Au sein des Réacteurs à Eau Pressurisée, le flux de neutrons entraîne une modification des propriétés mécaniques des gaines à combustible en alliage de zirconium. Bien que leur comportement macroscopique soit bien connu, les mécanismes microscopiques de la déformation des alliages de zirconium restent à caractériser. Afin de simuler l'irradiation aux neutrons, des irradiations aux particules chargées (ions et électrons) ont été réalisées à 400 et 450°C sur un alliage de zirconium: le Zircaloy-4 RXA. L'analyse expérimentale de la microstructure obtenue après irradiation, effectuée au Microscope Electronique en Transmission (MET), a montré la présence de défauts cristallins: les boucles de dislocation de vecteur de Burgers <a>. Leur évolution au cours de l'irradiation (taille et densité), ainsi que leurs caractéristiques (nature et plan d'habitat) ont été déterminées et discutées sur la base de la diffusion des défauts ponctuels. Les résultats obtenus suggèrent une diffusion des auto-interstitiels très faiblement anisotrope. Des expériences de traction in-situ ont été réalisées au MET, après irradiation aux ions, afin d'activer le glissement des dislocations et d'observer leurs interactions avec ces boucles <a>. Certains cas d'interactions observés expérimentalement ont été modélisés par Dynamique des Dislocations pour une meilleure compréhension des mécanismes. L'effet simultané de la contrainte et de l'irradiation sur les mécanismes de déformation a ensuite été étudié. Des irradiations in-situ aux électrons et aux ions ont été effectuées, sans et avec application d'une contrainte. Des mécanismes de déformation impliquant la montée des dislocations ont ainsi été mis en évidence. Grâce à l'ensemble de cette étude, des modèles basés sur les mécanismes identifiés pourront être, à terme, proposés afin de prédire le comportement des alliages de zirconium en réacteur. / In Pressurized Water Reactors, the neutron flux leads to a change in the mechanical properties of the fuel cladding tubes made of zirconium alloys. Although their macroscopic behavior is well known, the microscopic deformation mechanisms of zirconium alloys still need to be characterized. In order to simulate the neutron irradiation, charged particles irradiations (ion and electron) were carried out at 400°C and 450°C on a zirconium alloy: RXA Zircaloy-4. The experimental analysis of the irradiated microstructure, performed by using a Transmission Electron Microscope (TEM), have shown some crystalline defects: dislocation loops with a <a> Burgers vector. Their evolution (size and density) and their characteristics (nature and habit plane) have been determined and discussed based on the point defects diffusion. The results suggest a weak anisotropy in the self-interstitial diffusion. In-situ tensile tests were performed using a TEM, after ion irradiation, in order to activate the dislocation glide and to observe their interaction with the <a> loops. Some of the experimental cases of interaction have been simulate using Dislocation Dynamics for a better understanding of the mechanisms. The simultaneous effect of the stress and of the irradiation on the deformation mechanisms have been then studied. In-situ electron and ion irradiations were conducted, with and without an applied stress. Deformation mechanisms involving dislocation climb have thus been demonstrated. Through this study, models based on the identified mechanisms may be suggested, in order to predict the behavior of zirconium alloys in the reactor.

Cette étude s’insère dans le cadre d’une modélisation multi-échelles du durcissement et de la fragilisation par irradiation de l’acier de cuve des Réacteurs nucléaires à Eau Pressurisée (REP). Des simulations en Dynamique des Dislocations (DD) ont été menées pour décrire la plasticité du fer pur irradié à l’échelle du grain et fournir aux échelles supérieures des informations quantitatives telles que la force d’épinglage des dislocations par les boucles induites par l’irradiation. Nous avons débuté notre étude par l’analyse des interactions élémentaires entre une dislocation coin et différents types de boucles. Un nouveau modèle de DD a été identifié puis validé, que ce soit d’un point de vue qualitatif (mécanismes d’interaction) ou quantitatif (contrainte critique), en comparant ces résultats à ceux obtenus en Dynamique Moléculaire dans la littérature. L’influence de la taille des boucles et de la vitesse de déformation a été particulièrement étudiée.Des simulations élémentaires impliquant cette fois-ci une dislocation vis et les mêmes défauts d’irradiation ont permis d’étendre le domaine de validité du modèle de DD, en se comparant toujours aux résultats de DM de la littérature. Enfin, un premier jeu de simulations massives entre une dislocation coin et différents types de boucles a permis d’obtenir une première estimation de la valeur de la force d’obstacle pour ce type de défauts, α≈0,26. Cette valeur est en accord avec différents travaux précédents, expérimentaux ou numériques, et permet d’envisager avec confiance de futurs travaux s’appuyant sur ce nouveau modèle de DD. / This study is a contribution to the multi-scale modeling of hardening and embrittlement of the vessel steel in Pressurized Water Reactors (PWR) under irradiation conditions. Dislocation Dynamics simulations (DD) were conducted to describe the plasticity of irradiated iron at grain scale. Quantitative information about the pinning strength of radiation-induced loops was extracted and can be transferred at crystal plasticity scale. Elementary interactions between an edge dislocation and different types of loops were first analyzed. A new model of DD was identified and validated, both qualitatively in terms of interaction mechanisms and quantitatively in terms of critical stress, using Molecular Dynamics results available in the literature. The influence of the size of the loops and of the strain rate was particularly studied. Elementary simulations involving a screw dislocation and the same radiation-induced defects were conducted and carefully compared to available MD results, extending the range of validity of our model. Finally, a set of massive simulations involving an edge dislocation and a large number of loops was performed and allowed a first estimation of the obstacle strength for this type of defects (α≈0.26). This value is in a good agreement with previous experimental and numerical studies, and gives us confidence in future work based on this new DD model.

Afin d'améliorer la compréhension de l'évolution microstructurale des alliages Fe-Cr irradiés, alliages modèles des aciers ferrito-martensitiques (F-M) à haut Cr candidats comme matériaux de structure des réacteurs de génération IV, l'évolution de la microstructure a été étudiée à l'échelle nanométrique en fonction de la teneur en Cr et de la température d'irradiation. Deux séries d'expériences ont été réalisées: ● Des alliages modèles Fe-5%Cr, Fe-9%Cr et Fe-12%Cr irradiés aux neutrons à 300°C (température minimale de service pour les aciers F-M) jusqu'à 0.6dpa ont été analysés par sonde atomique 3D (3DAP). Ces analyses ont montré que les impuretés sont également impliquées dans l'évolution microstructurale de ces alliages sous irradiation. Deux familles indépendantes de clusters ont été observées : des clusters de NiSiPCr observés dans tous les alliages et des clusters riches en Cr correspondant à la phase α ' mais observés uniquement dans les alliages sursaturés en Cr (Fe-9%Cr et Fe-12%Cr). Ce travail a montré que l'apparition des clusters de NiSiPCr est induite par l'irradiation alors que celle des clusters riches en Cr est issue d'un processus accéléré par l'irradiation. Des enrichissements en Si, P et Cr ont été observés sur les lignes de dislocations ainsi que dans des joints de grain de faible et forte désorientation dans tous les alliages. ● Des alliages Fe-9%Cr et Fe-12%Cr ont été irradiés aux ions Fe + de 150 keV à 500°C (température maximale de service pour les aciers F-M). Des expériences de MET in situ entreprises jusqu'à une dose de 1.5 dpa, ont montré que le dommage apparaissait sous la forme de boucles de dislocations distribuées de façon homogène dans les grains. Dans les deux alliages modèles les boucles sont principalement du type <100>. L'analyse par 3DAP des mêmes alliages irradiés dans les mêmes conditions mais sous forme de pointes ne révèle aucune redistribution des espèces chimiques après irradiation.

Sous irradiation, les flux de particules (neutrons, ions, électrons) créent des défauts ponctuels (lacunes et interstitiels) qui génèrent des défauts étendus (boucles de dislocation, cavités) responsables de la fragilisation des matériaux. L'aluminium est un matériau de faible masse et de faible énergie seuil de déplacement (Ed=16-19 eV) ce qui permet de créer les nanodéfauts étendus directement sous irradiation aux électrons dans un microscope électronique à transmission haute résolution (HRMET). Cet instrument permet non seulement de caractériser finement les nanodéfauts mais également d'étudier leur évolution in situ sous irradiation, ceci en fonction de la température, du taux de dommage et d'une pression partielle d'hydrogène. Nous avons constaté un effet important de la pression partielle d'hydrogène sur la cinétique de formation des boucles de dislocation et des cavités. Parallèlement, nous avons mis en place une modélisation multi-échelle des effets de taille finie et de discrétisation du réseau sur la morphologie d'équilibre des cavités à partir de calculs ab initio des énergies de surface et de liaison de petits amas lacunaires et des amas mixtes lacune-hydrogène. La caractérisation expérimentale des morphologies des cavités en fonction de leur taille met en évidence trois formes régulières : une forme de croix bordée par des surfaces {100}, une forme d'octaèdre non tronqué bordée par des surfaces {111} et une forme d'octaèdre tronqué, bordée par les surfaces {111} et {100} ainsi qu'un effet de taille finie entre ces formes prédit par le modèle. De même, la mesure des fluctuations morphologiques d'une cavité au cours de sa croissance ou de sa décroissance en taille révèle le rôle déterminant des nombres magiques fixés par la géométrie et la discrétisation du réseau. A partir du modèle thermodynamique des cavités et d'une caractérisation expérimentale de la densité volumique et de la distribution en taille des nanodéfauts, nous proposons un modèle de germination des cavités sous irradiation. Nous en déduisons une taille du germe critique et un taux de germination des cavités en fonction de la température et du taux de dommage, qui sont comparés aux valeurs expérimentales correspondantes extraites des observations in situ. Enfin, nous discutons de l'effet de l'hydrogène sur la stabilité des amas mixtes lacune-hydrogène et sur la cinétique de germination des cavités. / Under irradiation, flows of particles (neutrons, ions, electrons) induce ponctual defects (vacancies and interstitials) which generate extended defects (dislocation loops, cavities) that are responsible for materials weakening. Aluminum is a low mass material with a low displacement energy (Ed=16-19 eV) which allows the creation of extended defects directly under electron irradiation in a high resolution transmission electron microscope (HRTEM). This instrument allows not only a fine characterization of nanodefects but also to study their evolution in situ under irradiation, depending on temperature, damage rate and a partial pressure of hydrogen. We noticed an important effect of the hydrogen partial pressure on the kinetic of formation of the cavities and dislocation loops. Simultaneously, we developped a multiscale modelisation of finite size effets and structure discretisation on equilibrium shapes of cavities based on binding and surface energies determined by ab initio calculation of small vacancy clusters and mixted hydrogen vacancy clusters. Experimental characterization of cavity shapes according to the cavity radius reveals three regular shapes : a cross shape bounded by {100} surfaces, an octahedral non-truncated shape bounded by {111} surfaces and an octahedral truncated shape, bounded by {100} and {111} surfaces as well as the determination of a finite size effect predicted by the model. Also, measurements of cavity shape dispersion during its growth and decrease showed a dominant effet of magic numbers, fixed by geometry and frustration of the structure. Based on a thermodynamic model and a fine experimental characterization of volumic density, we propose a nucleation model of cavities under irradiation. We deduce from this model a critical cluster size and a rate of cavity nucleation depending of temperature and damage, which are compared to the corresponding experimental values extracted from in situ observations. Finally, we discuss the effect of hydrogen on the stability of vacancy-hydrogen clusters and on the kinteic of cavity nucleation.