Dans ce mémoire sont présentées plusieurs méthodes de refroidissement d'atomes de césium confinés dans un piège optique à faible taux de diffusion, le piège dipolaire croisé. Le piège est constitué de deux faisceaux focalisés croisés issus d'un laser Nd:YAG. Les atomes, dans l'un des sous-niveaux hyperfins de l'état fondamental, restent confinés au croisement des foyers pendant une à deux secondes. Les densités accessibles sont élevées 10^12 atomes/cm3 environ). Pour manipuler ces atomes, on utilise la transition Raman stimulée à deux photons entre les états hyperfins. Une nouvelle forme d'impulsion très efficace reposant sur un transfert adiabatique entre ces niveaux a été mise au point au cours de ce travail. Cette impulsion est utilisée dans toutes les expériences de refroidissement décrites dans cette thèse.<br /><br />Dans une première série d'expériences, on superpose au piège un réseau interférentiel unidimensionnel de pas comparable à la longueur d'onde optique. On peut résoudre la structure vibrationnelle induite avec les transitions Raman. Les atomes sont refroidis dans ce réseau par la méthode du refroidissement par bandes latérales initialement développée pour les ions et appliquée pour la première fois ici aux atomes neutres. On prépare ainsi un échantillon d'atomes froids avec 90% des atomes dans le niveau fondamental du réseau.<br /><br />Cette thèse présente également les résultats obtenus sur les atomes piégés par refroidissement Raman. Cette technique, très efficace à une dimension sur les atomes libres, est étendue à trois dimensions sur des atomes piégés, polarisés ou non. On a développé ici une méthode permettant simultanément de polariser et de refroidir les atomes en utilisant la transition Raman. On obtient des températures de l'ordre de 2 µK avec des densités atomiques de l'ordre de 10^12 atomes/cm3, ce qui représente un gain de trois à quatre ordres de grandeur par rapport à un piège magnéto-optique. On montre que la limite atteinte est due à la réabsorption par les atomes refroidis de photons résonnants issus du repompage. En réduisant volontairement la densité atomique, on limite la réabsorption, ce qui permet d'atteindre des températures encore plus basses (680 nK).

Les températures que l'on peut atteindre par refroidissement laser sub-recul d'atomes libres ne sont limitées que par le temps d'interaction. Cette thèse présente dans sa première partie une théorie du refroidissement sub-recul qui utilise les vols de Lévy, qui est confirmée par simulations Monte-Carlo et appliquée à la méthode du refroidissement Raman. Ce travail montre l'importance de la forme des impulsions Raman et donne la première expression quantitative de la température la plus basse que l'on peut atteindre avec une bonne efficacité dans un temps donné. En particulier, de simples impulsions carrées sont plus efficaces pour le refroidissement unidimensionnel que les impulsions Blackman utilisées auparavant. De plus, nous montrons comment la théorie et les simulations permettent de déterminer les valeurs optimales des paramètres tels que durée et désaccord des impulsions.<br /><br />Ces résultats nouveaux sont appliqués dans une expérience de refroidissement Raman unidimensionnel utilisant des atomes de césium. Le dispositif, qui utilise uniquement des diodes laser, comprend un piège magnéto-optique en cellule et deux lasers verrouillés en phase avec une différence de fréquence de 9.19 GHz pour exciter la transition Raman. En utilisant des impulsions carrées, on obtient une température unidimensionnelle de 2.8 nK avec une hauteur du pic à vitesse nulle qui est 10 fois celle de la distribution initiale. Nous avons atteint des températures encore plus basses, jusqu'à 0.8 nK, avec un gain légèrement inférieur. Ces résultats représentent à notre connaissance les plus basses températures atteintes par refroidissement laser. A ces températures, la fonction d'onde atomique est délocalisée sur plus de 10 longueurs d'onde optiques.<br /><br />Les applications d'un tel ensemble atomique ultrafroid vont de l'observation d'oscillations de Bloch d'atomes dans un potentiel périodique lumineux jusqu'à l'amélioration des horloges atomiques. Le refroidissement sub-recul d'atomes piégés dans un potentiel lumineux constitue une voie prometteuse pour la production d'un gaz quantique dégénéré avec des techniques purement optiques.

La définition de la seconde est basée sur l'atome de césium. A ce jour, les meilleures horloges sont des fontaines à atomes froids de césium. Elles réalisent la seconde avec une exactitude de 10^{-15}. Leur stabilité, limitée de manière ultime par le bruit de projection quantique, vaut typiquement 6 x 10^{-14}\tau^{-1/2} pour 4 x 10^5 atomes détectés, et atteint 6 x 10^{-16} en 3 heures d'intégration. Dans ces conditions, les interactions entre atomes froids déplacent la fréquence de l'horloge d'environ 3 x 10^{-14}. Ce déplacement est techniquement difficile à corriger au niveau de quelques 10^{-16}. Ce travail de thèse montre que l'utilisation du ^{87}Rb est une alternative intéressante au Cs, puisque son déplacement collisionnel est près de 100 fois plus petit. Dans un premier temps, nous caractérisons les performances de la fontaine à ^{87}Rb construite pendant ce travail de thèse. Puis, nous modélisons les effets dépendant du nombre d'atomes dans les fontaines : le déplacement collisionnel et l'entraînement de fréquence par la cavité micro-onde. Ces deux effets sont<br />mesurés simultanément par une méthode différentielle. La modélisation de l'évolution du nuage atomique dans la fontaine permet de confronter nos mesures avec les prédictions théoriques sur les longueurs de diffusion en onde "s". Par ailleurs, la comparaison des fréquences hyperfines du Rb et du Cs dans des fontaines indépendantes nous a permis de réaliser un test de la dérive de la constante de structure fine \alpha au niveau de <br />7 x 10^{-15}.an^{-1}. Afin d'améliorer ce test, nous avons construit une fontaine pouvant fonctionner simultanément au Rb et au Cs. Les améliorations techniques apportées sur cette<br />horloge, conjointement à une nouvelle procédure de mesure du déplacement collisionnel du Cs, devraient permettre d'explorer la gamme d'exactitude des 10^{-16} pour ces deux alcalins.

Les propriétés optiques non linéaires du second ordre ont été étudiées dans des matériaux vitreux à base de chalcogénures, dans le but de développer de nouveaux matériaux pour l'intégration dans des systèmes optiques. Un phénomène de génération de second harmonique a été observé dans des verres des systèmes Ge-In-S-CsI et Ge-(Ga,Sb)-S après un traitement de polarisation thermique. La rupture de l'anisotropie des verres, conduisant à une susceptibilité non linéaire d'ordre deux supérieure à 8 pm/V, a été mise en évidence à l'aide de la technique des franges de Maker.<br />Parallèlement, de nouveaux matériaux infrarouges ont été développés. Des vitrocéramiques transparentes dans le domaine infrarouge ont été synthétisées. Elles présentent une non linéarité d'ordre deux permanente, induite par la présence de micro-particules non-centrosymétriques dispersées aléatoirement dans la matrice vitreuse.

Ce travail de thèse s'inscrit dans un effort de recherche entrepris depuis 1996 pour atteindre la condensation de Bose-Einstein (CBE) de l'atome de césium. Les expériences réalisées en 1996 en piège magnétique échouèrent à cause du taux de collisions inélastiques anormalement élevé pour cet atome. La solution consiste à piéger les atomes dans leur état fondamental. Ceci peut être réalisé dans un piège optique ou un piège mixte, magnétique et optique. En octobre 2002, l'équipe de R. Grimm est parvenue à la CBE du césium grâce au piégeage optique. La solution proposée dans ce manuscrit combine un piégeage magnétique vertical, et un piégeage optique transverse réalisé par un faisceau Nd :YAG. La mise en place du piège mixte a été achevée, et certaines de ses caractéristiques ont été dégagées. Ainsi la durée de vie de 4 s représente la limitation actuelle du piège et est discutée à partir de diverses hypothèses. Le régime collisionnel est aussi analysé à partir d'une étude des oscillations de la taille du nuage en fonction du champ magnétique. Le taux de collisions élastiques des atomes au sein du piège apparaît faible, du fait d'une densité insuffisante. Parallèlement, des calculs numériques en lien avec la compréhension de l'expérience ont été menés. Ce travail théorique comporte deux volets. Le premier concerne la modélisation du refroidissement évaporatif unidimensionnel dans notre dispositif, par une simulation Monte-Carlo. Les résultats de cette simulation permettent d'envisager une stratégie vers la condensation. Le second volet repose sur l'application d'une méthode asymptotique pour traiter les collisions entre atomes dans l'état fondamental f=3, mf=3, en présence d'un champ magnétique. Cette étude motivée par l'existence d'une résonance de Feshbach pour cet état a permis l'interprétation d'une expérience de photoassociation dans laquelle le contrôle de la longueur de diffusion par modification du champ magnétique a été mis en évidence.

L'objet de ce travail est d'examiner et de comparer les différentes méthodes de mesures du déphasage résiduel de la cavité de Ramsey dans une horloge à jet de césium à pompage optique. <br> Dans ce but nous avons étudié et réalisé une horloge compacte à deux jets de césium. Dans la première partie du mémoire sont présentés le résonateur atomique de faible encombrement, et la cavité de Ramsey courte qui en est le c?ur. La cavité de Ramsey est une cavité micro-onde à deux zones d'interaction, rigoureusement réglée à 9,192 GHz. L'importance de ses propriétés est précisée, notamment l'influence du déphasage résiduel entre les deux zones d'interaction. <br> Puis l'étude théorique de ce déphasage et de ses conséquences sur les signaux délivrés par l'horloge - la frange de Ramsey et la fréquence d'horloge - est effectuée. Plusieurs méthodes de mesure de ce déphasage sont alors déduites de cette analyse. <br> La présentation des mesures du déphasage effectuées une fois le résonateur assemblé fait l'objet de la seconde moitié du manuscrit. La méthode traditionnelle appliquée à tous les étalons primaires de fréquence est la méthode par renversement de jet ; elle demeure dans notre résonateur compact la plus précise et la plus fiable. La seconde méthode utilisant des mesures de la fréquence d'horloge dans différentes conditions de fonctionnement s'avère délicate à appliquer sur une horloge compacte et ses limites sont analysées. <br> Finalement, les différents déplacements de fréquence significatifs sur ce type d'horloge font l'objet d'une étude expérimentale systématique. Un bilan de fréquence complet pour ce type d'horloge en est déduit. Le déplacement de fréquence dû au déphasage de la cavité reste l'effet limitatif pour l'exactitude en fréquence. On montre cependant que la seconde méthode de mesure permet d'obtenir une exactitude en fréquence inférieure à 10-12.

Dans un processus de photoassociation, deux atomes froids de césium absorbent un photon au cours de leur collision pour former une molécule froide électroniquement excitée dans un niveau de rotation et de vibration défini. L'énergie cinétique initiale des atomes libres étant très faible, le processus est résonnant et permet d'effectuer une spectroscopie à haute résolution qui donne accès à des niveaux de vibration de grande élongation, proches de la limite de dissociation. Nous présentons dans cette thèse les spectres des états corrélés à la limite 6S+6P et mettons en évidence le caractère purement longue distance de l'état 1u (6S+6P3/2). Cet état consiste en une paire d'atomes uniquement lié à 1,5 nm par l'interaction électrostatique multipolaire. La modulation de l'intensité des raies pour une progression vibrationnelle donnée reflète la structure nodale de la fonction radiale en onde s de deux atomes en collision dans l'état fondamental. La photoassociation par excitation de l'état 0g-(6S +6P3/2) d'atomes polarisés permet de déterminer les valeurs de la longueur de diffusion de l'état triplet du césium (aT = -530 a0) et du coefficient de Van der Waals de l'état fondamental moléculaire (C6 = 6510 u.a.). La photoassociation d'atomes froids de césium permet aussi la formation de molécules froides dans l'état fondamental singulet ou triplet après émission spontanée des molécules photoassociées. Différents schémas de formation sont caractérisés. Notament, les potentiels en double-puits 0g-(6S+6P3/2) et 1u(6S+6P3/2) présentent un point de Condon à distance intermédiare et constituent un cas idéal pour la formation de molécules froides. Le nuage moléculaire froid est analysé : des températures aussi basses que 20 microKelvins ont été mesurées et la distribution des niveaux de rotation et de vibration est étudiée. Les efficacités pour la réaction de photoassociation et pour la formation de molécules froides sont mesurées et comparées aux calculs théoriques.

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L'objectif de cette étude est d'évaluer l'effet d'une augmentation de température sur les propriétés d'adsorption des minéraux argileux. La sorption et la désorption de Cs+, Ni2+ et Ln3+ sur une montmorillonite et une kaolinite ont été étudiées par des expériences « batch », de 25 à 150°C, et dans différentes conditions de pH et de forces ioniques. Des enthalpies de sorption comprises entre 0 et 80kJ/mol environ ont ainsi été calculées. Pour l'europium, des analyses spectroscopiques de surface ont confirmé que le mécanisme impliqué était bien un mécanisme d'adsorption, y compris à 150°C. De plus, par cette méthode nous avons pu caractériser qualitativement les équilibres d'adsorption mis en jeu. Une étude d'acido/basicité des surfaces des argiles a également été menée afin d'évaluer l'effet de la température sur la charge de surface de ces minéraux. Enfin, un modèle incluant sites de bordures et sites structuraux nous a permis d'interpréter à la fois les données de titrages acido/basiques et les données de sorption obtenues pour l'europium.

Cette these reporte le développement d'un système d'architecture simple, resonant à 895 nm, utilisé pour la detection de resonances à piégeage coherent de population (CPT) de fort contraste dans des cellules à vapeur de cesium. Le système laser combine une diode laser DFB, un modulateur électro-optique d'intensité type Mach-Zehnder piloté à 4.596 GHz pour la génération de bandes latérales optiques séparées de 9.192 GHz et un système de type Michelson pour produire à terme un champ optique bichroamatique dont la polarisation est alternativement circulaire gauche et circulaire droite au rythme de la fréquence de Bohr des atomes. Ce schéma de polarisation CPT optimisé, proposé par le groupe de Happer à Princeton en 2004, permet de pomper optiquement un grand nombre d'atomes sur la transition d'horloge entre les sous-niveaux Zeeman 0-0 de l'état fondamental. Des techniques avancées ont été implémentées pour stabiliser la puissance laser, la suppression de porteuse optique en sortie de l'EOM et la fréquence laser. En utilisant ce montage, nous avons démontré la détection de résonances CPT avec un contraste de 80% dans des cellules Cs de dimensions centimétriques. Le contraste augmente avec la puissance laser au dépit d'un élargissement de la résonance CPT. Pour contourner ce problème, nous avons proposé la spectroscopie Ramsey de résonances CPT pour combiner fort contraste et faible largeur de raie. Dans ce montage, l'EOM est utilisé et pour la génération de bandes latérales optiques et comme un obturateur de lumière pour produire l'interaction Ramsey. Des franges de Ramsey de largeur 166 Hz et de contraste supérieur à 30% ont été détectées avec ce système. Ce système laser sera utilisé dans un future proche au sein d'une horloge atomique CPT de haute-performance.