La carbonatation atmosphérique est un des facteurs parmi les plus importants de la durabilité du béton armé. Elle repose sur l'action du CO2 de l'atmosphère qui diffuse à travers le béton et se dissout en acide au contact de la solution interstitielle. Cette acidification du milieu induit une dissolution de la portlandite qui constitue la réserve de basicité du béton. La baisse du pH, d'une valeur de l'ordre de 13 à une valeur inférieure à 9, peut conduire à la corrosion des aciers du béton armé qui ne sont passivés et protégés qu'en milieu fortement basique. L'objectif de la thèse est de construire un modèle physico-chimique de carbonatation des matériaux cimentaires permettant de prédire la chute du pH de la solution interstitielle, variable pertinente pour appréhender la corrosion des armatures. Une riche campagne d'analyses thermogravimétriques, de gammadensimétries et de porosimétries par intrusion de mercure, réalisées sur 3 bétons différents et plusieurs pâtes de ciment à base de CEM I, permet de comprendre les mécanismes physico-chimiques, de déterminer les conséquences de la carbonatation sur la microstructure et l'état hydrique des matériaux, de calibrer et enfin de valider le modèle proposé à partir d'essais de carbonatation accélérée.

Le couplage de l'Ablation Laser et de la Spectrométrie de Masse à Plasma Inductif Couplé (LA-ICP-MS) a été mis en œuvre pour la détermination quantitative des éléments traces dans des matrices de carbonate de calcium (CaCO3) grâce à l'utilisation de pastilles étalons de CaCO3 (concentrations en éléments traces: 0-500 µg.g-1). L'analyse quantitative des éléments traces le long des stries journalières de calcite des coquilles Saint Jacques Pecten maximus a conduit à la définition de profils chronologiques et à haute résolution temporelle. La signification de ces profils a ensuite été évaluée particulièrement pour la Rade de Brest (France). Les concentrations coquillières de fond sont directement liées aux concentrations de l'eau de mer en phase dissoute et aux constantes de solubilité dans les carbonates, traduisant ainsi les conditions environnementales et hydro climatiques moyennes. Des enrichissements récurrents, transitoires et/ou saisonniers ont été observés pour le molybdène (Mo), le baryum (Ba) et le manganèse (Mn). Les enrichissements du Mo et du Ba dans la coquille sont identifiés comme des indicateurs de la dynamique phytoplanctonique dans les environnements côtiers tempérés. Les enrichissements du Mn, observés spécifiquement pour les coquilles de la Baie de Seine, traduisent les apports fluviaux de la Seine et les oscillations des conditions rédox dans la colonne d'eau et à l'interface eau/sédiment. La micro chimie des éléments traces de la coquille est donc établie comme une archive à haute fréquence des changements des environnements côtiers tempérés, et permet aussi de mieux comprendre le cycle biogéochimique des éléments traces à l'interface eau - sédiment.