Ce travail représente une contribution de l'étude des mécanismes de fixation des gaz par les métaux. Dans une première partie, théorique, nous avons étudié certains aspects de l'adsorption des gaz par les métaux. 1°) Aspect cinétique: Après avoir examiné les différentes théories existantes pour la cinétique d'adsorption, nous avons élaboré une théorie de synthèse. Elle a permis de classer et de compléter les hypothèses qui peuvent être retenues, notamment en ce qui concerne l'ordre des processus de fixation et de désorption par rapport aux sites d'absorption. Nous avons ainsi montré que la loi classique d'Elovich était un cas particulier de la loi générale d'adsorption, lorsque la désorption est négligeable. Il est apparu que les différentes équations obtenues étaient trop proches les unes des autres pour permettre à une étude expérimentale de préciser dans un cas donné les mécanismes mis en jeu. Cette étude a, en outre, permis de montrer que l'isotherme logarithmique de Temkin pouvait traduire une adsorption en plusieurs couches. 2°) Aspect structural: Nous avons établi une formule qui permet de calculer, à priori, à partir d'un modèle donné, le potentiel de double couche créé lors de l'adsorption. Cette formule plus précise que celle d'Helmoltz, a été testée sur plusieurs cas expérimentaux. Elle permet, inversement, à partir d'une valeur expérimentale du potentiel, de préciser la structure de la couche adsorbée. On a pu ainsi montrer que les liaisons adsorbat-adsorbant étaient très voisines des liaisons chimiques classiques, surtout en ce qui concerne les distances interatomiques, et les moments électriques des liaisons. Ces résultats ont conduit à une relation qui permet de calculer, dans certains cas simples, la chaleur initiale d'adsorption. Les valeurs obtenues sont comparées aux résultats expérimentaux. Les écarts enregistrés dans certains cas plus complexes ont pu être interprétés. 3°) Aspect dynamique : Nous avons étudié, à partir de la théorie des vitesses absolues, l'évolution dynamique d'une molécule de gaz diatomique au voisinage d'un métal. La méthode de calcul préconisée, appliquée au système hydrogène-sodium, a précisé le chemin suivi par la molécule d'hydrogène qui vient se fixer à la surface du sodium. Il apparaît nettement que la molécule d'hydrogène se dissocie à l'adsorption. Dans une deuxième partie, expérimentale, nous avons étudié le mécanisme de fixation de l'hydrogène par les métaux alcalins solides. Nous avons montré que les résultats obtenus pour le sodium, le potassium le rubidium et le césium, s'interprètent par l'intervention d'un mécanisme d'adsorption sur l'hydrure. Par contre, l'hydrogénation du lithium apparaît comme une véritable réaction, conduisant à des lois classiques en cinétique des réactions gaz-solide. La partie cubique de la courbe cinétique n'a pu être interprétée de façon rigoureuse, par contre, la partie linéaire qui la précède apparaît comme une cinétique de demi-réaction d'interface externe. La troisième partie a été consacrée, d'une part, à l'étude expérimentale de l'hydrogénation des métaux alcalins liquides à basse température, d'autre part, à l'étude théorique des perturbations apportées par l'état liquide du métal dans les réactions hétérogènes. On a ainsi fait intervenir la dissolution du produit formé qui modifie les régimes cinétiques de diffusion. On a montré que ce cas se produisait lors de la fixation de l'hydrogène par le sodium liquide. En définitive, nous avons mis en évidence l'extrême importance des phénomènes d'adsorption sur la cinétique des réactions hétérogènes gaz-métal. L'adsorption pouvant intervenir soit par sa cinétique (régime pur d'adsorption), soit par l'équilibre qu'elle crée à l'interface gaz-solide (autres régimes).

Les transitions de phase dans les solides sont accompagnées de modifications particulières des propriétés thermiques, électriques, magnétiques, etc..., en plus des changements de structure cristalline; aussi les travaux entrepris à propos de ces phénomènes sont nombreux. Cependant, aucune théorie ne s'est révélée complète et satisfaisante. Il nous a semblé qu'il serait intéressant d'essayer d'approfondir ce sujet; nous avons choisi le bromure d'ammonium, les chlorures d'ammonium et de césium de symétrie cubique à basse température et qui conservent cette symétrie lors de la transformation, ceci pouvant simplifier éventuellement certaines études. Notre exposé est divisé en quatre chapitres : Dans le premier, nous avons réuni quelques notions thermodynamiques et cristallographiques connues sur les transitions de phase dans les solides. Le deuxième chapitre comprend la description de l'appareillage que nous avons utilisé, soit trois techniques principales: dilatométrie, thermoradiocristallographie et analyse thermique différentielle. Dans le troisième chapitre sont consignés nos résultats expérimentaux concernant le bromure d'ammonium, les chlorures d'ammonium et de césium. Nous avons essayé de déterminer leur température de transition et d'étudier leur comportement au moment de leur changement de structure. Le dernier chapitre est un essai d'interprétation de nos résultats expérimentaux, sous les aspects cinétique, thermodynamique et structural. Certaines explications avancées dans ce chapitre apparaitront d'ailleurs insuffisantes.

Le travail décrit dans cette thèse est basé sur la synthèse et l’étude de nanoparticules cœur-coquille capables de capter du césium radioactif. Ces travaux s’inscrivent dans l’amélioration d’un procédé de sorption du césium déjà existant et utilisant des monolithes de silice poreux fonctionnalisés avec des nanoparticules (NPs) d’Analogue du bleu de Prusse (ABP) ou plus précisément K2CuFe(CN)6 (CuABP). Les nanoparticules issues de cette famille sont très connues pour leur capacité de sorption et leur sélectivité vis-à-vis du césium. Ainsi afin d’éviter l’agrégation des NPs au sein du monolithe et d’augmenter les capacités de sorption, il a été décidé de synthétiser des nanoparticules cœur-coquille avec un cœur d’ABP protégé par une coquille de silice poreuse. La voie de synthèse choisie pour réaliser ce type de nanoparticules est celle qui utilise une microémulsion inverse afin de contrôler la forme et la taille des nanoparticules finales. Ce choix a permis de réaliser la synthèse in situ des NPs d’ABP avec une excellente stabilité des nanoparticules dans les gouttes d’eau dans certaines conditions opératoires. Les microémulsions ont été caractérisées grâce aux SAXS (Small Angle X-ray Scattering). Grâce à des modèles de simulation, des tailles de gouttes d’eau allant de 0.5 à 3 nm de rayon ont été déterminées selon la quantité d’eau introduite. Le paramètre w correspondant au rapport molaire entre l’eau et le tensioactif (w=[H2O]/[tensioactif]) es un bon moyen d’exprimer la quantité d’eau présente dans le système. La croissance de la coquille de silice est réalisée grâce au procédé sol-gel en milieu basique en présence de TEOS. La morphologie des nanoparticules cœur-coquille a ensuite été étudiée grâce à la microscopie électronique (HRTEM/STEM/HAADF) et l’analyse chimique et structurale a été réalisée grâce à la spectroscopie infrarouge (FTIR-ATR) et à la DRX. Ainsi, pour la première fois, des nanoparticules cœur-coquille telles que définies ici ont été synthétisées. Des tests de sorption du césium par ces nanoparticules cœur-coquille ont également été mis en œuvre avec des résultats encourageants (Qmax(NPs cœur-coquille)=125 mg/g). De plus ces nanoparticules ne sont pas seulement utiles pour la décontamination d’effluents aqueux, elles ouvrent aussi de nouvelles portes pour l’auto-irradiation et l’auto-confinement de radioéléments. / The research work described below is based on the synthesis and the study of core-shell nanoparticles able to entrap radioactive cesium. A sorption process of radionuclides on porous silica monoliths has already been described to capture radioactive cesium and to anchor it on a solid phase. Those materials were therefore functionalized with Prussian Blue Analogous (PBA) nanoparticles or more precisely K2CuFe(CN)6 (CuPBA) that are well known to be highly selective towards Cs. However, those materials did not allow optimal Cs sorption because of strong aggregation of PBA nanoparticles within the monoliths. Thereby, the solution developed is the use of core-shell nanoparticles in order to avoid the PBA aggregation. The core of these nanoparticles is made with PBA and protected by a porous silica shell.A reverse microemulsion is chosen as main synthetic route to synthesize and control the size and shape of these nanoparticles. That synthetic route allows in-situ synthesis of CuPBA nanoparticles in the microemulsion with an excellent stability of the particles in the water droplets. Microemulsions, characterized with SAXS, show droplets radius varying from 0.5 to 3 nm with regard to the water content defined by w parameter (w=[H2O]/[surfactant]). The growth of the silica shell is then achieved after the synthesis of CuPBA, using a classical basic conditions sol-gel process. The morphology of the core-shell nanoparticles is controlled with HRTEM/STEM-HAADF and the structural and chemical analysis are followed by XRD and FTIR-ATR. Finally, this study enables, for the first time, the synthesis of these core-shell nanoparticles. Then, recent sorption experiments highlighted that these core-shell nanoparticles can be used to entrap cesium with interesting capacity ((Qmax(core-shell NPs)=125 mg/g)). Moreover, these nanoparticles are useful for decontamination process and they open the way in the study of the self-irradiation and self-containment of radionuclides.

L'industrie nucléaire produit, de nos jours, une large gamme d'effluents radioactifs liquides contenant du césium. Les matériaux à base de cyanométallates présentent une très forte affinité pour l'incorporation de cet élément sur une grande plage de pH ainsi qu'une bonne résistance à l'irradiation ce qui les rend très intéressant pour la décontamination. Chaque année, à La Hague, plusieurs centaines de m3 d'effluents radioactifs sont traités par un précipité préformé de ferrocyanure de nickel massif (nommé PPFeNi, de formule générale K2xNi2-x[Fe(CN)6] avec 0,5>x>1,1). Cette technique présente de bons rendements de décontamination mais elle est lourde à mettre en œuvre et produit une boue qui se doit ensuite d'être traitée par les filières de déchets disponibles. L'objet de cette thèse est de trouver un matériau pour la décontamination du Cs à la fois efficace, sélectif, adapté au procédé de décontamination en continu (colonne) et compatible avec les déchets classiques (ciments ou verres). Pour atteindre ce but, nous avons plusieurs objectifs :i) L'étude de matériaux massif à base de cyanométallate afin d'améliorer les connaissances sur le mécanisme de fixation du césium sur ces composés en variant la nature du métal de transition et la présence ou non de potassium au sein de la structure cristalline,ii) La synthèse de nanocomposites contenant des nanoparticules de cyanométallates incorporées dans des matrices inorganiques de type silice mésostructurée et verre poreux. La silice est utilisée comme modèle, alors que le verre poreux mise en forme de bille sera utilisé en vue d'un procédé de décontamination. Les matériaux massifs à base de cyanométallate contenant du potassium dans la structure sont ceux qui possèdent la plus grande capacité de sorption vis-à-vis du Cs. Les matériaux hybrides contenant des nanoparticules de cyanométallates possèdent une capacité maximale absolue inférieure à celle des matériaux massifs respectifs, cependant rapporté à la quantité de particule sorbante, la capacité maximale de sorption des matériaux hybrides est supérieure à celle des massifs. En revanche, la sélectivité est comparable pour les matériaux hybrides et les matériaux massifs, avec un coefficient de distribution de l'ordre de 104 à 105 mL.g-1.Les performances des matériaux hybrides ont été évaluées sur des effluents réels. Ces matériaux semblent très prometteurs pour la décontamination d'effluents à partir d'un procédé de traitement en colonne puisqu'ils présentent d'une part une forte sélectivité vis-à-vis du césium et ce malgré une forte salinité de la solution à décontaminer et d'autre part une mise en forme (bille de verre) adaptée à ce type de procédé. / Nuclear industry produced, nowadays, a wide range of liquid radioactive waste containing cesium. Materials based on cyanométallates exhibit a very high affinity for the inclusion of this element in a wide range of pH and a good resistance to ionising radiation which makes them very interesting for decontamination. Every year, at La Hague, several hundred m3 of radioactive waste are treated by a nickel ferrocyanide preformed precipitate in bulk form (PPFeNi, general formula K2xNi2-x [Fe (CN) 6] with 0,5> x> 1,1). This process shows a good decontamination but it's difficult to implement and it produces a sludge that must then be treated by waste channel available.The purpose of this thesis is to find a material for the decontamination of Cs which have a good capacity, selectivity, adapted for continuous decontamination process (column) and compatible with conventional waste (cement or glass). To achieve this goal, we have several objectives:i) The study of solid materials based on cyanometallate to improve knowledge on the mechanism of fixation of cesium on these compounds by varying the nature of transition metal and the presence or not of potassium in the crystal structure,ii) Synthesis of nanocomposites containing cyanometallate nanoparticles incorporated into inorganic matrices which are mesostructured silica and porous glass. Silica is used as a template, whereas the porous glass shaping ball will be used for a decontamination process.Bulk materials containing potassium in the structure present the greater sorption capacity toward Cs. Hybrid materials containing cyanometallate nanoparticles have a lesser absolute capacity than the respective bulk materials, however, based on the amount of sorbent particles, the maximum sorption capacity of hybrid materials is higher than bulk materials. However, the selectivity is comparable for hybrid and bulk materials with a distribution coefficient about 104 to 105 mL.g-1.The performance of the hybrid materials were evaluated on real effluents. These materials are very promising for the decontamination of effluents from a treatment process in column one hand they have a high selectivity towards cesium and despite high salinity of the solution to decontaminate and other formatting (glass beads) adapted to this type of process.

Cette thèse décrit le travail expérimental sur différentes techniques visant l'obtention du contrôle de l'état quantique d'atomes et de molécules, pour application dans l'informatique quantique, la métrologie et l'astrophysique. Le contrôle cohérent exige des conditions précises de fonctionnement d'un système où la décohérence est minimisée. La construction d'une machine à jet atomique de calcium est présentée comme l'élément de base d'expériences où des schémas d'excitation laser choisis permettront de préparer de façon robuste un état quantique au moyen d'impulsions composites. La deuxième section décrit ma contribution pour améliorer la stabilité de fréquence relative de l'horloge à fontaine de cesium CSF2, à l'institut allemand de métrologie. Un piège magnéto-optique modifié produit un faisceau d'atomes de césium lents. Ils sont préparés dans un état noir spécifique puis sont efficacement transférés à la mélasse optique de la fontaine. L'augmentation du nombre d'atomes participant ainsi au cycle d'horloge améliore sa stabilité d'un facteur 6. La troisième section concerne les spectres de molécules NiH et FeH. Plusieurs sources pour leur production en laboratoire ont été développées et testées. Une expérience d'absorption laser différentielle et une technique de spectroscopie intra-cavité sont appliquées aux molécules faiblement absorbantes NiH, afin d'obtenir leurs coefficients d'absorption dans le rouge. La réponse Zeeman de la molécule FeH (une sonde du champ magnétique des étoiles froides) dans le proche infrarouge est étudiée par spectroscopie laser de précision afin d'établir des facteurs Landé pour 33 niveaux rovibrationnelles de l'état électronique F 4? / This thesis describes experimental work on different techniques aiming to achieve control of the quantum state of atoms and molecules, envisaging applications in quantum computing, metrology and astrophysics.Successful coherent control requires careful design of operating conditions for a system where decoherence is minimized. The construction of a calcium atomic beam is presented as a necessary element in experiments with laser excitation schemes chosen to provide high-fidelity preparation of a quantum satate by means of composite pulses. The second section describes my contribution to the improvement of the relative frequency stability of the Cs fountain clock CSF2 at the German institute of metrology. A modified magneto-optical trap is employed to form a beam of slow cesium atoms. They are prepared in a specific dark state and subsequently are efficiently transferred to the optical molasses of the fountain. Increasing number of atoms participating in the clock cycle in this way improves the stability of the clock by a factor of 6.The third section is concerned with spectra of metal hydride molecules NiH and FeH. Several sources for production of these molecules in laboratories were developed and tested. A differential laser absorption experiment and a cavity-enhanced spectroscopy technique are applied on the w??kly absorbing NiH molecules, to obtain absorption coefficients for the red bands of NiH. The Zeeman response of the FeH molecule (a probe for magnetic fields in cool stars) in the near-IR is investigated by precision laser spectroscopy establishing Landé factors for 33 rovibrational levels of the F 4? electronic state

Le 134Cs et le 137Cs, isotopes radioactifs du césium relâchés entre autres à la suite des accidents de Tchernobyl et Fukushima, sont des sources de préoccupations majeures pour la sécurité sanitaire et la protection des écosystèmes. La contamination des plantes est liée en partie à leur capacité à absorber le césium présent dans la solution du sol via des transporteurs. Le césium emprunte en effet, au moins en partie, le système de transport potassique sans disposer de transporteurs qui lui sont spécifiques. Il existe une grande diversité de transporteurs potassiques et la part du flux total qu’ils prennent en charge dépend du niveau de potassium fourni à la plante. Nous avons fait varier ce niveau et étudié son impact sur l’absorption et la distribution du césium dans la plante. Outre les phénomènes de compétition existant entre les deux éléments, le type de transporteurs dominant à un niveau de potassium donné a également une influence sur le transport du césium. Nous avons ainsi pu mettre en évidence des familles de transporteurs potassiques ayant de plus fortes chances d’être impliquées dans le transport de césium. Ainsi, les résultats produits pendant cette thèse mettent en évidence le rôle in planta du transporteur KUP9, jusque-là peu étudié, dans les flux de césium chez Arabidopsis thaliana. Nous n’observons pas de modifications de l’absorption du potassium chez les mutants invalidés sur ce transporteur : il serait donc possible de le manipuler pour moduler l’absorption de césium sans que la nutrition potassique ne soit altérée. / 134Cs and 137Cs, two radioactive isotopes unintentionally released after the Chernobyl and the Fukushima accidents, are of major concern for ecosystems protection and human health. Plants contamination is due to their ability to absorb cesium from the soil solution via transporters. Indeed, cesium which is supposed to have no role in plants can pass through potassium transporters. Proteins involved in potassium transport are diverse and the part of fluxes covered by each of them depends on the level of potassium supplied to the plant. We tested the effects of this level on uptake and distribution of cesium into the plant. Beside competition between the two elements, transporters which are dominant for a given potassium supply condition modify the cesium transport. Making the link between these modifications and knowledge on identity and properties of potassium transporters, we highlighted candidates with high potential for cesium transport. Hence, results produced during my thesis demonstrate in planta the role of KUP9 transporter, which has received little attention so far, in cesium fluxes in Arabidopsis thaliana. Changing in potassium uptake has not been observed in mutant lines disrupted in this KUP9 transporter suggesting interestingly that it could be possible to modulate cesium uptake without alteration of potassium nutrition.

Suite aux accidents nucléaires de Tchernobyl (1986) ou Fukushima (2011), de grandes quantités de radioéléments ont été disséminées dans l’environnement. Parmi ces derniers, le césium 137 est le radionucléide le plus abondant et constitue la principale source d’exposition des populations avoisinantes sur le long terme, notamment par son intégration dans la chaîne alimentaire. Ce sont quelques milliers de becquerels qui sont quotidiennement ainsi ingérés. Un important questionnement concerne donc les effets potentiels que peuvent induire une telle exposition sur les fonctions physiologiques.Concernant le système cardiovasculaire, il existe une corrélation entre la dose d’exposition et la fréquence d’apparition de pathologies cardiovasculaires. Cependant, lorsqu’il s’agit d’une exposition à faibles doses, comme en cas de situations post-accidentelles, les études ne sont pas toutes en accord, dû au caractère multifactoriel de ces maladies, une grande prudence est nécessaire quant à l’interprétation des données épidémiologiques. Ainsi, ce travail de thèse vise à compléter les études épidémiologiques disponibles suivant une exposition interne à faibles doses de césium 137, et plus particulièrement dans le cadre de la pathologie athéromateuse. En effet, l’athérosclérose est reconnue comme étant la 1ère cause de mortalité/morbidité dans les pays industrialisés. Des animaux prédisposés à la pathologie (souris ApoE-/-), ont été exposés à des concentrations de césium de 4 à 100 kBq.L-1 pendant 3, 6 ou 9 mois.Ainsi, au bout de 3 mois d’exposition, les animaux ayant reçu la plus forte concentration présentent une augmentation de certains paramètres inflammatoires, notamment IFN-γ et VCAM-1, ainsi qu’une augmentation de l’épaisseur média-intima comparé aux animaux témoins. De plus, nous avons noté des variations concomitantes de l’expression d’enzymes pro/anti oxydantes (p47, p67, GPx). Ces observations ne perdurent pas au fil du temps. En effet, après 6 et 9 mois d’exposition, les plaques d’athérome qui se sont formées présentent des caractéristiques de stabilité plus importantes que les animaux témoins, avec des paramètres pro-inflammatoires (CRP, TNF-α, MCP-1 et IFN-γ) diminués, une augmentation du contenu en collagène, ainsi qu’une baisse de l’expression de certaines collagénases.L’ensemble de ces résultats suggèrent qu’une exposition interne chronique à faibles doses de césium 137 ne potentialise pas la pathologie athéromateuse dans notre modèle expérimental. Une telle exposition induit la mise en place d’une réponse adaptative au cours du temps, allant en faveur d’une amélioration du phénotype des plaques d’athérome, en agissant sur la balance des cytokines pro/anti inflammatoires, ainsi qu’une modulation du système anti-oxydant. / Large amounts of radionuclides were released in the environment after the Chernobyl (1986) or Fukushima-Daichii (2011) nuclear accidents, and mostly cesium 137. Populations living in contaminated territories are chronically exposed to radionuclides by ingestion of contaminated food. There is a real interrogation about the potential effects that could be induced following such ionizing exposure on physiological functions in the long term.Concerning the cardiovascular system, there is a correlation between the irradiation dose and the appearance of cardiovascular diseases. However, when we focused on post-accidental situations, with a low dose exposure, available data are not all in accordance, due to multifactorial aspect of these pathologies. Epidemiological results should be interpreted carefully.Thus, the aim of my thesis is to complete epidemiological studies about chronic internal γ low dose exposure, using cesium 137, in an atheromatous context. Atherosclerosis and its consequences are known to be the main cause of mortality/morbidity in industrialized countries.Predisposed animals (ApoE-/- mice) were exposed to 137Cs through the drinking water. The concentration range was 4 to 100 kBq.L-1, to surround concentration found in contaminated territories around Chernobyl. Exposure times were 3, 6 or 9 months to follow atherosclerosis progression.After 3 months exposure, for the early stages, mice exposed to the highest dose presented an increase in some inflammatory cytokines, notably IFN-γ and VCAM-1, with an intimal-medial thickness increased compared to non-exposed animals. Moreover, at this time exposure, we noticed concomitant variation of genic expression of pro and anti-oxydative enzymes (p47, p67, GPx). These effects are only transient and do not perdure over the time. Indeed, after 6 and 9 months exposure, atheromatous plaque observed in the aortic sinus, present more stability parameters than the control group (collagen), with also a decrease in pro-inflammatory profile cytokines expression (CRP, TNF-α, MCP-1 et IFN-γ), and MMPs expression, and increase in GPx activity compared to the control group.All together, these results suggest that chronic internal exposure to low dose ionizing radition with 137Cs do not potentiate atherosclerosis progression. Such exposure induces an adaptive response along the experimental process, with an amelioration of atheromatous plaque phenotype, acting on the balance of pro/anti-inflammatory cytokines, pro/anti oxydant system.

Les expériences de violation de la parité dans les atomes, explorant l'interaction faible électron-noyau à très faible énergie sont un test de la théorie électrofaible complémentaire de ceux de haute énergie. Une mesure précise de la charge faible du noyau de césium apporterait des informations très utiles sur les corrections radiatives. L'expérience proposée sur la transition très interdite 6S - 7S du césium à 540 nm vise à atteindre une précision de l'ordre de 1% sur cette mesure. Les atomes sont excités de 6S à 7S en présence d'un champ électrique longitudinal par un laser pulsé (durée de l'ordre de 10 ns). Il sont ensuite détectés par émission induite par un laser sonde accordé sur 7S - 6P3/2 à 1.470 μm). L'amplification transitoire du faisceau sonde peut dépasser 100%. La vapeur présente un fort dichroïsme plan dû à l'alignement de 7S par la polarisation linéaire du faisceau pompe. L'interaction faible dans l'atome fait tourner cet alignement d'un petit angle (1 à 10 microradians) que la mesure de la polarisation de la sonde amplifiée permet de déterminer. Dans cette thèse sont décrites les trois principales étapes que nous avons franchies: l'essai avec un champ transverse et des lasers continus, la mise en oeuvre d'un laser pulsé, et enfin le passage à une configuration de champ longitudinal. L'utilisation d'un polarimètre équilibré à deux voies spécialement étudié et d'une double chaine de mesure d'impulsions lumineuses a permis la mesure à chaque tir du taux de polarisation d'impulsions de 10^8 photons, au bruit de photons près. Les résultats obtenus semblent indiquer que l'expérience projetée sera réalisable.

L'objet de ce manuscrit est la caractérisation d'une horloge à piégeage cohérent de population dans une vapeur thermique d'atomes de césium contenue dans une cellule avec gaz tampon et l'étude des principaux effets pouvant affecter la stabilité de fréquence à moyen-long terme. La particularité de l'horloge à piégeage cohérent de population développée est la combinaison de deux techniques originales : utilisation d'un schéma d'excitation en double-Λ et interrogation pulsée. Cela nous permet d'obtenir un signal étroit, une grande amplitude et des déplacements de fréquence liés à l'intensité laser réduits. La stabilité de fréquence à moyen-long terme des horloges à cellule est généralement limitée par les déplacements induits par les collisions avec le gaz tampon et par des effets liés à l'intensité laser. Une partie importante de ce travail est consacrée à l'étude des déplacements collisionnels en présence de gaz tampon - Ne, N2 et Ar, et à leur dépendance thermique. Les valeurs des coeffcients de la dépendance thermique, mal connues ou inconnues jusqu'à présent, ont été établies, cela nous a permis de réaliser une cellule optimale contenant un mélange de gaz tampon ayant une sensibilité thermique nulle autour de température de fonctionnement. Suite à l'étude de l'amplitude du signal et des temps de relaxation, les valeurs optimales des paramètres de fonctionnement en horloge (séquence d'interrogation, champ magnétique, la température de la cellule, pression du mélange, etc.) ont été déterminées pour cette cellule. L'étude des effets liés à l'intensité laser a permis de déterminer les paramètres sensibles (rapport de intensités laser, température) et de mettre en place des stabilisations nécessaires pour les réduire. Finalement, la stabilité de fréquence à moyen-long terme a été améliorée d'un facteur 40 pour attendre 2.5 *10-14 à 1 heure en valeur relative.

Une technique d'imagerie innovante reposant sur la localisation tridimensionnelle d'un radioisotope émetteur (bêta, gamma) à l'aide d'un télescope Compton au xénon liquide a été proposée au laboratoire SUBATECH en 2003. Cette technique, appelée imagerie 3 gammas, repose sur l'association d'une caméra à tomographie d'émission de positons pour la reconstruction des deux photons d'annihilation et d'une chambre à projection temporelle au xénon liquide pour la reconstruction du troisième photon. L'interaction de ce dernier avec le xénon liquide induit un signal de scintillation, lu avec un tube photomultiplicateur, qui permet de déclencher l'acquisition du signal d'ionisation, lu avec un MICROMEGAS (MICRO MEsh Gaseous Structure), donnant accès à la mesure de l'énergie et de la position de chaque interaction. Dans le cadre de ce développement, nous proposons une alternative à la lecture du signal de scintillation avec des tubes photomultiplicateurs classiques : un photomultiplicateur gazeux cryogénique de large surface. Ce photodétecteur est doté d'une photocathode réflective solide d'iodure de césium pour la photoconversion des photons UV et de microstructures amplificatrices telles que le THGEM (THick Gaseous Electron Multiplier), le MICROMEGAS et le PIM (Parallel Ionization Multiplier). Il devrait permettre une segmentation virtuelle du volume de xénon liquide afin de réduire l'occupation du télescope. Les premiers résultats obtenus à l'aide d'un premier prototype de petite surface à la température du xénon liquide (173 K) sont présentés.