec de très faibles limites de détection. J’ai utilisé différentes stratégies afin d’obtenir des détections multiplexées telles la détection multiplexée spectrale basée sur les différents spectres d’émission de différents luminophores, et la détection multiplexée temporelle basée sur les durées de vie distinctes des états excités des luminophores. Ces travaux ne sont pas seulement une recherche appliquée qui peut être utilisée en diagnostic clinique, mais constituent également une recherche fondamentale sur le FRET résolu en temps qui ouvre de nouvelles perspectives de détection et augmente considérablement le nombre de biomarqueurs pouvant être détectés. / The new mission of clinical diagnostics and therapeutics, especially in point-of-care testing and precision medicine, has led to an increasing demand for multiplex and high throughput analyses of large numbers of biomolecules within a single sample. The thesis focuses on developing multiplexed biosensors based on time-resolved Förster resonance energy transfer from lanthanide complexes to organic dyes or quantum dots. I present several new techniques to simultaneously and multiplexed detect cancer related protein biomarkers (human epidermal growth factor receptor) or microRNAs (hsa- miR-20a-5p, hsa-miR-20b-5p and hsa-miR-21-5p) with very low limits of detections. I have used different strategies to achieve multiplexed detections such as spectral multiplexed detection based on different emission spectra of different luminophores, and temporal multiplexed detection based on distinguishable excited-state lifetimes of luminophores. The work is not only an applied research that can be used in clinical diagnostics but also a fundamental research of time-resolved FRET, which opens a new dimension of detection and greatly increases the number of biomarkers that can be detected.

Ce travail présente l'étude de la dynamique de spins d'ions Mn insérés dans des structures de CdTe de faibles dimensions. L'accent est plus particulièrement mis sur des boîtes quantiques individuelles de CdTe contenant un ion Mn unique, ce qui permet d'accéder aux interactions non perturbées de l'ion magnétique avec son environnement semi-conducteur. Nous présentons une méthode purement optique de manipulation et de lecture des états de spin de l'ion magnétique unique. Les expériences utilisent le fait que les états de spin se conservent lors d'un transfert excitonique entre proches boîtes quantiques, pour injecter un exciton polarisé dans la boîte contenant l'ion Mn afin d'orienter son spin. Les dynamiques de processus de réorientation sont observées lors de mesures résolues en temps, puis analysées via un modèle simple d'équations de taux. Un des mécanismes possible de réorientation, la recombinaison d'excitons sombres, est présenté expérimentalement, puis discuté. L'orientation optique de l'ion Mn est aussi utilisée pour étudier les relaxations spin-réseau d'un ion magnétique isolé sous faibles et sous forts champs magnétiques. Ce travail décrit aussi les phénomènes présents pour des champs magnétiques nuls ou faibles dans des systèmes de moments magnétiques plus grands (puits et boîtes quantiques contenant plusieurs ions Mn). Une nouvelle technique expérimentale, basée sur des impulsions magnétiques rapides, nous permet d'étudier la dynamique de spin des ions Mn en l'absence de champ magnétique et ce, avec une résolution temporelle de l'ordre de la nanoseconde. Nous observons une rapide décroissance de la magnétisation après une impulsion magnétique. Le phénomène est décrit en terme de couplage hyperfin avec le spin nucléaire des ions Mn. Cet effet est particulièrement sensible à toute anisotropie, notamment celles introduites par un gaz de trous ou par les contraintes du réseau. L'application d'un champ magnétique externe supprime les dynamiques rapides dans les puits quantiques magnétiques dilués et des phénomènes plus commun de relaxation lente spin-réseau sont alors observés. Il est toutefois surprenant que les boîtes quantiques avec un grand nombre d'ions Mn présentent ces dynamiques de spin rapides même après application d'un champ magnétique allant jusqu'à 0.5 T. Ce processus rapide pourrait venir des interactions spin-spin des ions Mn, en particulier si leur distribution spatiale n'est pas régulière à l'intérieur de la boîte. / This work is devoted to the studies of spin dynamics of magnetic Mn ions embedded in low-dimensional CdTe-based nanostructures. A particular emphasis is placed on the system of single CdTe quantum dots with single Mn ions, which give an insight into unperturbed interactions of magnetic ion with its semiconductor environment. A method of all-optical manipulation and readout of the spin state of a single magnetic ion is presented. The experiment exploits the spin-conserving exciton transfer between neighbouring quantum dots to inject polarized exitons into the dot with the Mn ion so as to orient its spin. The dynamics of the orientation process is measured in a time-resolved experiment and described with a simple rate equation model. One of possible orientation mechanisms - the dark excitons recombination - is discussed and shown experimentally. The optical orientation of the Mn ion is also used to investigate the spin-lattice relaxation of an isolated magnetic ion in low and high magnetic field. The work also addresses phenomena occurring in low and zero magnetic field in large systems of magnetic moments - quantum wells and quantum dots containing Mn ions. New experimental technique of fast magnetic pulses is used to investigate the Mn spin dynamics in the absence of magnetic field with nanosecond resolution. After the pulse of magnetic field, a fast decay of the magnetization is observed. The experimental findings are described in terms of hyperfine coupling with the nuclear spin of the Mn ions. The effect is highly sensitive to the presence of an anisotropy, particularly that introduced by hole gas and by strain. Application of the external magnetic field suppresses the fast dynamics in diluted magnetic quantum wells and a well known slow spin-lattice relaxation is observed. Surprisingly, quantum dots with many Mn ions show fast spin dynamics even after application of external field up to 0.5 T. The fast process may origin from the spin-spin interaction between the magnetic ions, especially if their spatial distribution within the dot is not uniform.

Ce travail porte sur la croissance par épitaxie sous jets moléculaires (EJM) et sur les propriétés structurales et optiques de boîtes quantiques (BQs) AlyGa1-yN insérées dans une matrice AlxGa1-xN (0001). L’objectif principal est d’étudier le potentiel des BQs en tant que nouvelle voie pour la réalisation d’émetteurs ultraviolets (UV) efficaces.Tout d'abord, nous avons étudié la croissance des BQs GaN en utilisant soit une source plasma (N2, appelée PAMBE) soit une source ammoniac (NH3, appelée NH3-MBE) afin de choisir la meilleure approche pour former les BQs les plus efficaces. Il a été montré que le procédé de croissance est mieux contrôlé en utilisant l’approche PAMBE, conduisant à la croissance de BQs GaN avec des densités plus élevées, une meilleure uniformité en taille et des intensités de photoluminescence (PL) jusqu’à trois fois plus élevées. En outre, l'influence de la contrainte épitaxiale sur le processus d'auto-assemblage des BQs a été étudiée en fabriquant des BQs GaN sur différentes couche tremplins d’AlxGa1-xN (avec 0,5 ≤ x ≤ 0,7). Nous avons montré que des BQs avec des densités plus élevées et des hauteurs plus faibles sont formées en augmentant le désaccord de paramètre de maille (c.à.d en utilisant des tremplins avec xAl plus élevé). Cependant, les mesures de photoluminescence (PL) indiquent un fort décalage de l'énergie d'émission vers le rouge lorsque xAl augmente, en raison de l'augmentation de la discontinuité du champ électrique interne de 3 à 5,3 MV/cm.Ensuite, des études approfondies sur les conditions de croissance et les propriétés optiques des BQs Al0,1Ga0,9N / Al0,5Ga0,5N ont été présentées, montrant les différents défis pour fabriquer des BQs efficaces. L’optimisation de la procédure de croissance, notamment l’étape de recuit post-croissance, a montré une modification de la forme des BQs. Plus précisément, un changement d’une forme allongée (pour un recuit à 740 °C), à une forme symétrique (pour un recuit à une température proche de ou supérieure à 800°C) a été observé. En plus, une bande d’émission supplémentaire vers les plus grandes longueurs d’onde a également été observée pour les BQs formées avec un recuit à 740°C. Cette bande a été attribuée à une fluctuation de composition des BQs, induisant la formation d’une famille additionnelle de BQs avec des hauteurs plus grandes et une compostions en Al inférieure à 10 %, estimée proche de l’alliage binaire GaN. Enfin, il a été démontré qu’en faisant un recuit à plus haute température (≥ 800°C), l’émission de PL de cette famille supplémentaire de BQs (BQs riche en Ga ou (Al)GaN) diminue très fortement. De plus, cette étape de recuit impacte fortement la forme des BQs et a conduit à une amélioration de leur efficacité radiative d’un facteur 3. Ensuite, la variation de la composition en Al des BQs AlyGa1-yN (0,1 ≤ y ≤ 0,4), ainsi que la quantité de matière déposée ont permis d’évaluer la gamme de longueurs d’onde d’émission accessibles. En ajustant les conditions de croissance, l’émission des BQs a été déplacée de l’UVA vers l’UVC, atteignant une émission autour de 270 - 275 nm (pour les applications de purification de l’eau et de l’air) avec des rendements radiatifs élevés. Les mesures de photoluminescence résolue en temps (TRPL), combinées avec les mesures de PL en fonction de la température, nous ont permis de déterminer les efficacités quantiques internes (IQE) des BQs GaN / AlxGa1-xN (0001). Des valeurs d’IQE comprises entre 50 % et 66 % ont été obtenues à basse température, avec la possibilité d’atteindre un rapport d’intensité intégré de PL, entre 300 K et 9 K, allant jusqu’à 75 % pour les BQs GaN et 46 % pour les BQs AlyGa1-yN (contre 0,5 % pour des structures équivalents à base de puits quantiques).Enfin, nous avons montré la possibilité de fabriquer des DELs à base de BQs (Al,Ga)N couvrant une grande gamme de longueurs d’onde allant du bleu-violet jusqu’à l’UVB (de 415 nm à 305 nm). / This PhD deals with the epitaxial growth, structural and optical properties of AlyGa1-yN quantum dots (QDs) grown on AlxGa1-xN (0001) by molecular beam epitaxy (MBE), with the aim to study their potential as a novel route for efficient ultraviolet (UV) emitters.First, we have studied the growth of GaN QDs using either plasma MBE (PAMBE) or ammonia MBE (NH3-MBE) to find the most adapted nitrogen source for the fabrication of UV emitting QDs. It was shown that the growth process is better controlled using PAMBE, leading to the growth of GaN QDs with higher densities, better size uniformity and up to three times higher photoluminescence (PL) intensities. Also, the influence of the epitaxial strain on the QD self-assembling process was studied by fabricating GaN QDs on different AlxGa1-xN surfaces (with 0.5 ≤ x ≤ 0.7). We showed that QDs with higher densities and smaller sizes (heights) are formed by using a larger lattice-mismatch (i.e. a higher xAl composition). However, photoluminescence (PL) measurements indicated a strong redshift in the emission energy as the Al content of the AlxGa1-xN template increases due to the increase of the internal electric field discontinuity from 3 to 5.3 MV/cm.Next, in-depth investigations of the growth conditions and optical properties of Al0.1Ga0.9N QDs / Al0.5Ga0.5N were done presenting the different challenges to be solved to grow efficient QDs. Changing the growth procedure, especially the post-growth annealing step, has shown a modification of the QD shape from elongated QDs, formed with an annealing at 740°C, to symmetric QDs, formed with an annealing at a temperature around or above 800°C. An additional band emission at lower energies was also observed for QDs grown with a lower annealing temperature (740°C). This additional band emission was attributed to the formation of QDs with higher heights and a reduced Al composition less than the nominal one of 10 % (i.e. forming Ga-rich QDs). The influence of the annealing step performed at higher temperature has been shown to strongly decrease the PL emission from this additional QD family. In addition, this annealing step strongly impacted the QD shape and led to an improvement of the QD radiative efficiency by a factor 3. Then, the AlxGa1-xN barrier composition (0.5 ≤ x ≤ 0.7), the AlyGa1-yN QD composition (0.1 ≤ y ≤ 0.4) as well as the deposited amount were varied in order to assess the range of accessible emission energies. Also, the influence of varying the AlxGa1-xN barrier composition on the QD formation was studied. By varying these growth conditions, the QD wavelength emission was shifted from the UVA down to the UVC range, reaching a minimum wavelength emission of 270 - 275 nm (for water and air purification applications) with a high radiative efficiency. Time resolved photoluminescence (TRPL) combined with temperature dependent PL measurements enabled us to determine the internal quantum efficiencies (IQE) of AlyGa1-yN QDs / AlxGa1-xN (0001). IQE values between 50 % and 66 % were found at low temperature, combined with the ability to reach a PL integrated intensity ratio, between 300 K and 9 K, up to 75 % for GaN QDs and 46 % for AlyGa1-yN QDs (versus 0.5 % in a similar quantum well structure emitting in the UVC range).Finally, the demonstration of AlyGa1-yN QD-based light emitting diode prototypes, emitting in the whole UVA range, using GaN and Al0.1Ga0.9N QDs, and in the UVB range down to 305 nm with Al0.2Ga0.8N QDs active regions, was shown.

L’objectif de la thèse concerne le développement de lasers à semi-conducteur à blocage de modes qui présentent un grand intérêt pour les systèmes de télécommunications optiques à très haut débit (WDM, OTDM, radio sur fibre…).Les nanostructures à base de boites quantiques (BQs) possèdent des propriétés remarquables grâce au confinement 0D des porteurs de charge. Leur utilisation dans les lasers à blocage de modes a donné lieu à des avancées importantes en terme de génération d’impulsions très courtes à haute fréquence et avec un très faible niveau de bruit.Durant la thèse, une optimisation de la croissance des structures lasers à BQs InAs sur substrat InP(113)B a été menée afin d’accroître le nombre de plans de BQs tout en assurant une forte densité pour maximiser le gain modal. Le travail a également porté sur l’utilisation de substrats InP(001) désorienté et l’obtention d’empilement de plans de BQs de faible anisotropie. Une optimisation de la technologie des lasers monomode de type « shallow-ridge » a été réalisée sur substrat conventionnel InP (001). Nous avons confirmé l’intérêt des BQs pour améliorer l’efficacité d’injection grâce à une réduction de la diffusion latérale des porteurs. Le blocage de modes a été obtenue sur des lasers à mono-section et double sections à base de BQs InAs élaborés sur InP (001) désorienté et InP(113))B, à des fréquences de répétitions allant de 20 jusqu’à 83 GHz. Les spectres RF présentent des pics de faibles largeurs (jusqu’à 20 kHz) qui indique un faible bruit de phase. Enfin, une étude a été menée sur le comportement en température des lasers à blocage de modes passif à double sections à base de BQs ou de BatQs InAs/InP. / Semiconductor mode-locked lasers (MLLs) are at the centre of interest for a large range of photonic applications (WDM, OTDM, radio over fiber ...). Because of their outstanding performance coming from the 0D carrier confinement, the use of quantum dots (QDs) nanostructures as active material for MLLs has led to the generation of ultra-short and high frequency pulses with low noise. For the present thesis studies were carried out on InAs based QDs laser growth on InP (113)B in order to increase the number of stacked QDs layers while maintaining a high density of QDs to maximize modal gain. Work has also been focused on layers stacking and obtaining real QDs using misoriented (001) InP substrate. Structural qualities have been confirmed using AFM, polarized photoluminescence and broad laser characterization. A shallow ridge waveguide optimization technology has been realized on conventional (001) InP substrate. We have confirmed the improved injection efficiency of QDs due to lower lateral carrier diffusion. Mode-locking was obtained on single and two sections InAs based QDs lasers elaborated on (001) InP misoriented substrate and (113)B InP substrate, from 20 to 83 GHz. The RF linewidth at -3 dB is as low as 20 kHz indicating a ML regime with a low phase noise. Finally, we have studied the temperature effect on the QDs and QDashes InAs/InP multi-section MLLs.