Les solutions de tensioactifs de faibles concentrations sont composées de micelles de diverses formes, principalement des micelles cylindriques libres ou peu enchevêtrées. Sous écoulement de cisaillement, ces solutions présentent un comportement rhéoépaississant augmentation de la viscosité. Ce phénomène est lié à la formation d'une nouvelle structure induite par le cisaillement (Shear Induced Structure : SIS). L'objectif majeur de cette étude est de connaître les propriétés de rhéoépaississement de quatre systèmes, en faisant varier de manière contrôlée les dimensions des micelles en procédant au changement de la longueur de la chaîne aliphatique. Les systèmes retenus appartiennent à la famille de CnTAB (C12-, C14-, C16- et C18TAB). Nous avons effectué une comparaison entre des résultats de rhéométrie, rhéo-optique, vélocimétrie ultrasonore et diffusion de neutrons aux petits angles. L'ensemble de ce travail a abouti à une description des formes et des dimensions des micelles présentent à l'équilibre. Sous écoulement, il a été déduit que les dimensions des micelles sont grandes et facilement orientables même aux faibles cisaillements quand la chaîne aliphatique est longue. Au déclenchement du rhéoépaississement, la structure induite est totalement orientée avec une modification de cette dernière dans le sens de l'écoulement. Aux taux de cisaillement élevés, les systèmes ont un comportement rhéologique identique, de même que la structure demeure orientée. Sur la base de nos résultats et de ceux de travaux antérieurs, nous avons proposé un modèle décrivant les transitions de formes micellaires liées au comportement sous écoulement des solutions micellaires / The dilute solutions of surfactant are composed with micelles which have various forms mainly cylindrical free or having a low entangled. Under shear flow, the behavior of these solutions is shear thickening Increase of the viscosity." This phenomenon is related to the formation of a new shear induced structure (SIS). The main aim of this work is to study the shear thickening of four systems, while varying in a controlled manner dimensions micelles by the change in the length of the aliphatic chain. During this work, the systems used belong to the family of C,TAB (Cl2-, Cl4-, Cl6- and C18TAB). We conducted a comparison of the results: rheometry, rheo-optical, ultrasound velocimetry and small angle neutron scattering. A description of the shape and dimensions of micelles present in equilibrium was given as function of the chain length. Under flow, it was found that the dimensions of the micelles are large and easily adjustable to flow shears when the aliphatic chain is long. In the shear thickening transition, the induced structure is totally oriented in the flow direction. At high shear rate, the systems have similar rheological behavior, as well as the structure remains oriented. On the basis of our results and those of earlier work, we have proposed a model describing micellar transitions forms related to the macroscopic behaviour

Cette thèse de doctorat a été financée par l’entreprise SIKA spécialisée dans les matériaux de construction. Les trois chapitres de cette thèse correspondent à la tentative de résolution de trois problématiques d’origine industrielle. Dans le premier chapitre, nous avons étudié l’effet de la concentration en particules sur les propriétés d’écoulement de fluides complexes rhéofluidifiants ou rhéoépaississants et démontré l’origine microscopique de cet effet. Dans le second chapitre, nous avons étudié la floculation de particules colloïdales sous faibles perturbations et mis en évidence l’existence, au cours de la reconstruction, d’un maximum du module élastique. Enfin le troisième chapitre est l’étude d’un diagramme de phase de jet de suspensions concentrées. En régime dilué et semi-dilué, les résultats sont conformes à ceux de la bibliographie, en revanche nous avons étudié un nouveau régime à très haute fraction volumique où le jet, instable, se met à osciller. Nous avons montré que ces oscillations étaient dues au rhéoépaississement de la suspension. / This thesis has been done in collaboration with the company SIKA, one of the leader if the construction industry. This thesis report is organized in three chapters where each of them tries to answer a problem coming from industrial processes. In the first chapter, we studied the impact of particles concentration on the flowing properties of complex fluids such as shear-thinning and shear-thickening fluids. We demonstrated the importance of local contacts between particles to explain the evolution of the viscosity with the volume fraction. In the second chapter, we studied the aggregation of colloidal attractive suspensions under small perturbations and proved the existence of a maximum of elastic modulus during the rebuilding of the structure. Finally, the third chapter is a study of a phase diagram of a concentrated suspension jets. In the diluted and semi-diluted regimes, we found results in agreement with the bibliography, meanwhile at very high concentration, we studied a new regime where the jet, unstable, is oscillating. We showed those oscillations can be explained by the shear-thickening behaviour of the suspensions at those high concentrations.

Cette thèse vise à comprendre l'effet des dynamiques des micelles de copolymères sur leurs propriétés rhéologiques. En effet les copolymères amphiphiles peuvent s'auto-assembler dans l'eau pour former diverses microstructures micellaires sphériques, cylindriques ou lamellaires. Leur dynamique est un paramètre crucial pour définir leur spectre d'applications, en particulier dans le transport de médicaments et dans la synthèse de matériaux méso-structurés. Les micelles se structurent en continu: elles peuvent se former et se dissocier en monomères, se fusionner ou se fragmenter. Nous avons développé une méthode basée sur la fluorescence pour sonder directement les dynamiques micellaires collectives de fusion et de fission dans un bon nombre de copolymères triblocs de la famille PEO-PPO-PEO. Cette thèse se concentre sur l'étude des systèmes micellaires formés par des copolymères triblocs (tensioactifs non ioniques) et les tensioactifs cationiques à des concentrations et des températures où micelles sphériques et micelles cylindriques sont formées. De telles structures peuvent être formées spontanément lorsque le système est soumis à des conditions appropriées de concentration et de température ou à l'induction entre elles en ajoutant des sels inorganiques ou organiques, ou en appliquant des contraintes de cisaillement au système tensioactif/eau.La technique de diffusion de la lumière dynamique (DLS) a été utilisée pour évaluer la transition de la structure dans des solutions micellaires en changeant la température du système et de la structure du système correspondant à des conditions de concentration - température.Des expériences de relaxation de contraintes ont été effectuées où l'assouplissement temporaire de contrainte est mesuré après une déformation instantanée dans des solutions aqueuses de P103. Les temps de relaxation (ou taux) sont comparés avec ceux obtenus par diffusion de la lumière et de leur rapport à la taille des micelles est montré. La relaxation des contraintes présente le comportement de Maxwell. Les temps de relaxation ont montré la dépendance de la température avec des comportements caractéristiques des régimes de micelles sphériques et allongées respectivement.Dans ce travail, nous étudions également le système micellaire CTAnFB avec n la substitution de fluor en positions ortho (F: 2), meta (F: 3) et para (F: 4), à savoir les systèmes CTAortoFB/, CTAmetaFB/eau et CTAparaFB/eau à des concentrations diluées. Nous présentons aussi une étude de la dynamique de la simulation moléculaire de l'hydratation de tensioactifs ortho-, méta- et para-fluorobenzoate et son effet sur la formation de micelles.Nous avons étudié l'effet des contre-ions organiques hydrotropes, 2-, 3- et 4-fluorobenzoïque (2FB-, 3FB- et 4FB-, respectivement) sur le comportement d'épaississement par cisaillement de solutions aqueuses micellaires de micelles en forme de tige de leurs sels avec des cations de cétyltriméthylammonium (CTA2FB, CTA3FB et CTA4FB).Ce travail a contribué à la compréhension de la synergie entre la structure, la dynamique micellaire et la rhéologie dans cette famille de copolymère.

Les suspensions non browniennes présentent un comportement rhéologique très différent en fonction de leur concentration. L'écoulement de suspensions semi-diluées est newtonien et montre une migration des particules provoquant des hétérogénéités de concentration. Au contraire, les suspensions concentrées présentent un large éventail de phénomènes rhéologiques non linéaire. Ce travail cherche à mieux comprendre les écoulements de suspensions dans différente gamme de concentration. A basse concentration,une étude de la migration est réalisée afin de quantifier les forces responsables de ce phénomène. Pour cela, les forces de migration sont comparées aux forces de sédimentation,grâce à un écoulement unidirectionnel et confiné. Des techniques de suivi de particules avancées et la microscopie confocale, permettent une mesure systématiquement à la fois des profils de fraction volumique et des profils de vitesse. Plusieurs systèmes sont comparés afin de mettre en évidence que les forces hydrodynamiques jouent un rôle important dans la migration. La seconde partie de ce travail consiste à caractériser l'écoulement d'un système rhéoépaississant. Des techniques de rhéologie locale, tel que la vélocimétrie ultrasonore et la tomographie RX sont utilisées dans différentes cellules de Couette. Ces techniques permettent de mesurer les profils de fraction volumique et les profils de vitesse. Nous soulevons que les propriétés rhéologiques dépendent fortement du confinement et de la rugosité, et parfois, nous avons observé instabilités dues aux interfaces. / Flows of non-Brownian suspensions are present in different fields, and exhibitdifferent behavior in function of concentration. Flows of semi-dilute suspensions aremainly governed by the spatial repartition of the particles. At low Reynolds numbers,it is indeed generally non-uniform due to cross-stream migration towards low shearedregions of the flow. In this work we aim at testing the idea that interactions betweenparticles could also be involved in the shear induced migration phenomenon. In orderto quantify the strength of shear induced migration, we take advantage of horizontalflow of buoyant particles in slits, where viscous resuspension is in competitionwith buoyancy.Using advanced particle imaging velocimetrie techniques and confocalmicroscopy, we measure systematically both volume fraction and velocity profiles.We compare two systems with and without interaction and any different was found.Concentrated suspensions exhibit a wide range of non linear rheological phenomena.This work characterizes the local rheology of a continuous shear thickening. We areused ultrasonic rheology and tomography RX in Couette cell for measured the volumefraction profile and velocity profile. We report that the rheological properties dependstrongly of the confinement and roughness, and sometimes we observed instabilitiesdue to the interface.

Les solutions de tensioactifs de faibles concentrations sont composées de micelles de diverses formes, principalement des micelles cylindriques libres ou peu enchevêtrées. Sous écoulement de cisaillement, ces solutions présentent un comportement rhéoépaississant "augmentation de la viscosité". Ce phénomène est lié à la formation d'une nouvelle structure induite par le cisaillement (Shear Induced Structure : SIS). L'objectif majeur de cette étude est de connaître les propriétés de rhéoépaississement de quatre systèmes, en faisant varier de manière contrôlée les dimensions des micelles en procédant au changement de la longueur de la chaîne aliphatique.<br />Les systèmes retenus appartiennent à la famille de CnTAB (C12-, C14-, C16- et C18TAB). Nous avons effectué une comparaison entre des résultats de rhéométrie, rhéo-optique, vélocimétrie ultrasonore et diffusion de neutrons aux petits angles. L'ensemble de ce travail a abouti à une description des formes et des dimensions des micelles présentent à l'équilibre. Sous écoulement, il a été déduit que les dimensions des micelles sont grandes et facilement orientables même aux faibles cisaillements quand la chaîne aliphatique est longue. Au déclenchement du rhéoépaississement, la structure induite est totalement orientée et se modifie dans le sens de l'écoulement. Aux taux de cisaillement élevés, les systèmes ont un comportement rhéologique identique, de même que la structure demeure orientée. Sur la base de nos résultats et de ceux de travaux antérieurs, nous avons proposé un modèle décrivant les transitions de formes micellaires liées au comportement sous écoulement des solutions micellaires.

Nous reportons ici le comportement rhéologique de suspensions concentrées - ou pâte - de particules granulaires ou colloïdales de ciment ou de silice sphérique et monodisperse. Le système modèle de particules de silice est utilisé pour pouvoir contrôler les propriétés physicochimiques de la suspension. Notre projet de recherche se centre sur deux points qui s'intéressent aux propriétés du coulis frais : (i) le premier est l'étude du processus de structuration par coagulation au repos et sa relation avec la prise. Nous avons utilisé des outils (ultrason, confocal) adaptés pour suivre et interpréter la coagulation et la prise du ciment.(ii). Le second est l'étude d'un phénomène de structuration dynamique, sous écoulement, typique des suspensions très concentrées et appelé " jamming ". Nous montrons que l'apparition de ce régime d'encombrement va de pair avec des fluctuations géantes de contraintes, avec une statistique caractéristique des événements critiques auto-organisés. L'état de surface des grains et du frottement intergranulaire est un paramètre important dans le blocage sous cisaillement. La simultanéité des fluctuations des efforts normaux et des efforts tangentiels aussi que des visualisations microscopiques suggère fortement que la formation de chaînes de contacts frottants est à l'origine du phénomène.

Nous reportons ici le comportement rhéologique de suspensions concentrées de particules non browniennes de fécule de maïs ou de polystyrène sphériques et monodisperses. Le système modèle de particules de polystyrène est utilisé afin de contrôler les propriétés physicochimiques de la suspension. Ce travail expérimental s'articule autour de deux aspects rencontrés chez les fluides complexes : le seuil d'écoulement et le seuil de rhéoépaississement. <br />Dans un premier temps, nous avons étudié l'origine du seuil d'écoulement. Nous avons, à partir de techniques de rhéologie classique et locale par IRM, montré que le seuil d'écoulement des suspensions modèles n'est observé que par l'introduction d'un contraste de densité entre les particules et le fluide suspendant. Ce contraste de densité introduit alors une consolidation à l'échelle des particules. Le seuil d'écoulement apparaît alors sans aucune sédimentation macroscopique de l'échantillon. Dans un second temps, nous avons étudié un phénomène de structuration dynamique, sous écoulement : le rhéoépaississement. Ainsi, en couplant des mesures macroscopiques originales (comme l'étude de l'influence de l'entrefer de la géométrie de mesure sur le comportement rhéoépaississant, et des mesures de dilatation volumique en fonction du taux de cisaillement) et des mesures locales des propriétés d'écoulement par IRM, nous montrons que le rhéoépaississement de la suspension de fécule de maïs est une conséquence directe de la dilatance de Reynolds. Par ailleurs, le système modèle, contrairement à la suspension de fécule de maïs, présente un rhéoépaississement qui est accompagné d'un régime de localisation qui devient responsable d'un blocage partiel de l'écoulement dans l'entrefer de la géométrie de Couette.

Cette thèse vise à comprendre l’effet des dynamiques des micelles de copolymères sur leurs propriétés rhéologiques. En effet les copolymères amphiphiles peuvent s'auto-assembler dans l’eau pour former diverses microstructures micellaires sphériques, cylindriques ou lamellaires. Leur dynamique est un paramètre crucial pour définir leur spectre d’applications, en particulier dans le transport de médicaments et dans la synthèse de matériaux méso-structurés. Les micelles se structurent en continu: elles peuvent se former et se dissocier en monomères, se fusionner ou se fragmenter. Nous avons développé une méthode basée sur la fluorescence pour sonder directement les dynamiques micellaires collectives de fusion et de fission dans un bon nombre de copolymères triblocs de la famille PEO-PPO-PEO. Cette thèse se concentre sur l'étude des systèmes micellaires formés par des copolymères triblocs (tensioactifs non ioniques) et les tensioactifs cationiques à des concentrations et des températures où micelles sphériques et micelles cylindriques sont formées. De telles structures peuvent être formées spontanément lorsque le système est soumis à des conditions appropriées de concentration et de température ou à l'induction entre elles en ajoutant des sels inorganiques ou organiques, ou en appliquant des contraintes de cisaillement au système tensioactif/eau.La technique de diffusion de la lumière dynamique (DLS) a été utilisée pour évaluer la transition de la structure dans des solutions micellaires en changeant la température du système et de la structure du système correspondant à des conditions de concentration - température.Des expériences de relaxation de contraintes ont été effectuées où l’assouplissement temporaire de contrainte est mesuré après une déformation instantanée dans des solutions aqueuses de P103. Les temps de relaxation (ou taux) sont comparés avec ceux obtenus par diffusion de la lumière et de leur rapport à la taille des micelles est montré. La relaxation des contraintes présente le comportement de Maxwell. Les temps de relaxation ont montré la dépendance de la température avec des comportements caractéristiques des régimes de micelles sphériques et allongées respectivement.Dans ce travail, nous étudions également le système micellaire CTAnFB avec n la substitution de fluor en positions ortho (F: 2), meta (F: 3) et para (F: 4), à savoir les systèmes CTAortoFB/, CTAmetaFB/eau et CTAparaFB/eau à des concentrations diluées. Nous présentons aussi une étude de la dynamique de la simulation moléculaire de l'hydratation de tensioactifs ortho-, méta- et para-fluorobenzoate et son effet sur la formation de micelles.Nous avons étudié l'effet des contre-ions organiques hydrotropes, 2-, 3- et 4-fluorobenzoïque (2FB-, 3FB- et 4FB-, respectivement) sur le comportement d'épaississement par cisaillement de solutions aqueuses micellaires de micelles en forme de tige de leurs sels avec des cations de cétyltriméthylammonium (CTA2FB, CTA3FB et CTA4FB).Ce travail a contribué à la compréhension de la synergie entre la structure, la dynamique micellaire et la rhéologie dans cette famille de copolymère. / This thesis aims to understand the effect of the dynamics of copolymer micelles on their rheological properties. Indeed amphiphilic copolymers can self-assemble in water to form various micellar microstructures spherical, cylindrical or lamellar. Their dynamic is a critical parameter to define their range of applications, particularly in the transport of drugs and in the synthesis of mesostructured materials. Micelles are structured continuous: they can form and dissociate into monomers, merge or fragment. We have developed a method based on fluorescence to probe directly collective micellar dynamics of fusion and fission in a number of triblock copolymers of PEO -PPO -PEO family.This thesis focuses on the study of micellar systems formed by triblock copolymers (nonionic surfactants) and cationic surfactants at concentrations and temperatures where spherical micelles and rod like micelles are formed. Such structures may be formed spontaneously when the system is subjected to appropriate conditions of concentration and temperature or to the induction of these by adding inorganic or organic salts, or by applying shear stresses to the surfactant/water system.The technique of dynamic light scattering (DLS) was used to evaluate the transition of the structure in micellar solutions by changing the temperature and the structure of the system itself at given concentration - temperature conditions.Stress relaxation experiments were performed where temporary relaxation of stress is measured after a momentary deflection in aqueous solutions of P103. The relaxation times (or rate) are compared with those obtained by light scattering and their relation to the size of the micelles is shown. The stress relaxation presented a Maxwelian behavior. The relaxation times showed temperature dependence with characteristic behavior schemes for elongated and spherical micelles respectively.In this work, we also study the micellar system CTAnFB where “n” is substitution of fluorine in the ortho position (F:2) meta ( F:3) and para (F:4), namely CTAortoFB/water CTAmetaFB/water and CTAparaFB/water systems in diluted concentrations. We presented a study of molecular dynamics simulation of the hydration of ortho-, meta-, para- Fluorobenzoate surfactants and its effect on the formation of micelles.The effect of hydrotropes organic counterions , 2- , 3- and 4- fluorobenzoic acid (2FB-, 3FB- and 4FB-, respectively), the shear thickening behavior of aqueous micellar solutions of rod like micelles thereof salts with cations of cetyltrimethylammonium (CTA2FB, CTA3FB and CTA4FB ) were studied.This work has contributed to the understanding of the synergy between the structure, dynamics and rheology of micellar in this family of copolymer.

Nous étudions des suspensions concentrées de particules non-colloïdales de PVC. Ces suspensions, appelées plastisols, sont utilisées principalement pour la fabrication de revêtements de sols.Elles présentent notamment un phénomène de rhéoépaississement (hausse de la viscosité en cisaillant). Nous montrons que cela provient des forces de frottement entre particules. En effet, à l’aide d’un microscope à force atomique, nous sommes pour la 1ère fois capable de relier directement la contrainte macroscopique d’apparition du rhéo-épaississement à la contrainte microscopique d’apparition de la friction solide entre particules.Nous caractérisons la viscosité de la suspension jusqu’à 100 000 s-1 et nous observons qu’une plus grande polydispersité limite le rhéoépaississement. Les différences de contraintes normales N1 et N2 sont aussi mesurées. Par ailleurs, des mesures à l’aide de rayons X ou d’ultrasons ne montrent aucune migration de particules sous cisaillement.Nous montrons également que la géométrie a un fort impact sur l’écoulement de la suspension concentrée. Un entrefer plus petit provoque une baisse de la viscosité et retarde le rhéoépaississement. Une approche non-locale permet de rationaliser les résultats.La substitution de particules de PVC par des particules de CaCO3 modifie profondément la viscosité et la densité d’empilement maximum. Nous développons alors des modèles simples pour modéliser ces effets. En outre, nous mesurons l’impact sur la rhéologie d’un éventuel surfactant à la surface des particules.Nous avons pu finalement étudier des instabilités observées en étalant ces suspensions à haute vitesse. Une instabilité de surface est d’abord observée. A plus haute vitesse, un dépôt se forme en aval sur le couteau. Nous corrélons ces instabilités avec l’apparition de différences de contraintes normales. / Highly concentrated and non-colloidal suspensions consisting of micrometric PVC particles dispersed in a liquid phase, were studied. These suspensions, called plastisol, are mostly used in vinyl flooring manufacture.A key feature of these suspensions is shear-thickening, since viscosity greatly increases as a function of the applied shear rate. This phenomenon is explained as being related to frictional forces between particles. Indeed, using an Atomic Force Microscope, we were able, for the first time, to link the macroscopic stress, at which shear-thickening appears, with the microscopic stress needed to enter a frictional regime.We then characterize the suspension viscosity up to 100 000 s-1. We observed that shear thickening is lowered with a more polydisperse powder. Large normal stress differences N1 and N2 were also measured, along with shear thickening. In addition, using both X-ray radiography and ultrasound, no particle migration in the sheared suspension could be detected.We also found that geometry plays a major role in the features of the flow of concentrated suspensions. For a smaller gap, the viscosity is lower and shear-thickening is pushed to higher shear rates. A non-local approach accounts for our experimental results.Replacing a number of PVC particles with CaCO3 particles changes both the viscosity and the maximum packing fraction quite dramatically. For both of these, we developed simple models that matched quite well with the experimental data. Moreover, we elucidate the rheological changes resulting from adding surfactant at the surface of each particle type.Finally, we investigated some instabilities observed while coating at high speed. At a moderate speed, a ribbing phenomenon appears. At a higher speed, a deposit is formed on the knife (downstream). The appearance of these instabilities correlates with normal stress differences

La structure et les propriétés rhéologiques de nanocomposites élastomère (BR ou SBR)/silice ont été étudiées dans cette thèse dans le but de mieux comprendre, par la suite, l’origine des défauts volumiques qui peuvent être observés à l’extrusion de ces mélanges. Des mélanges modèles simplifiés ont été réalisés au laboratoire et majoritairement étudiés dans ce travail de thèse. La structure de ces nanocomposites a été caractérisée par des mesures de taux d’élastomère lié, des analyses en RMN ainsi que des observations microscopiques (MEB ou MET). Ces dernières ont souligné l’existence de microstructures similaires pour les mélanges à base de BR dans la gamme de températures et de vitesses de mélangeage étudiée. A première vue, l’absence de différence quant à la distribution ou la dispersion des charges suggère donc que les différences de propriétés rhéologiques résident davantage dans les interactions gomme/charges. Les analyses en RMN ont, quant à elles, permis la détermination des taux de greffage du silane incorporé aux mélanges pour coupler les charges aux chaines élastomères. Il a été observé qu’une augmentation de la température de mélangeage favorise le greffage du silane. Les analyses RMN ont également mis en évidence la présence de réactions de pré-réticulation. Les taux de greffage ont alors pu être reliés aux conditions de mélangeage, via l’établissement d’une loi corrélant les taux de greffage silane/BR à un paramètre d’équivalence temps-température. Ce dernier est représentatif de l’histoire thermique subie par le mélange lors de sa préparation. La structure des mélanges a été corrélée aux propriétés rhéologiques caractérisées par des mesures en rhéologie dynamique, en fluage et en élongation. Les temps de relaxation moyens ou l’indice de strain hardening « SHI », issus de ces mesures, ont montré une augmentation avec la croissance des taux de greffage déterminés en RMN. Ces comparaisons ont également mis en évidence l’impact de la vitesse de mélangeage dont l’augmentation tend à diminuer le rhéoépaississement. Il existe donc au cours du mélangeage une compétition entre les réactions de greffage et les phénomènes de rupture qui induisent respectivement une croissance ou une réduction de la taille des amas d’agrégats connectés ; ces derniers étant à l’origine de l’augmentation du rhéoépaississement. Un modèle rendant compte de cette compétition a été proposé afin d’estimer l’évolution du SHI en fonction du taux de greffage et de la vitesse de mélangeage. Pour finir, les propriétés rhéologiques ont été comparées aux défauts volumiques caractérisés par profilométrie. Cette comparaison a mis en évidence l’existence de lois uniques reliant ces descripteurs rhéologiques au niveau de bosselage / The structure and rheological properties of elastomer (BR or SBR)/silica nanocomposites were studied in this work in order to understand the causes of volume defects observed during blends extrusion. Simplified model blends were prepared in laboratory internal mixer and mainly studied in this work. Nanocomposites structure was characterized by bound rubber measurements, NMR analysis and microscopic observations (SEM or TEM). These last observations have highlighted the existence of similar microstructures for BR blends in the range of studied mixing temperature and speeds. At first sight, the absence of difference in the fillers distribution or dispersion suggests that silica/rubber interactions have main impact on rheological properties. NMR analysis allowed the determination of silane grafting rate. TESPT silane was incorporated in blends to couple fillers to elastomer chains. It has been observed that the mixing temperature increase promotes the grafting of the silane. NMR analysis also demonstrated the presence of pre-crosslinking reactions. Grafting rates were then connected to the mixing conditions, through the establishment of a law correlating the silane/BR grafting rate to a time-temperature equivalence parameter. This parameter is representative of the thermal history undergone by the blend during its preparation. Blend structure was correlated to rheological properties characterized by dynamical rheology, creep and elongation measurements. Relaxation times or strain hardening index "SHI", determined thanks to these measurements, increase with the growth of grafting rate. These evolutions have also highlighted the impact of the mixing speed on rheological properties. The increase of mixing speed tends to reduce the shear thickening. Therefore, a competition between the grafting reactions and breaking phenomena occurs during blending. Grafting and breaking phenomena respectively induce growth or reduction of the size of connected aggregates clusters. The latter are responsible of the increase in the strain hardening. A model accounting for this competition has been proposed to estimate the evolution of SHI as a function of grafting and mixing speed. Finally, rheological properties were compared to volume defects characterized by profilometry. This comparison showed the existence of unique laws correlating these rheological descriptors to the intensity of volume instabilities