La structuration laser femtoseconde de verres d’oxydes est aujourd’hui un domaine de recherche en pleine expansion. L’interaction laser-matière est de plus en plus utilisée pour sa facilité de mise en œuvre et les nombreuses applications qui découlent de la fabrication des composants photoniques, déjà utilisés dans l’industrie des hautes technologies. En effet, un faisceau d’impulsions ultracourtes focalisé dans un matériau transparent atteint une intensité suffisante pour modifier la matière en trois dimensions sur des échelles micro et nanométriques. Cependant, l’interaction laser-matière à ces régimes d’intensité n’est pas encore complètement maîtrisée, et les matériaux employés ne sont pas entièrement adaptés aux nouvelles applications photoniques. Par ce travail de thèse, nous nous efforçons donc d’apporter des réponses à ces interrogations. Le mémoire est articulé autour de deux grands volets. Le premier aborde la question de l’interaction de surface de verres avec de telles impulsions lumineuses qui mènent à l’auto-organisation périodique de la matière structurée. L’influence du dopage en ions photosensibles et des paramètres d’irradiation est étudiée afin d’appuyer et de conforter le modèle d’incubation pour la formation de nanoréseaux de surface. À travers une approche innovante, nous avons réussi à apporter un contrôle de ces structures nanométriques périodiques pour de futures applications. Le second volet traite de cristallisation localisée en volume induite en grande partie par l’interaction laser-matière. Plusieurs matrices vitreuses, avec différents dopages en sel d’argent, ont été étudiées pour comprendre les mécanismes de précipitation de nanoparticules d’argent. Ce travail démontre le lien entre la physicochimie de la matrice vitreuse et le caractère hors équilibre thermodynamique de l’interaction qui influence les conditions de nucléation et de croissance de ces nano-objets. Tous ces résultats sont confrontés à des modélisations de la réponse optique du plasmon de surface des nanoparticules métalliques. Les nombreuses perspectives de ce travail ouvrent sur de nouvelles approches quant à la caractérisation, aux applications et à la compréhension de l’interaction laser femtoseconde pour l’inscription directe de briques photoniques dans des matrices vitreuses. / Three-dimensional femtosecond laser structuring of oxide glasses is a growing research and development area. It is also increasingly used in the high-tech industry thanks to its simple implementation and numerous possible applications emerging from the photonic components manufacturing. Indeed, an ultra-short focused beam in a transparent material reaches a sufficient intensity to 3D modify the material on micrometer or nanometer scale. However, the laser matter interaction regimes at such high intensity are not completely understood, and the materials already used are not perfectly adapted for new photonic applications. This research aims to provide answers to those open questions. This thesis is divided into two main parts. The first one addresses the issue of the glass surface interaction with ultrashort pulses which leads to self-organized periodic structures. The influence of photosensitive doping ions and irradiation parameters are studied to support and strengthen the incubation model for nanograting surface formation. This study allows the control of these periodic nanoscale structures for further applications. The second part deals with localized volume crystallization induced by laser material interaction. Several glassy matrices with various silver oxide doping have been synthesized to understand the mechanisms of silver nanoparticle precipitation. This work demonstrates the link between the physical chemistry of the glass and the non-equilibrium thermodynamic state during laser interaction to influence nucleation and growth conditions of these nano-objects. The results are compared to models that describe the optical response of plasmonic behavior. Finally, this research opens on new approaches and many prospects for applications and understandings of femtosecond direct laser writing of novel photonic bricks.

Le développement au cours des dernières décennies de lasers à fibre à verrouillage de modes permet aujourd’hui d’avoir accès à des sources fiables d’impulsions femtosecondes qui sont utilisées autant dans les laboratoires de recherche que pour des applications commerciales. Grâce à leur large bande passante ainsi qu’à leur excellente dissipation de chaleur, les fibres dopées avec des ions de terres rares ont permis l’amplification et la génération d’impulsions brèves de haute énergie avec une forte cadence. Cependant, les effets non linéaires causés par la faible taille du faisceau dans la fibre ainsi que la saturation de l’inversion de population du milieu compliquent l’utilisation d’amplificateurs fibrés pour l’obtention d’impulsions brèves dont l’énergie dépasse le millijoule. Diverses stratégies comme l’étirement des impulsions à des durées de l’ordre de la nanoseconde, l’utilisation de fibres à cristaux photoniques ayant un coeur plus large et l’amplification en parallèle ont permis de contourner ces limitations pour obtenir des impulsions de quelques millijoules ayant une durée inférieure à la picoseconde. Ce mémoire de maîtrise présente une nouvelle approche pour l’amplification d’impulsions brèves utilisant la diffusion Raman des verres de silice comme milieu de gain. Il est connu que cet effet non linéaire permet l’amplification avec une large bande passante et ce dernier est d’ailleurs couramment utilisé aujourd’hui dans les réseaux de télécommunications par fibre optique. Puisque l’adaptation des schémas d’amplification Raman existants aux impulsions brèves de haute énergie n’est pas directe, on propose plutôt un schéma consistant à transférer l’énergie d’une impulsion pompe quasi monochromatique à une impulsion signal brève étirée avec une dérive en fréquence. Afin d’évaluer le potentiel du gain Raman pour l’amplification d’impulsions brèves, ce mémoire présente un modèle analytique permettant de prédire les caractéristiques de l’impulsion amplifiée selon celles de la pompe et le milieu dans lequel elles se propagent. On trouve alors que la bande passante élevée du gain Raman des verres de silice ainsi que sa saturation inhomogène permettent l’amplification d’impulsions signal à une énergie comparable à celle de la pompe tout en conservant une largeur spectrale élevée supportant la compression à des durées très brèves. Quelques variantes du schéma d’amplification sont proposées, et leur potentiel est évalué par l’utilisation du modèle analytique ou de simulations numériques. On prédit analytiquement et numériquement l’amplification Raman d’impulsions à des énergies de quelques millijoules, dont la durée est inférieure à 150 fs et dont la puissance crête avoisine 20 GW. / The development in the last decades of mode-locked fiber lasers resulted in the availability of reliable sources of femtosecond pulses that are both used for fundamental research and commercial applications. The wide gain bandwidth and excellent heat dissipation of rareearth-doped optical fibers have made possible the amplification and generation of high-energy ultrashort pulses with high repetition rates. However, phenomena such as nonlinear effects due to the small size of the beam and saturation of the population inversion in the gain medium tend to complicate their use for the amplification of pulses to energies exceeding the millijoule. Several strategies such as stretching the pulses to durations over the nanosecond, using photonic crystal fibers that have a wider core and parallelization have been used to circumvent these limitations, leading to pulses of a few millijoules with durations lower than a picosecond. This master’s thesis presents a novel approach for amplification of ultrashort pulses using stimulated Raman scattering in silica fibers as a gain mechanism. It is well known that this nonlinear effect allows the amplification with a wide bandwidth, such that it is nowadays commonly used in optical-fiber telecommunication networks. Because the adaptation of existing Raman amplification schemes to high-energy ultrashort pulses is not straightforward, we propose instead to transfer energy from a quasi-monochromatic pump pulse to a copropagating ultrashort signal pulse, stretched to comparable durations with a frequency chirp. In order to evaluate the potential of the Raman gain for the amplification of ultrashort pulses, this thesis presents an analytical model allowing the prediction of the amplified pulse’s features, depending upon those of the pump and upon the medium in which they are propagated. We thus find that the wide bandwidth of the Raman gain in silica glass, in addition to its inhomogeneous saturation, allows the amplification of signal pulses to energies of the same magnitude than that of the pump, while keeping their spectrum wide enough to support their compression to ultrashort durations. A few variants of the amplification scheme are presented, and their potential is evaluated using the analytical model or numerical simulations. We predict analytically and numerically the Raman amplification of pulses to energies of a few millijoules, whose durations are lower than 150 fs and having peak powers close to 20 GW.

La génération de supercontinuum est un élargissement spectral extrême survenant dans un matériau dispersif et non linéaire comme la fibre optique. Ce phénomène est mis à profit dans plusieurs domaines comme la spectroscopie, la métrologie et la sécurité. Plusieurs de ces applications nécessitent de la lumière dans la fenêtre de transmission atmosphérique entre 3 et 5 μm. Par contre, les matériaux les plus utilisés actuellement pour la génération de supercontinuum, comme la silice et le ZBLAN, sont opaques dans cette plage spectrale, ce qui justifie l’utilisation de nouveaux matériaux ayant une transparence accrue à ces longueurs d’onde. Nous proposons donc l’utilisation de fibres de fluoroindate et de trisulfure d’arsenic pour pallier cette limitation. Les fibres fabriquées de ces matériaux possèdent des pertes intrinsèques assez faibles pour la génération de supercontinuum dans cette plage spectrale. Dans ce travail, nous avons démontré un supercontinuum très large dans la fibre de fluoroindate en la pompant avec des impulsions femtosecondes à 2,5 μm en régime de dispersion anomale. Les résultats n’ont pas été aussi prometteurs pour la fibre de chalcogénure étant donnée la dispersion fortement normale à cette longueur d’onde et son seuil de dommage très faible. / Supercontinuum generation is an extreme spectral broadening that takes place in a dispersive and nonlinear medium like an optical fiber. It has found applications in various fields such as spectroscopy, metrology and defense and security. Some of them require light with a broad spectrum covering the atmospheric transmission window between 3 and 5 μm. However, currently used fibers like silica and ZBLAN have limited transmission in this range, thus justifying the use of new materials. We propose the use of fluoroindate and arsenic trisulfide fibers to serve this purpose. Both of these materials have been drawn in fibers with very low transmission losses over this spectral range. In this work, we used femtosecond pulses to generate supercontinuum in fluoroindate and arsenic trisulfide fibers. We demontrated a very broad supercontinuum in the fluoroindate fiber using femtosecond pulses in the anomalous dispersion regime of the fiber at 2.5 μm. The results were not that promising in chalcogenide fibers because of large normal dispersion at the wavelength used and low damage threshold.

Générer des impulsions laser attosecondes requiert l’utilisation d’impulsions laser femtosecondes focalisées dans un gaz qui produit, par rediffusion, les harmoniques du rayonnement incident. Ce processus donne naissance au spectre XUV qui composera les impulsions désirées. Leur génération est optimisée par le contrôle des paramètres qui caractérisent l’impulsion femtoseconde : puissance, durée de l’impulsion, spectre fréquentiel et phase absolue. Tous ces paramètres, sauf la phase absolue, se mesurent avec des équipements facilement disponibles. Pour mesurer la phase absolue, nous construisons un Stéréo-ATI selon le concept proposé et démontré par une équipe de recherche en 2003. Plusieurs propriétés de l’ionisation induite par impulsions femtosecondes, dont les spectres photoélectroniques, sont montrées pour expliquer le fonctionnement de l’appareil. Des simulations de spectres de temps de vol et des explications plus techniques sont utilisées pour définir les propriétés de la machine et les appareils utilisés pour monter une expérience complète de détection de phase absolue. / Attosecond laser pulse generation requires the use of femtosecond laser pulses focused in a gas which produces, by rescattering, harmonics of the incident beam. This process gives birth to the XUV spectra composing the desired pulses. Their generation is optimised by controlling the characteristic parameters of the femtosecond pulses: power, pulse duration, frequency spectra and absolute phase. All these parameters, excluding the absolute phase, can be measured with some easily available equipment. To measure the absolute phase, we build a Stereo-ATI from the concept proposed and demonstarted by a research team in 2003. Many properties of the femtosecond induced ionization, among which photoelectronic spectra, are shown to explain how the apparatus works. Simulations of time of flight spectra and some more technical explanations are used to define the apparatus properties and the equipment used to mount a complete absolute phase detection experiment.

Tableau d’honneur de la Faculté des études supérieures et postdoctorales, 2015-2016 / Lorsque fortement focalisées, les impulsions laser de haute puissance génèrent des champs électromagnétiques d’amplitude gigantesque. Ces derniers peuvent être mis à profit pour accélérer des électrons à une grande énergie sur une très courte distance. Les progrès récents dans le domaine des lasers de haute puissance laissent ainsi entrevoir des perspectives excitantes dans le développement d’une nouvelle génération d’accélérateurs laser qui seraient beaucoup plus compacts et moins dispendieux que les accélérateurs d’électrons conventionnels. Parmi les différents schémas d’accélération laser proposés, l’utilisation d’impulsions laser de polarisation radiale s’avère prometteuse. Cette méthode tire profit de la composante longitudinale du champ électrique au centre d’un faisceau laser de type TM01 afin d’accélérer des électrons le long de l’axe optique. L’objectif spécifique du projet de doctorat présenté dans cette thèse est d’étudier l’accélération d’électrons par impulsions TM01 dans le régime des impulsions ultrabrèves et fortement focalisées. Dans ces conditions extrêmes, les impulsions laser doivent impérativement être modélisées à l’aide de solutions exactes aux équations de Maxwell. Nous présentons d’abord une technique permettant d’obtenir une solution exacte sous forme fermée aux équations de Maxwell pour décrire le champ électromagnétique de l’impulsion TM01. Cette solution exacte nous permet de modéliser rigoureusement la dynamique en régime d’impulsions ultrabrèves et fortement focalisées et d’en faire ressortir les caractéristiques intéressantes. Il est également mis en évidence qu’une solution exacte pour le champ électromagnétique n’est pas seulement utile en régime non paraxial, mais qu’elle est également nécessaire pour modéliser correctement la dynamique dans des conditions de faible focalisation. Une partie de cette thèse s’intéresse finalement à une application intéressante de l’accélération par impulsions TM01 ultrabrèves et fortement focalisées, soit la production d’impulsions ultrabrèves d’électrons sous-relativistes. À l’aide de simulations particle-in-cell, nous démontrons la possibilité d’accélérer des impulsions d’électrons d’une durée de l’ordre de la femtoseconde à quelques centaines de keV d’énergie lorsqu’une impulsion TM01 de quelques centaines de gigawatts est focalisée dans un gaz de faible densité. Étant situées dans la fenêtre énergétique adéquate, ces impulsions d’électrons pourraient permettre d’améliorer significativement la résolution temporelle dans les expériences d’imagerie atomique et moléculaire par diffraction électronique ultrarapide. / When focused on a tiny spot, high-power laser pulses generate gigantic electromagnetic fields. Under these strong field conditions, charged particles can be accelerated up to high energies over short distances. Recent advances in high-power laser technology hint at exciting new possibilities in the development of a new generation of laser-driven electron accelerators that are expected to offer a robust, compact, and low-cost alternative to conventional linear accelerators. Among the many proposed laser-driven acceleration schemes, the use of radially polarized laser pulses is very promising. In this method, the electrons are accelerated along the optical axis by the strong longitudinal electric field component at the center of a TM01 beam. The main objective of this thesis is to investigate electron acceleration driven by TM01 pulses under ultrashort pulse and strong focusing conditions. In this nonparaxial and ultrashort pulse regime, the laser pulses must be rigorously modeled as exact solutions to Maxwell’s equations. We first present the tools that are used to obtain an exact closed-form solution to Maxwell’s equations for a TM01 pulse. This exact solution allows us to accurately model the acceleration process and to highlight several interesting properties of the dynamics in the nonparaxial and ultrashort pulse regime. It is also shown that an exact solution is not only useful to investigate electron acceleration under nonparaxial conditions, but also necessary to correctly describe the dynamics in the weak focusing limit. A part of this thesis is also concerned with an interesting property of the acceleration driven by ultrashort and tightly focused TM01 pulses, namely the generation of ultrashort bunches of subrelativistic electrons. Using particle-in-cell simulations, we demonstrate the possibility of generating one-femtosecond electron pulses at few-hundred-keV energies when a few-hundred-GW TM01 pulse is tightly focused in a low-density gas. Since they are located in the appropriate energy window, these electron pulses could potentially lead to a significant improvement in the time resolution of atomic and molecular imaging experiments based on ultrafast electron diffraction.

La génération de supercontinuum consiste en un élargissement spectral extrême d'une source laser généralement pulsée par l'intermédiaire des effets non-linéaires. Une fibre optique est le plus souvent utilisée vu l'excellent confinement qu'offre ce type de milieu. La génération de supercontinuum trouve des applications dans de nombreux domaines que ce soit en spectroscopie, en métrologie, ou même en médecine. Depuis plusieurs années de nombreuses recherches ont été conduites visant à repousser les limites de l'élargissement. Pour pallier à la limite fondamentale que représente les pertes matérielles dans l'infrarouge de la silice, plusieurs se sont tournés vers des verres plus exotiques tels que les verres fluorés [?, ?, ?]; et les verres de chalcogénure [?, ?, ?]. Le but principal de ce mémoire est d'étudier en profondeur la génération de supercontinuum dans l'infrarouge à partir d'impulsions nanosecondes dans des fibres de verre fluoré. Ce mémoire présente premièrement les concepts théoriques derrière les effets non-linéaires menant à la génération de supercontinuum. Ensuite, on y décrit les méthodes utilisées pour caractériser et les propriétés importantes des fibres optiques utilisées. Finalement, les différents supercontinua générés sont présentés et les mécanismes menant à l'élargissement spectral sont analysés.

L’intensité d’une impulsion laser femtoseconde est telle qu’il devient possible d’accéder à un régime d’interaction laser-matière hautement non-linéaire. La focalisation d’un faisceau d’impulsions femtosecondes dans un matériau transparent permet de déposer l’énergie précisément dans la zone focale. Un changement de l’indice de réfraction survient et la translation de l’échantillon permet l’inscription de structures photo-induites en trois dimensions. Ce principe peut s’appliquer à une large gamme de matériaux à la seule condition que ceux-ci soient transparents à longueur d’onde de la source laser utilisée. Ces caractéristiques confèrent au procédé dit d’inscription directe à l’aide d’impulsions femtosecondes un énorme potentiel quant au développement de composants photoniques à trois dimensions. Le développement de cet outil passe par une optimisation du procédé, ce qui sous-entend une meilleure compréhension de la réponse des matériaux aux impulsions femtosecondes. Le projet de doctorat décrit dans cette thèse porte sur l’étude des changements photo-induits et leurs applications à l’inscription de composants photoniques dans différents types de verres. Dans un premier temps, nous présentons l’auto-arrangement quasi-périodique des filaments multiples dans la silice fondue par l’entremise de l’auto-focalisation d’un faisceau doté d’un profil d’intensité fortement elliptique. Nous discutons ensuite du rehaussement de la périodicité du positionnement des filaments en insérant un masque de phase dans le trajet du faisceau. En second lieu, nous investiguons en détail l’interaction des impulsions femtosecondes avec des verres fluorés dans les régimes d’inscription mono-impulsionnel aussi bien que thermique. Ensuite, nous effectuons une étude détaillée de la photosensibilité d’un verre de chalcogénure composé de germanium et de soufre. Dans les deux cas, nous montrons que la morphologie et le signe du changement d’indice photo-induit peuvent être modifiés en variant les conditions d’exposition et ainsi permettre l’inscription directe de guides d’onde à faibles pertes. En outre, nous montrons que la réponse du Ge-S dépend de la proportion de soufre qui entre dans la composition du verre. Au final, cette thèse apporte une contribution originale au développement de la méthode d’inscription directe de composants photoniques et démontre la flexibilité de la technique en ce qui a trait à la modification de l’indice de réfraction des verres spéciaux utilisés en optique-photonique. / The intensity of a femtosecond laser pulse is strong enough to free valence electrons from the local potential of their parent atom. Therefore, the laser-matter interaction is highly non-linear which has a significant impact on the energy transfer between pulses and the material. Focusing a femtosecond pulses laser beam results in the precise deposition of energy at the focus through nonlinear absorption mechanisms. This leads to a localised refractive index change and translation of the glass sample through the focussed laser beam allows the inscription of three-dimensional photo-induced structures. The method can be applied to every material on the sole condition of transparency at the wavelength of the laser source. Those characteristics demonstrate the enormous potential of the direct writing method for the fabrication of integrated photonics devices. Further development of this powerful tool necessitates improvements of the inscription process and a better understanding of the response of optical materials to femtosecond pulses. The research project described in this thesis refers to the study of the photo-induced changes and their application to the inscription of photonic components in different types of glass. First, we demonstrated the quasi-periodic self-arrangement of multiple filaments in fused silica through self-focussing of a highly elliptical beam. We enhanced the periodicity of the multiple filaments distribution by inserting a binary phase mask in the beam path. Next, the interaction between femtosecond pulses and fluoride glasses in both repetitive and thermal inscription regime was investigated in details. An exhaustive study of the photosensitivity of Ge-S binary glass followed. In both materials we showed that the morphology and the sign of the refractive index change can be modified through precise adjustment of the exposure conditions, allowing for the direct inscription of low loss optical waveguides. Also, we showed that the response of Ge-S glass is linked with the amount of sulfur present in the glass composition. Ultimately, this thesis conveys an original contribution to the development of the direct inscription method and demonstrates the flexibility of the technique concerning the refractive index modifications of special optical glasses used in the field of optic-photonic.

Les structures périodiques induites par laser sont étudiées depuis plusieurs années et sont présentes sur des matériaux très variés : métaux, verres, céramiques, matériaux cristallins, semi-conducteurs. Elles sont un phénomène générique mais elles ont leurs particularités pour chaque type de matériau. La plupart des modèles développés n’expliquent qu’une partie des résultats et ne s’étendent pas à tous les types de matériaux. Les modèles se basent généralement sur l’hypothèse d’une interférence du laser avec une onde créée subséquemment; elle peut être d’origine plasmonique si le matériau le permet. Ce mémoire a pour but de présenter les résultats de l’interaction d’un laser femtoseconde avec des verres de chalcogénure, en fonction des différents paramètres du laser. / Laser induced periodic surfaces structures have been the subject of studies for many years and are present on very different materials: metals, glasses, ceramics, crystalline materials, semiconductors. They are a generic phenomenon but each material has its distinctive features. The majority of the models developed only explain part of the results and do not extend over to all types of materials. They are generally based on the hypothesis of interference from the laser with a wave created subsequently; they can be of plasmonic nature if the material allows it. The purpose of this report is to present the results of femtosecond laser interaction with chalcogenide glasses, as a function of the various laser parameters.


Tableau d'honneur de la Faculté des études supérieures et postdoctorales, 2006-2007 / Les résultats présentés dans cette thèse portent sur la caractérisation de la distribution transversale d'intensité des faisceaux laser, de la distribution temporelle des impulsions laser femtoseconde et du couplage linéaire existant entre ces propriétés pour des impulsions laser suffisamment brèves. En premier lieu, nous avons développé une méthode de décomposition des faisceaux laser continus ayant une symétrie cylindrique en ondes constituantes possédant une symétrie cartésienne. Cette approche a permis d'établir une méthode de caractérisation des faisceaux à symétrie cylindrique qui utilise uniquement des paramètres quadratiques moyens (rms) unidimensionnels cartésiens. En plus du facteur de propagation M2c des ondes constituantes, un nouveau paramètre invariant en propagation libre, le facteur de qualité Q, a été défini. Ce dernier permet de quantifier le caractère non-diffractant d'un faisceau laser à l'intérieur de sa zone d'interférence géométrique. Cette approche a permis de mettre en évidence un lien asymptotique entre les faisceaux Laguerre-Gauss et les faisceaux Hermite-Gauss. Cette approche permet aussi de décrire quantitativement le caractère non-diffractant des faisceaux similaires aux faisceaux Bessel. En second lieu, nous avons considéré la caractérisation paramétrique d'impulsions laser brèves en utilisant un facteur de propagation noté P2. Ce facteur a été défini en utilisant l'analogie entre la propagation paraxiale de faisceaux laser et la propagation d'impulsions brèves dans un milieu dispersif. Ce facteur représente le produit entre la durée et la largeur du spectre optique des impulsions exprimées en terme de paramètres quadratiques moyens. Ces derniers peuvent être mesurés sans recourir à une méthode de caractérisation complète du profil de phase des impulsions ou à des hypothèses ad hoc. Les impulsions femtoseconde d'un laser à saphir dopé au titane ont été utilisées pour déterminer une méthode de mesure fiable du facteur P à partir d'un spectromètre à réseau et d'un autocorrélateur par absorption à deux photons. En dernier lieu, nous avons utilisé le profil radial résolu en fréquence dans le but d'étudier le couplage entre la diffraction et la forme temporelle pour des impulsions laser suffisamment brèves. Ce couplage de nature linéaire a été étudié dans le cas particulier des paquets d'ondes non-diffractants coniques, c'est-à-dire des faisceaux Bessel poly-chromatiques produits avec des impulsions femtoseconde. Une représentation spatiale-spectrale a permis de mettre en évidence l'origine du remodelage spectral qui modifie la forme temporelle hors axe des impulsions

Titre de l'écran-titre (visionné le 3 octobre 2023) / Cette thèse traite de l'amplification d'un laser à une longueur d'onde de 10 µm par pompage optique à 2 µm en utilisant le CO₂ comme milieu actif. L'objectif est de réaliser une preuve de concept sur ce procédé physique afin d'amplifier ultérieurement des impulsions femtosecondes. Ces impulsions seront utilisées pour effectuer des ionisations dans le domaine de la physique atomique et des champs laser intenses. Ce travail comporte deux axes principaux : la génération d'une fréquence de pompe absorbée par le milieu actif et l'amplification d'une impulsion milliseconde à 10,6 µm. Dans le premier axe (Chapitre 2), nous comparons deux types de lasers non-linéaires permettant de générer une longueur d'onde de pompe à 2 µm utilisée pour l'amplification : un oscillateur paramétriques optiques (OPO) simple et très énergétique et un système composé d'un OPO puis d'amplificateur paramétrique optique (OPA) aussi appelé MOPA ("Master Oscillator/ Parametric Amplifier"). Nous visons à créer un système capable de supporter des impulsions très énergétique (une haute fluence) ; ainsi (dans le Chapitre 3) nous étudions comment augmenter le seuil de résistance aux dommages de traitements antireflets et des miroirs. Dans le second axe, nous analysons théoriquement l'amplification d'une impulsion de 10,6 µm pompée optiquement dans un milieu actif de CO₂ à l'aide des équations d'évolution (Chapitre 4). Ce modèle nous permet de comprendre l'impact des différents paramètres physiques (pression, température, longueur du milieu actif, etc) sur l'amplification. Nous réalisons ensuite l'amplification expérimentalement (Chapitre 5) en faisant la preuve de concept avec un laser milliseconde de 10,6 µm. Nous mettons en évidence la présence de gain à 10,6 µm et discutons des résultats inattendus obtenus. / The objective of this thesis is to amplify laser pulses with a wavelength of 10 µm using optical pumping at 2 µm and CO₂ as an active medium. The aim is to establish a proof of concept for the physical process that will enable the amplification of femtosecond pulses in the future. These pulses will be used for ionization in atomic physics and intense laser fields. This work is composed of two main parts: the generation of a pump frequency which will be absorbed by the active medium and the amplification of a 10.6 µm laser millisecond pulse. In the first part (Chapter 2), we compare two nonlinear lasers capable of generating a 2 µm pump wavelength which will be used for the amplification process: a simple, highly energetic optical parametric oscillator (OPO) and a system composed of an OPO and optical parametric amplifier (OPA), also referred to as MOPA (for Master Oscillator/ Parametric Amplifier). We seek a scalable system that can support high energetic pulses (high fluence); this is why (in Chapter 3) we investigate methods to enhance the laser-induced damage threshold (LIDT) of our anti-reflection coatings and mirrors. In the second part, we studied theoretically the amplification of a 10.6 µm pulse optically pump in a CO₂ active medium using the rate equations (Chapter 4). This model helped us to understand the effects of different physical parameters (pressure, temperature, active medium length, etc) on the amplification process. We subsequently amplify a millisecond laser pulse at 10.6 µm as the proof of concept and, demonstrating that some gain was achieved. Finally, we explore the unexpected results that were obtained (Chapter 5).