Les chondrites carbonées peuvent contenir jusqu'à 4% en masse de carbone, principalement présent sous la forme d'une fraction organique insoluble (MOI) enrichie en deutérium par rapport aux échantillons organiques terrestres. Cet enrichissement a été interprété comme la signature de processus interstellaires. La MOI est constituée d'unités aromatiques assez petites (de 2 à 3 cycles contigus) reliées entre elles par des chaînes aliphatiques courtes et ramifiées. La MOI d'Orgueil et de Murchison a été étudiée par des dégradations thermique et chimique, ainsi que par spectroscopie. Il apparaît à travers les données récoltées que les chaînes aliphatiques contiennent moins de 7 carbones et qu'elles sont très ramifiées. Par ailleurs, elles peuvent contenir des fonctions éther et ester. Ces chaînes peuvent lier deux ou trois unités aromatiques entre elles. Les chaînes aliphatiques non liantes (avec une extrémité libre) sont plus courtes: moins de 3 carbones. Les données acquises nous ont aussi permis de montrer que l'azote était contenu dans des hétérocycles. Cette observation, ainsi qu'une comparaison de données isotopiques, implique qu'il n'y a pas de lien génétique entre la MOI et les acides aminés présents dans la fraction soluble des météorites. Ceci n'exclut pas que d'autres classes de composés solubles puissent dériver de la MOI par altération hydrothermale sur le corps parent, ce qui indiquerait une origine complexe pour la fraction soluble. Le rapport isotopique D/H des briques élémentaires de la MOI d'Orgueil, obtenues par pyrolyse et dégradation chimique, a été interprété en considérant la macromolécule avant sa dégradation. Les résultats montrent que la MOI est un produit solaire et qu'elle s'est enrichie en D à la périphérie de la nébuleuse protosolaire sous des conditions proches du milieu interstellaire. Cette conclusion est majeure pour la MOI, qui a pu être la plus grosse partie de la matière organique abiotique sur la Terre primitive.

Les chondrites ont une Matière Organique héritée du nuage présolaire, ayant subi des processus<br />altérants dans la nébuleuse proto-solaire et sur le Corps Parent (Altération Aqueuse, Métamorphisme<br />Thermique), qui ont perturbé les informations primaires. Le MT subi par les chondrites est ici abordé<br />à partir de la MO, transformée de façon irréversible sous l'effet du MT. La structure de la MO de plus<br />de 30 chondrites (CO3, CV3, UOC) a été quantifiée par spectrométrie Raman et la texture de certaines<br />par HRTEM. Minéralogie et pétrographie ont aussi été considérées. Un nouvel outil d'évaluation interclasse<br />du MT subi par les chondrites est défini : cohérent avec d'autres traceurs (concentration en<br />nanodiamants, pétrographie, composante P3), indépendant de l'AA, sensible à la Température de Pic de<br />Métamorphisme. Une TPM est évaluée pour les chondrites les plus métamorphisées : 330°C (Allende).<br />De nouveaux types pétrographiques sont attribués, les limitations de l'échelle pétrographique actuellement<br />définie soulignées. Une nouvelle est proposée, basée sur un paramètre spectral Raman. Certaines<br />caractéristiques pétrographiques sont réinterprétées. Ce travail montre que les précurseurs organiques<br />des chondrites ordinaires et carbonées (CO3, CV3) sont chimiquement et structuralement proches. Il<br />souligne la nécessité de prendre en compte les processus post-accrétion dans la compréhension des signatures<br />isotopiques (D, 15N), que des échanges isotopiques D-H ont eu lieu sur le CP, que la phase<br />porteuse de l'15N est très sensible aux processus secondaires. L'hypothèse de précurseurs interstellaires<br />de la MO chondritique est ici favorisée.

Les chondrites carbonées (CCs) sont des objets primitifs accrétés lors de la formation du Système Solaire. Composées en grande partie de chondres, de matrice et d'inclusions réfractaires, elles ont enregistré les hétérogénéités chimiques, isotopiques et minéralogiques de la nébuleuse solaire. Contrairement aux autres classes de chondrites, la grande majorité des CCs sont primitives (types pétrologiques 1 à 3). Elles n'ont donc pas subi de métamorphisme important sur leur corps parent. Toutefois, un groupe de CCs, les CKs, montre un métamorphisme thermique intense (types pétrologiques 4 à 6). Ces chondrites sont caractérisées par des matrices recristallisées, des olivines équilibrées à ∼Fa31, un degré d'oxydation important (olivines riches en NiO, rapport métal/magnétite proche de zéro), des teneurs en éléments réfractaires lithophiles intermédiaires aux CVs et aux COs, ou encore des compositions isotopiques en oxygène se situant dans le champ défini par les CVs et les COs. Les CKs ont été peu étudiées jusqu'au début des années 90, car peu nombreuses (seulement 210 classifiées au 6 décembre 2011) et de petite taille (masse médiane ∼33,5g). Leurs compositions isotopiques et chimiques laissent supposer l'existence d'un lien génétique avec les CV3. Les découvertes récentes de nouvelles CKs depuis 1990, et notamment de CK3 par le biais de collectes systématiques au Sahara et en Antarctique, permettent l'étude détaillée de l'évolution métamorphique des CKs, notamment à la transition 3-4. Ce travail a pour but de caractériser les conditions dans lesquelles s'est déroulé cet épisode métamorphique, et grâce à l'observation de plusieurs CK3-4, d'étudier la relation CV-CK. La caractérisation détaillée de l'évolution métamorphique de 19 CKs dont 5 CK3 a permis de confirmer que les différences observées entre les divers composants chondritiques (abondance, minéralogie, texture) des CVs et des CKs peuvent être expliquées par un épisode thermique secondaire de HT-BP (∼300-650°C) en conditions oxydantes (∼NNO). De plus, l'analyse de profils de diffusions dans les chondres des CKs indique des durées de métamorphisme intermédiaires à celles communément invoquées pour du choc (de quelques secondes à quelques jours) et pour la désintégration d'éléments à courte durée de vie (plusieurs millions d'années). Une série d'expériences réalisées en four 1 atmosphère avec contrôle de la fugacité d'oxygène nous a permis de reproduire les textures caractéristiques des CKs et d'obtenir une teneur en fer d'équilibre des olivines des CVs, valeur proche de celle mesurée dans les CKs. Cela semble donc confirmer que les CKs sont des CVs rééquilibrées. Par conséquent, la classification actuelle de ces chondrites en deux groupes distincts devrait être modifiée afin de rendre compte de l'existence de cette série métamorphique CV-CK continue. Nous proposons de considérer le chauffage radiatif comme cause possible du métamorphisme des CKs. Un modèle numérique nous a permis de confirmer que des météoroïdes carbonés avec des périhélies situés entre 0,07 et 0,15 UA peuvent être chauffés à des températures pouvant aller jusqu'à 780°C. Les tailles pré-atmosphériques estimées pour les CV-CK (de quelques centimètres à 2,5 mètres) sont compatibles avec ce type de processus. La fragmentation d'un corps parent homogène de type CV (possiblement l'astéroïde à l'origine de la famille d'Eos) pourrait former des météoroïdes qui, sous l'effet de phénomènes de résonances, seraient redirigés vers l'intérieur du Système Solaire et pourraient ainsi être métamorphisés par chauffage radiatif. Ce type de processus thermique secondaire n'étant efficace que pour de petits fragments d'astéroïdes, il ne doit pas être considéré comme un processus corps-parent stricto sensu.

The polymer-like organic material in the Orgueil (Cl) chondrite was analyzed by high vacuum pyrolysis/gas chromatography/mass spectrometry, a new technique specially developed for this type of polymer analysis. Orgueil powder, previously solvent-extracted to remove all soluble organic compounds, whether indigenous or contaminant, was pyrolyzed in temperature steps at 150°, 300°, 450°, and 600°C. Gas chromatographic/mass spectrometric analysis of the vacuum pyrolyzates revealed a series of alkenes to C₈, an extensive series of alkylbenzene isomers, thiophene, alkylthiophenes, and benzothiophene, and the nitrogen compounds acetonitrile, acrylonitrile, and benzonitrile. Comparison of the Orgueil polymer fragments with those reported in polymer analyses of the Murchison and Allende meteorites suggests that qualitatively and quantitatively the Orgueil and Allende polymeric materials are very similar. The presence of acetonitrile, acrylonitrile, and benzonitrile, typical breakdown products of amino acids, in Orgueil pyrolyzates suggests the presence of amino acids in an insoluble form in the meteorite polymer matrix. Changes in the distribution of polymer fragments occurred during high vacuum pyrolyses as the temperature was increased stepwise from 150° to 600°C. These changes imply a progressive alteration in the character of the polymeric material toward a condensed aromatic structure through the preferential loss of aliphatic and heteroaromatic portions at lower temperatures. A possible inference is that the polymeric material in Orgueil is a complex mixture of polymerized materials having different thermal stability. Comparison of vacuum pyrolyzates of the Orgueil polymeric material with pyrolyzates of terrestrial kerogen indicates similarities in composition and structure. These similarities suggest the possibility that meteorite polymers may have formed near the surfaces of meteorite parent bodies by low temperature processes similar to those by which terrestrial kerogen is formed.

Ce manuscrit présente des travaux originaux sur la théorie de la formation des planètes.Le but fondamental est de connecter la composition chimique des planètes géantes etdes petits corps avec les processus physiques et chimiques prenant lieu dans le disqueprotoplanétaire.1. Dans le chapitre 1 j'introduis les propriétés fondamentales des disques protoplané-taires ainsi que les bases de la théorie de formation des planètes.2. Dans le chapitre 2 j'attaque le problème du rapport C/O supersolaire mesurérécemment dans WASP 12b. J'élabore un modèle qui suit la distribution et transportde l'eau et du CO gazeux et solides à travers leurs di_usion, condensation,coagulation, gaz drag et sublimation afin de quantifer la variation du rapport C/Odans le disque en fonction du temps et de la distance. Mon modèle montre que,au fur et à mesure du temps, les vapeurs vont être enlever de l'intérieur de leurlignes de glaces respectives, avec le vapeur CO enlevé beaucoup plus lentement quela vapeur d'eau. Cette effet va augmenter le rapport C/O à l'intérieur de la lignede glace de l'eau d'une valeur initiale solaire (0.55) vers une valeur au voisinagede l'unité, permettant de former des planètes géantes avec des rapports C/O _ 1,comme WASP 12b. Je fnis ce chapitre en discutant les preuves observationnellesde cette enlèvement des vapeurs à l'intérieur des lignes de glaces.3. Dans le chapitre 3 j'utilise le même modèle pour interpréter la composition chimiqued'Uranus et Neptune. Je montre comment la formation de ces deux planètessur la sur-densité de glaces prédite par mon modèle sur la ligne de glace de CO peutexpliquer pourquoi ces planètes sont à la fois riches en carbone, pauvres en azote etavec des valeurs D/H sous-cométaires.4. Dans le chapitre 4 je change de sujet vers les propriétés chimiques des météoriteschondritiques, surtout leurs rapports D/H. J'utilise un modèle de disques à 2 couches(actif et morte) avec une code d'évolution D/H pour vérifier si les profiles thermiquesnon monotone trouvés dans ces disques peuvent expliquer la large gamme des valeursD/H trouvé entre les différents familles chondritiques. Je finis ce chapitre en discutantles implications de ce modèle des disques contenant des zones mortes sur laformation de Jupiter.5. Finalement je résume nos résultats dans Conclusions & perspectives, et finis enposant des questions que j'espère voir résolus prochainement. / In this manuscript I present multiple original works on planets formation theory. Themain goal is to connect the chemical composition of giant planets and small bodies to thephysical and chemical processes taking place in the protoplanetary disk.1. In chapter 1 I introduce the fundamental properties of disks and the basics ofplanets formation theory.2. In chapter 2 I tackle the supersolar C/O and subsolar C/H ratios measured recentlyin WASP 12b. I elaborate a model that tracks water and CO vapors and icesevolution through di_usion, condensation, coagulation, gas drag and sublimation inorder to quantify the variation of the C/O ratio as a function of distance and time.My model shows that, over time, vapors will get permanently depleted inside oftheir respective snowlines with CO getting depleted much slower than water. Thiswill increase the C/O ratio inside of the water snowline from the solar value of 0.55to near unity, allowing the formation of giant planets with C/O _ 1, such as WASP12b. I end this chapter by discussing the observational proofs for the existence ofsuch vapor depletions inside the icelines3. In chapter 3 I use the same model to interpret the chemical composition of Uranusand Neptune. I show how the formation of both planets on the CO snowline's icesoverdensity predicted by this model can explain why both planets are rich in carbon,poor in nitrogen and have subcometary D/H ratios.4. In chapter 4 I shift the discussion to the chemical properties of chondritic meteorites,mainly their D/H ratios. I use a snapshot from a layered (active + dead)zones disk model with a D/H ratio evolution code to check if the non monotonicthermal pro_les in these disks can explain the wide range of D/H ratios measuredin the di_erent chondritic families. I end this chapter by discussing the implicationsof the dead zone disk models for the formation of Jupiter.5. I _nally summarize my results in Conclusions & perspectives, and _nish bypointing out several relevant open questions to be hopefully resolved soon.

La Terre contient une quantité significative d’eau et son manteau est très oxydé par rapport aux conditions canoniques de la nébuleuse solaire, ce qui est contradictoire avec l’existence de son noyau métallique et sa position dans le Système solaire. Ceci implique que l’état rédox de la Terre ait augmenté au début de son histoire. Aujourd’hui, de nombreuses études suggèrent que cette évolution se soit faite à travers une accrétion hétérogène. Ainsi les premières briques élémentaires de notre planète seraient constituées de matériel très réduit et une grande partie de la différenciation précoce (extraction du noyau et différenciation silicatée) se seraient donc déroulées en conditions très réductrices (entre IW-5.5 et IW-2). L’objectif de cette thèse est de mesurer l’impact de ces conditions sur le comportement des terres rares (REE) et des éléments fortement chargés (HSFE), et de modéliser leur répartition dans les différents réservoirs lors de la différenciation précoce de la Terre. Nous réalisons une soixantaine d’expériences de fusion – cristallisation à l’équilibre de matériel chondritique à basse (5 GPa) et haute (26 GPa) pression, dans une gamme de conditions rédox allant de IW (tampon fer – wüstite) à IW-8. Afin de caractériser le paramètre fO 2 dans ces conditions extrêmes, nous développons un formalisme thermodynamique adapté, basé sur l’équilibre Si-SiO 2 . En analysant les différentes phases à l’équilibre dans les différents échantillons, nous calculons et établissons la première banque de données de partage cristal (enstatite, bridgmanite = pérovskite silicatée, majorite) – liquide silicaté, métal-silicate et sulfure-silicate pour les HFSE et les REE en conditions très réductrices. Grâce aux données enstatite – liquide nous développons un proxy de la fO 2 , basé sur le rapport D(Cr)/D(V) et grâce auquel nous mesurons la fO 2 de chondres de type I comme étant similaires aux conditions canoniques de la nébuleuse (IW-7). Nos données de partage métal – silicate prouvent que l’extraction du noyau terrestre n’est pas à l’origine d’un fractionnement des terres rares. Au contraire, en mesurant pour la première fois le spectre XANES du Nb 2+ et du Ta 3+ dans des verres silicatés à des teneurs de l’ordre du ppm, nous prouvons que le comportement de Nb et Ta est contrôlé par la fO 2 . En intégrant nos données de partage à un modèle d’accrétion hétérogène nous montrons que la signature sous-chondritique en Nb/Ta de la Terre silicatée peut être le résultat de l’accrétion d’un matériel chondritique évoluant avec le temps combinée à l’extraction du noyau en conditions réductrices, ce qui réfute l’hypothèse d’une Terre se formant à partir d’un matériel oxydé. Nos expériences de haute pression montrent que le partage des REE et des HFSE dans la majorite et la bridgmanite est très sensible à la fO 2. De plus, le processus de dismutation du fer, invoqué pour expliquer l’augmentation de la fO 2 du manteau lors de la cristallisation de l’océan magmatique, ne semble pas être un mécanisme efficace en-dessous de IW. Enfin, nos données montrent que Ti, V, Cr, Mn, Nb et Ta sont chalcophiles en conditions très réductrices. L’extraction précoce d’un liquide sulfuré dans ces conditions a donc pu modifier les rapports élémentaires supposés chondritiques dans la Terre silicatée. L’extraction d’une importante quantité de FeS pourrait aussi être à l’origine d’un découplage Zr/Hf. / The Earth contains significant amounts of water and its mantle is highly oxidized compared to the solar nebula canonical conditions, which is inconsistent with the existence of its metallic core and its location in the Solar System. This implies the redox state of the Earth has increased during its early history as suggested in heterogeneous accretion models. Thus, the first building blocks of our planet would have been made of highly reduced material, and the early Earth’s differentiation (core extraction and silicate differentiation) would have taken place under highly reducing conditions (between IW-5.5 and IW-2). The aim of this thesis is to measure the impact of these conditions on rare earth elements (REE) and high field strength elements (HFSE) behavior, and model their distribution into the main reservoirs formed early in Earth’s history. We run about sixteen melting – crystallization experiments, starting from chondritic material and equilibrating it at low (5 GPa) and high (26 GPa) pressure, spanning a redox range going from IW (iron – wüstite buffer) to IW-8. In order to characterize the fO 2 parameter in these extreme conditions, we develop an adapted thermodynamic formalism, based on Si-SiO 2 equilibrium. Analyzing the various equilibrated phases within our experimental samples, we calculate and propose the first crystal (enstatite, bridgmanite = Mg-perovskite, majorite) – silicate liquid, metal – silicate, sulfide – silicate partition coefficients database for HFSE and REE under highly reducing conditions. Using our enstatite-liquid data we develop a fO 2 proxy based on D(Cr)/D(V) ratio and we measure type I chondrule fO 2 as being similar to canonical nebular conditions (IW-7). Our metal-silicate partitioning data prove that Earth core extraction is not responsible for REE fractionation. On the contrary, recording for the first time Nb 2+ and Ta 3+ XANES spectra in silicate glasses and at ppm level concentrations, we prove that Nb and Ta behavior is mainly controlled by fO 2 . Using our partitioning data in a heterogeneous accretion model, we show that sub-chondritic Nb/Ta signature of the silicate Earth (14 ± 0.3) can be the result of the accretion of chondritic material changing with time, combined with the progressive extraction of the core in reducing conditions. This refutes the hypothesis of an oxidized material building the Earth. Our high-pressure experiments show that REE and HFSE partitioning in majorite and bridgmanite is very sensitive to fO 2 . Moreover, iron dismutation process, invoked to explain mantle fO 2 increase during magma ocean crystallization, does not seem to be an efficient mechanism below IW. Finally, our data show that Ti, V, Cr, Mn, Nb and Ta are chalcophiles under highly reducing conditions. Consequently, early extraction of a sulfide melt at an early and reduced stage could have modified chondritic elementary ratios in the silicate Earth. Extraction of a substantial amount of FeS may also cause a Zr/Hf decoupling.

Cette thèse est consacrée à l'histoire des solides du système solaire primitif. Nous étudions la dynamique des composants chondritiques et trouvons que leur préservation pendant plusieurs Ma dans le disque protoplanétaire nécessite une zone morte. Cette dynamique est essentiellement gouvernée par un paramètre de découplage gaz-solide S que nous conjecturons avoir été <1 et >1 lors de l'accrétion des chondrites carbonées et non carbonées, respectivement. Nous étudions aussi des modèles réduits pour l'interaction entre la turbulence magnétohydrodynamique et la sédimentation de la poussière ainsi que l'instabilité d'écoulement linéaire. Nous mesurons la concentration d'éléments en trace dans les phases des chondres dans Vigarano, Renazzo, Acfer 187, Bishunpur et Sahara 97096. L'olivine dans les chondres de type I semble résulter d'une cristallisation à l'équilibre tandis que le pyroxène enregistre des taux de refroidissement rapides et est compatible avec une interaction gaz-liquide.

This study presents an analysis of the organic matter in meteorites, particularly carbonaceous chondrites (CCs), using advanced experimental techniques such as Two-step laser desorption laser ionization mass spectrometry (L2MS-oTOF) and Atmospheric Pressure Photoionization-Orbitrap (APPI-Orbitrap). The analysis focuses on the molecular complexity of both soluble (SOM) and insoluble (IOM) organic matter as well as the bulk rock and identifying and classifying different molecular families to understand the chemical composition of the meteorites. A new software tool, SpectraC, was developed to aid in analysing and comparing mass spectra from multiple meteorite samples simultaneously. The findings of the study reveal the complex chemical composition of meteorites, with condensed aromatics dominating most samples, and highlight the importance of using multiple techniques for a more complete understanding of the sample’s contents. This research lays the foundation for future work in astrochemistry, including the development of a state-of-the-art analytical tool and further exploration of the organic matter in meteorites. / Cette étude présente une analyse de la matière organique dans les météorites, en particulier les chondrites carbonées (CC), en utilisant des techniques expérimentales avancées telles que la spectrométrie de masse à ionisation laser par désorption en deux étapes (L2MS-oTOF) et l’ionisation photochimique à pression atmosphérique-Orbitrap  (APPI-Orbitrap). L’analyse se concentre sur la complexité moléculaire de la matière organique soluble (SOM) et insoluble (IOM) ainsi que sur la roche globale, et identifie et classe différentes familles moléculaires pour comprendre la composition chimique des météorites. Un nouvel outil logiciel, SpectraC, a été développé pour aider à analyser et comparer les spectres de masse de plusieurs échantillons de météorites simultanément. Les résultats de l’étude révèlent la composition chimique complexe des météorites, avec une domination des aromatiques condensés dans la plupart des échantillons, et mettent en évidence l’importance d’utiliser plusieurs techniques pour une compréhension plus complète du contenu des échantillons. Cette recherche pose les bases des travaux futurs en astrochimie, y compris le développement d’outils analytiques de pointe et l’exploration plus poussée de la matière organique dans les météorites.