L'attention de la communauté scientifique, ainsi que le développement, pour les bioprocédés dédiés à la culture et à l'expansion de cellules souches mésenchymateuses (MSCs) pour la thérapie cellulaire et la médecine régénérative a considérablement grandi pendant ces dernières décennies. Une plus ample compréhension du lien entre la structure, la fonction et les propriétés des suspensions de cellules mésenchymateuses est devenue de première importance. Dans cette thèse, nous présentons tout d'abord les résultats d'une étude expérimentale portant sur l'écoulement de suspensions concentrées de cellules vivantes d'origine mésenchymateuse pour une grande gamme de concentration cellulaire. Nous caractérisons l'évolution de la viscosité relative en fonction de la contrainte de cisaillement appliquée pour des fractions volumiques cellulaires allant de 20 à 60%. Ces matériaux ont des empreintes rhéologiques compliquées mais très reproductibles, incluant des comportements de fluide à seuil, rhéofluidifiants ainsi que des fractures liées à la contrainte de cisaillement. Les propriétés rhéologiques de la suspension sont ensuite étudiées avec l'addition d'acide hyaluronique (HA), une biomolécule avec des séquences d'adhésion pour des récepteurs à la surface des cellules étudiées. Nous montrons que l'addition d'acide hyaluronique modifie substantiellement le comportement de la suspension et nous permet de contrôler les propriétés d'écoulement de la suspension à toutes les fractions volumiques. Cytométrie de flux et imagerie confocal à l'appui, nous montrons que l'effet observé est dû à un important changement dans la formation d'agrégats cellulaires dans la suspension, et donc dans l'envergure du réseau correspondant. La troisième partie de cette thèse porte sur l'ajout de polyéthylène glycol, une molécule qui n'est pas naturellement présente dans l'organisme mais fréquemment utilisée dans la formulation d'hydrogel. En utilisant trois types de PEG, l'influence de la charge des molécules est étudiée. Les résultats montrent que la charge est un paramètre important dans le contrôle des propriétés d'écoulement de suspensions cellulaires, car déterminant dans la formation et la compacité des agrégats. En considérant les agrégats comme des objets fractals, nous montrons qu'en prenant en compte les modifications de fractions volumiques avec le cisaillement, nous pouvons obtenir une courbe maitresse pour l'ensemble des conditions testées, et en extraire la force d'adhésion moyenne entre les cellules, au travers une population de plusieurs millions de cellules. Cette étude livre de nouveaux aspects sur la complexité des propriétés en écoulement de suspensions de cellules méchymateuses, adhérentes et concentrées, sur leur sensibilité à l'ajout de molécules, qu'elles soient naturellement présentes dans les tissues ou non, ainsi qu'une nouvelle méthode pour mesurer la force d'adhésion entre les cellules. / With the rapidly growing interest in the development of bioprocess systems to culture and expand mesenchymal stromal cells (MSCs) for cell therapy and regenerative medicine applications, greater understanding of the structure-function-property characteristics of mesenchymal cell suspensions is required. In this thesis, the results of a detailed experimental study into the flow behaviour of concentrated suspensions of living mesenchymal cells over a wide range of cell concentrations and in the presence of two macromolecules (hyaluronic acid and polyethylene glycol) often used in cellular therapy applications are presented. The change in the shear viscosity as a function of shear stress and shear rate for cell volume fractions varying from 20 to 60% are firstly presented, showing that these suspensions exhibit highly complex but reproducible rheological footprints, including yield stress, shear thinning and shear-induced fracture behaviours. The rheological properties of the suspension with the addition of hyaluronic acid (HA), a biomolecule with adhesion sequences for receptors on these types of cells, was then investigated. With the addition of HA, the rheology of these cell suspensions is significantly modified at all volume fractions. Using FACS and confocal imaging, we show that the observed effect of HA addition is due to it significantly modulating the formation of cellular aggregates in these suspensions, and thus the resultant volume spanning network. This understanding permits the rheology of concentrated mesenchymal cell suspensions to be tailored to suit particular processing scenarios. The third part of this project focused on the addition of polyethylene glycol, a molecule which is not naturally present in tissues but commonly utilised in hydrogels as injectable delivery vehicles for cells to sites of tissue damage. Using three different kinds of PEG, the influence of the charge of the molecules is investigated. The results show the charge is also a crucial parameter to tailor the flow behaviour of cell suspension when biomacromolecules are added, influencing the formation and the compactness of the cellular aggregates. Considering the aggregates as fractal structures, and by taking into account the changes in volume fractions with shear, a master curve for the range of conditions investigated was successfully achieved through the use of an analytical model. Critically, this model also permitted the estimation of the average adhesion force between cells, across a population of millions of cells. The outcomes of this study not only provide new insight into the complexity of the flow behaviours of concentrated, dynamically adhesive mesenchymal cell suspensions, and their sensitivity to associative biomolecule and synthetic molecule addition, but also a novel, rapid method by which to estimate adhesion forces between cells.

Ce travail de thèse s’inscrit dans une approche fondamentale expérimentale de l’étude de suspensions céramiques, au travers de la mise en place d’un banc de mesure de diffusion dynamique de la lumière (DLS) sur une suspension en écoulement. L’étude a été effectuée sur des suspensions céramiques concentrées de silice nanométrique et de laponite dans une géométrie de Couette. La technique de mesure par DLS permet d’obtenir des informations locales telles que le taux de cisaillement et la vitesse locale des particules. À travers ces mesures et d’observation vidéo, les profils de vitesse ont permis de comprendre l’évolution du comportement rhéologique de ces suspensions concentrées. De plus, les suspensions concentrées en laponite forment un gel lorsque celles-ci sont au repos. Si ce gel subit un cisaillement, il se déstructure pour redevenir une suspension « liquide ». Cependant, du gel apparait sous cisaillement et sa formation a également été observée par DLS et par vidéo. / This thesis is part of a fundamental experimental approach to the study of ceramics suspensions, through the establishment of a panel of dynamic light scattering (DLS) measurement to a flowing suspension. The study was performed on ceramic concentrated suspensions of nanometric silica and laponite in Couette geometry. The measurement technique by DLS provides local information such as the shear rate and the local velocity of the particles. Through these measurements and video observation, velocity profiles have allowed to understand the evolution of the rheological behavior of concentrated suspensions. Moreover, concentrated suspensions of laponite form a gel when these are at rest. If this gel undergoes shear, this one deconstructs to become a « liquid » suspension. However, the gel appears under shear and its formation was also observed by DLS and camera.

Afin de rendre plus sûre la manipulation de produits pyrotechniques présentant par nature un risque d'explosion accidentelle vis-à-vis des agressions mécaniques et thermiques extérieures, de nouvelles formulations ont vu le jour. Parmi ces « Matières Détoniques Extrêmement Peu Sensibles », le partenaire industriel Nexter Munitions met en œuvre une formulation labellisée XF13333 qui a par ailleurs la propriété d'être recyclable.<br /><br />Avant d'être à l'état solide, les explosifs de type XF13333 se présentent sous forme de suspensions dont la fraction volumique solide est de l'ordre de 55%. L'aptitude à l'écoulement de ces pâtes est donc gouvernée par la rhéologie des suspensions concentrées. Le procédé de préparation utilisé par le partenaire industriel étant de type coulée-fondue, l'objectif des travaux présentés dans ce manuscrit est de proposer un modèle prédictif du temps que met une suspension concentrée en matériaux énergétiques à s'écouler gravitairement depuis un réacteur agité de mélange vers un corps d'obus initialement vide.<br /><br />L'étude de l'influence de la fraction volumique solide sur le comportement rhéologique de suspensions modèles inertes a d'abord été envisagée. Deux échelles de taille de grains ont été considérées, l'une micrométrique et l'autre nanométrique. En fonction de la taille des particules, la pâte adopte différents comportements rhéologiques : la suspension constituée de particules micrométriques adopte un comportement newtonien tandis que la suspension constituée de particules nanométriques passe d'un comportement newtonien à un comportement de fluide à seuil, de type Bingham ou Herschel-Bulkley.<br /><br />Nous nous sommes ensuite intéressés à l'influence de l'état d'organisation de la phase solide que l'on peut décrire par la fraction volumique maximale de solide. Nous avons étudié l'influence de ce paramètre sur le comportement rhéologique des suspensions. Etant donné la forte analogie de comportement entre une pâte d'explosifs et le ciment, nous nous sommes intéressés aux travaux de recherche menés depuis de nombreuses années dans le secteur du génie civil. En particulier, nous avons utilisé le modèle de De Larrard pour calculer fraction volumique maximale de solide à partir des distributions en taille des grains constituant le mélange.<br /><br />Pour caractériser la rhéologie des suspensions XF13333, l'utilisation d'un rhéomètre de Couette n'est pas adaptée car la sédimentation des particules et la déstabilisation de l'émulsion formant le fluide suspendant rendent la suspension inhomogène. Pour la maintenir dans sa fonction d'usage (i.e. homogène), nous avons développé un rhéomètre non conventionnel et appliqué l'analogie de Couette. Il est ressorti de cette étude expérimentale que ces suspensions complexes sont des fluides d'Ostwald.<br /><br />La modélisation du temps d'écoulement des suspensions XF13333 en configuration industrielle s'est fondée sur l'expression de la viscosité d'une suspension concentrée de Quemada. Les valeurs théoriques ont été comparées aux valeurs expérimentales de temps de vidange d'un certain volume de suspension concentrée XF13333.. Il est ressorti que le modèle de temps d'écoulement proposé représente correctement la réalité.

Le but de ce travail expérimental est de caractériser les écoulements inhomogènes <br />dans deux systèmes distincts : une solution de micelles géantes et des émulsions concentrées. <br />Une étude rhéologique " classique " ne suffit pas car elle ne renseigne en <br />rien sur la structuration spatiale de l'écoulement. <br />Grâce à deux techniques de vélocimétrie locale <br />(la diffusion de lumière en mode hétérodyne et un dispositif de vélocimétrie ultrasonore <br />mis en place au cours de cette thèse), <br />nous sommes capables de mettre en évidence des écoulements inhomogènes <br />dans les deux systèmes, et également de résoudre la dynamique <br />spatiale et temporelle des champs de vitesse.<br />L'existence d'une dynamique<br />rapide de l'écoulement dans la solution de micelles géantes<br />est ainsi mise en évidence. Des expériences transitoires révèlent en outre<br />une mise à l'équilibre extrêmement lente de ce système associée à la croissance d'une<br />bande fortement cisaillée.<br />Cette étude nous permet également d'accéder au comportement rhéologique local de différentes<br />émulsions concentrées. Il apparaît alors que la formulation des émulsions, et en particulier les interactions entre <br />gouttelettes, ont une influence notable sur le comportement en écoulement de ces systèmes.

Nous reportons ici le comportement rhéologique de suspensions concentrées de particules non browniennes de fécule de maïs ou de polystyrène sphériques et monodisperses. Le système modèle de particules de polystyrène est utilisé afin de contrôler les propriétés physicochimiques de la suspension. Ce travail expérimental s'articule autour de deux aspects rencontrés chez les fluides complexes : le seuil d'écoulement et le seuil de rhéoépaississement. <br />Dans un premier temps, nous avons étudié l'origine du seuil d'écoulement. Nous avons, à partir de techniques de rhéologie classique et locale par IRM, montré que le seuil d'écoulement des suspensions modèles n'est observé que par l'introduction d'un contraste de densité entre les particules et le fluide suspendant. Ce contraste de densité introduit alors une consolidation à l'échelle des particules. Le seuil d'écoulement apparaît alors sans aucune sédimentation macroscopique de l'échantillon. Dans un second temps, nous avons étudié un phénomène de structuration dynamique, sous écoulement : le rhéoépaississement. Ainsi, en couplant des mesures macroscopiques originales (comme l'étude de l'influence de l'entrefer de la géométrie de mesure sur le comportement rhéoépaississant, et des mesures de dilatation volumique en fonction du taux de cisaillement) et des mesures locales des propriétés d'écoulement par IRM, nous montrons que le rhéoépaississement de la suspension de fécule de maïs est une conséquence directe de la dilatance de Reynolds. Par ailleurs, le système modèle, contrairement à la suspension de fécule de maïs, présente un rhéoépaississement qui est accompagné d'un régime de localisation qui devient responsable d'un blocage partiel de l'écoulement dans l'entrefer de la géométrie de Couette.

Cette étude porte sur la mise en forme des matériaux composites renforcés par des fibres ou des mèches de fibres courtes tels que les SMC ou les BMC. Un travail expérimental a dans un premier temps été réalisé à l'échelle macroscopique. Ce travail a permis de mettre au point un rhéomètre de compression lubrifiée ainsi que des méthodes d'essais et de dépouillement. Ceci permet de mieux caractériser la rhéologie des compounds SMC et BMC en traitant les problématiques de leur compressibilité et des frottements éventuels entre les parois du rhéomètre et la matière déformée. Un travail numérique a ensuite permis de simuler la mise en forme d'un BMC après l'identification des paramètres d'un modèle rhéologique simple à partir des données expérimentales obtenues sur le rhéomètre. Enfin, un travail expérimental à l'échelle microscopique a permis d'une part de caractériser finement les microstuctures de SMC modèles à partir de microtomographies à rayons X, et d'autre part de caractériser et de modéliser par le biais d'essais d'extraction de fibres les interactions entre les mèches formant le renfort fibreux de ces matériaux.

Nous étudions des suspensions concentrées de particules non-colloïdales de PVC. Ces suspensions, appelées plastisols, sont utilisées principalement pour la fabrication de revêtements de sols.Elles présentent notamment un phénomène de rhéoépaississement (hausse de la viscosité en cisaillant). Nous montrons que cela provient des forces de frottement entre particules. En effet, à l’aide d’un microscope à force atomique, nous sommes pour la 1ère fois capable de relier directement la contrainte macroscopique d’apparition du rhéo-épaississement à la contrainte microscopique d’apparition de la friction solide entre particules.Nous caractérisons la viscosité de la suspension jusqu’à 100 000 s-1 et nous observons qu’une plus grande polydispersité limite le rhéoépaississement. Les différences de contraintes normales N1 et N2 sont aussi mesurées. Par ailleurs, des mesures à l’aide de rayons X ou d’ultrasons ne montrent aucune migration de particules sous cisaillement.Nous montrons également que la géométrie a un fort impact sur l’écoulement de la suspension concentrée. Un entrefer plus petit provoque une baisse de la viscosité et retarde le rhéoépaississement. Une approche non-locale permet de rationaliser les résultats.La substitution de particules de PVC par des particules de CaCO3 modifie profondément la viscosité et la densité d’empilement maximum. Nous développons alors des modèles simples pour modéliser ces effets. En outre, nous mesurons l’impact sur la rhéologie d’un éventuel surfactant à la surface des particules.Nous avons pu finalement étudier des instabilités observées en étalant ces suspensions à haute vitesse. Une instabilité de surface est d’abord observée. A plus haute vitesse, un dépôt se forme en aval sur le couteau. Nous corrélons ces instabilités avec l’apparition de différences de contraintes normales. / Highly concentrated and non-colloidal suspensions consisting of micrometric PVC particles dispersed in a liquid phase, were studied. These suspensions, called plastisol, are mostly used in vinyl flooring manufacture.A key feature of these suspensions is shear-thickening, since viscosity greatly increases as a function of the applied shear rate. This phenomenon is explained as being related to frictional forces between particles. Indeed, using an Atomic Force Microscope, we were able, for the first time, to link the macroscopic stress, at which shear-thickening appears, with the microscopic stress needed to enter a frictional regime.We then characterize the suspension viscosity up to 100 000 s-1. We observed that shear thickening is lowered with a more polydisperse powder. Large normal stress differences N1 and N2 were also measured, along with shear thickening. In addition, using both X-ray radiography and ultrasound, no particle migration in the sheared suspension could be detected.We also found that geometry plays a major role in the features of the flow of concentrated suspensions. For a smaller gap, the viscosity is lower and shear-thickening is pushed to higher shear rates. A non-local approach accounts for our experimental results.Replacing a number of PVC particles with CaCO3 particles changes both the viscosity and the maximum packing fraction quite dramatically. For both of these, we developed simple models that matched quite well with the experimental data. Moreover, we elucidate the rheological changes resulting from adding surfactant at the surface of each particle type.Finally, we investigated some instabilities observed while coating at high speed. At a moderate speed, a ribbing phenomenon appears. At a higher speed, a deposit is formed on the knife (downstream). The appearance of these instabilities correlates with normal stress differences

Cette thèse porte sur la rhéologie des pâtes granulaires. L'image classique pour les pâtes granulaires est qu'il y a une transition d'un écoulement frictionnel vers un écoulement lubrifié lors de l'augmentation du taux de cisaillement. Nous montrons qu'il existe en réalité une transition d'un écoulement localisé vers un écoulement non-localisé. Le paramètre pertinent caractérisant cette transition est le nombre de Leighton, qui est le rapport entre les forces lubrifiée et frictionnelle. Ce nombre définit un taux de cisaillement critique au-dessous duquel aucun écoulement stationnaire sans localisation ne peut exister. Par ailleurs, en menant à la fois des expériences en IRM et des expériences de rhéologie classique, nous définissons une viscosité pour les pâtes granulaires. Il faut pour cela tenir compte de la migration des particules vers les zones faiblement cisaillées lors de l'écoulement, migration qui engendre un profil de concentration des particules. La viscosité est donnée par une loi constitutive constituée de trois équations : l'équation de la courbe d'écoulement, l'équation de Krieger-Dougherty, et le rapport entre contrainte de cisaillement et première différence de contraintes normales. Enfin, nous étudions des suspensions rhéoépaississantes de fécule de maïs qui présentent également une transition d'un régime localisé vers un régime non-localisé autour d'un seuil de rhéoépaississement.

Cette étude porte sur la mise en forme des matériaux composites renforcés par des fibres ou des mèches de fibres courtes tels que les SMC ou les BMC. Un travail expérimental a dans un premier temps été réalisé à l’échelle macroscopique. Ce travail a permis de mettre au point un rhéomètre de compression lubrifiée ainsi que des méthodes d’essais et de dépouillement. Ceci permet de mieux caractériser la rhéologie des compounds SMC et BMC en traitant les problématiques de leur compressibilité et des frottements éventuels entre les parois du rhéomètre et la matière déformée. Un travail numérique a ensuite permis de simuler la mise en forme d’un BMC après l’identification des paramètres d’un modèle rhéologique simple à partir des données expérimentales obtenues sur le rhéomètre. Enfin, un travail expérimental à l’échelle microscopique a permis d’une part de caractériser finement les microstuctures de SMC modèles à partir de microtomographies à rayons X, et d’autre part de caractériser et de modéliser par le biais d’essais d’extraction de fibres les interactions entre les mèches formant le renfort fibreux de ces matériaux. / This study focuses on the processing of composite materials reinforced with short fibres or fibres bundles such as SMC or BMC. Firstly, an experimental work was carried-out at the macroscopic scale. This work led to the development of a lubricated compression rheometer and associated analysis methods to better characterize the rheology of SMC and BMC compounds, by accounting for the compressibility of compounds and the possible friction between the rheometer wall and the flowing composite. Numerical simulation was then achieved in order to simulate the forming of a BMC. For that purpose, the constitutive parameters of a simple tensorial rheological model were determined from experimental data obtained with the rheometer. Finally, an experimental work at the microscopic level allowed (i) the microstuctures of SMC models from X-ray microtomography micrographs and (ii) fibre pull-out experiment to be characterized, and the interaction mechanisms between the fiber bundles forming the fiber reinforcement of these materials to be modelled.

Cette thèse concerne l’étude de l’influence de la formulation sur le comportement rhéologique des émulsions inverses très concentrées. Nous avons utilisé une démarche originale consistant à positionner le module élastique (G’) de ces émulions sur une carte bidimensionnelle formulation-composition, afin d’étudier, en particulier, l’effet de la formulation dite optimale. Deux effets nets sont liés à celle-ci: les émulsions préparées à HLB=10, c’est-à-dire à proximité de la valeur optimale (HLB=10,5), présentent des valeurs de G’ nettement plus faibles que les autres formulations, tandis qu’à une distance particulière (HLB=7,7), les valeurs de G’ sont toujours plus élevées comparativement aux autres formulations. Cette valeur particulière de HLB correspond aussi à une stabilité maximale de la dispersion et à une taille moyenne des gouttes minimale. Les émulsions très concentrées étant généralement opaques et fragiles, l’analyse du transport stationnaire incohérent de lumière polarisée, qui ne nécessite pas de dilution, a été utilisée comme méthode alternative aux techniques classiques pour déterminer l’épaisseur moyenne du film interfacial (h). La taille moyenne des gouttes (R) a pu ensuite être déterminée à partir d’un modèle géométrique qui relie R à l’épaisseur moyenne du film interfacial (h), à la fraction volumique de phase dispersée (f) et à un facteur géométrique moyen (f9) tenant compte du caractère polyédrique des gouttes. Ainsi, une expression modifiée du modèle proposé par Mougel et al. (2006) a été établie pour modéliser le module élastique (G’) en le reliant à la taille moyenne de gouttes (R), la tension interfaciale (s) et la fraction volumique de phase dispersée (f) / This thesis deals with the study of the influence of formulation on the rheological behavior of highly concentrated reverse emulsions. We used an original approach consisting in representing the elastic modulus (G’) of these emulsions on a formulation-composition bidimensional map to study, in particular, the effect of the so-called optimum formulation. Two major effects are observed in relation to this one: emulsions prepared at HLB=10, i.e. at the proximity of optimum value (HLB=10.5) present values of G’ remarkably lower than those at other formulations, while at a certain distance (HLB=7.7) the values of G’ are higher in comparison to others formulations. This last particular HLB matches with the occurrence of a maximum stability and a minimum drop size of dispersion. Highly concentrated emulsions being generally opaque and fragile, the analysis of incoherent polarized steady light transport, that does not imply any dilution, has been used as an alternative method to classical techniques to determine the average film thickness (h). The average drop size (R) has then to be determined from a geometrical model linking it to the average film thickness (h), to the dispersed phase volume fraction (f) and to a geometrical factor (f9) that takes into account the polyhedral shape of the drops. Hence, a modified expression of the model proposed by Mougel et al. (2006) has been established to model the elastic modulus (G’) by relating it to the average drop size (R), the interfacial tension (s) and the dispersed phase volume fraction (f)