Une campagne d'expériences a été réalisée à l'automne 2007 au GANIL dans le but d'étudier la structure des noyaux riches en neutrons des chaînes isotopiques de l'oxygène et du néon pour déceler l'évolution des fermetures de couches et des nombres magiques en fonction de l'isospin. La technique de séparation en ligne des isotopes a été employée pour produire par l'ensemble SPIRAL deux faisceaux exotiques d'20O et de 26Ne accélérés à 10 A.MeV. Les spectres des noyaux 21O, 19O, 27Ne et 25Ne produits par les réactions de transfert d'un neutron (d,p) et (d,t) des faisceaux radioactifs sur une cible de CD2 ont été étudiés. Le dispositif expérimental réunissant pour la première fois les détecteurs TIARA, MUST2, VAMOS, EXOGAM et un détecteur de faisceau permettait la détection en coïncidence des noyaux légers de recul, des fragments lourds et des gammas de décroissance. Les spectres en énergie d'excitation ont été reconstruits par la méthode de la masse manquante grâce aux détecteurs TIARA et MUST2. La grande couverture angulaire de ces détecteurs permettait l'étude simultanée des réactions de pickup (d,t) et de stripping (d,p). L'étude de la réaction (d,t) produisant l'19O et le 25Ne a permis de construire les schémas de niveaux de ces noyaux et de préciser les énergies, moments angulaires et facteurs spectroscopiques des états observés. Nous avons ainsi pu établir l'absence de fermeture de couche N=14 dans l'20O. Les résultats obtenus sur l'occupation des couches neutrons du 26Ne tendent à prouver l'existence d'une fermeture de couche N=16 dans ce noyau.

Ce travail est consacré à la modélisation des stries dans une couche limite laminaire et à l'étude de leur influence sur la transition. Dans une première partie, on présente une modélisation de ces structures longitudinales en utilisant les équations de Navier-Stokes paraboliques. La résolution numérique est basée sur des schémas de projection, de type Chorin-Temam, associés à des méthodes de discétisation spectrales. Ce modèle parabolique est appliqué au problème de réceptivité de la couche limite laminaire vis-à-vis de différentes perturbations extérieures. La dernière étape du processus de transition vers la turbulence est abordée par une étude de stabilité linéaire ainsi qu'une simulation numérique directe. Enfin on propose un modèle pragmatique pour reproduire la dynamique des stries et estimer le seuil de transition 'bypass'. Sur l'ensemble, on a cherché à comparer les résultats à différents travaux expérimentaux existants.

Ce travail, réalisé dans le cadre d'une convention de thèse Cifre avec Thales Underwater Systems, et cofinancé par DCNS, vise à améliorer la prédiction du bruit propre hydrodynamique d'une antenne sonar, dû aux fluctuations de pression dans la couche limite qui se développe le long du dôme. Les estimations de bruit reposent en général sur des modèles semi-empiriques qui ne tiennent que partiellement compte de la flexibilité du dôme. La présente étude reconsidère le problème du bruit hydrodynamique dans le cas-type simplifié d'une couche limite instable le long d'une plaque plane élastique. La première partie du travail est consacrée à la simulation numérique directe d'un écoulement de couche limite bidimensionnel, caractérisé par un nombre de Reynolds hautement supercritique, le long d'une paroi élastique encastrée. La résolution des équations de Navier-Stokes incompressibles repose sur un changement de variables évolutif au cours du temps, associé à une discrétisation spatiale mixte différences finies – collocation Chebyshev. Une méthode de pas fractionnaire permet d'assurer un couplage fort entre le modèle de paroi élastique et le système fluide. Un forçage en vitesse est injecté dans ce dernier, à des fréquences instables et des amplitudes suffisamment élevées, afin de donner lieu à des instabilités convectives et saturées non linéairement, qui interagissent avec les mouvements de la paroi. Cette dernière vibre autour d'un état déformé initial résultant du couplage avec l'écoulement non perturbé. Des parois de longueurs et de matériaux variés ont été testées en vue de caractériser les vibrations, en termes de niveaux et de structures spatiales, ainsi que leur rétroaction sur les instabilités de l'écoulement, en fonction des valeurs des fréquences propres de la paroi. Dans les divers cas étudiés, on observe que le spectre de pression pariétale est enrichi par des composantes modales, à très bas nombres d'ondes et relativement hautes fréquences, qui peuvent donner lieu à un rayonnement plus important. Un post-traitement est mis en oeuvre afin d'estimer le bruit généré par les fluctuations de vitesse dans la couche limite. La pression rayonnée dans l'écoulement uniforme est évaluée à partir des données acquises au cours des simulations, dans le cadre de l'analogie de Lighthill. Le calcul, effectué dans le domaine spectral, repose sur l'utilisation d'une fonction de Green dont l'expression tient compte de la présence de la paroi souple. Dans cette approche, les vibrations de la paroi induisent à certaines fréquences, en particulier aux fréquences propres de la paroi, des niveaux de pression rayonnée supérieurs à ceux du cas rigide, en favorisant la présence de structures spatiales plus larges. D'autres modèles, élaborés à partir de la même formulation, mais tenant compte de la compressibilité de la couche limite dans le calcul des contributions vibratoires, mettent en évidence une nette augmentation des niveaux de pression rayonnée sur paroi souple dans une large gamme de fréquences, de part et d'autres des fréquences propres, lorsque ces dernières sont distinctes des fréquences de forçage, ainsi que l'apport de la prise en compte d'un couplage fort par rapport aux approches classiques basées sur une hypothèse de couplage faible. Enfin, une étude expérimentale en tunnel hydrodynamique est mise en place en vue de mesurer les vibrations d'une plaque élastique, encastrée dans un support rigide, et soumise à un écoulement transitionnel ou turbulent, ainsi que le bruit rayonné dans la cavité sous-jacente à la plaque, instrumentée avec un hydrophone. Les résultats de la campagne de mesures, qui repose sur les techniques de vibrométrie laser et de vélocimétrie laser Doppler, sont détaillés et analysés.

Cette étude porte sur la réalisation de dispositifs utilisant des microstructures ou des actionneurs à base de couches épaisses partiellement désolidarisées dont le mouvement peut être découplé de celui du substrat sur lequel ils sont fabriqués. Un nouveau procédé basé sur l'association de la technique de sérigraphie standard avec la méthode de la couche sacrificielle a été mis au point spécialement au laboratoire pour la fabrication de couches libérées. Afin de répondre aux exigences de tenue mécanique lors du dépôt puis de la cuisson de couches suspendues d'or, la composition époxy/carbonate de strontium s'est révélée être le meilleur choix pour la couche sacrificielle. Cette dernière est ensuite éliminée en solution acide à la fin du procédé. Pour la première fois, des actionneurs thermiques en cuivre et en argent ont été fabriqués à l'aide du procédé de la couche sacrificielle. Des analyses par microscopie électronique à balayage et par microsonde de Castaing des bras de l'actionneur en cuivre ont pu montrer l'absence d'interaction chimique avec la couche sacrificielle lors de la cuisson. Le déplacement latéral et la température au sein des actionneurs en cuivre ont été mesurés respectivement par microscopie optique et par thermographie infrarouge en fonction de la tension appliquée. La bonne corrélation entre ces résultats et ceux de simulations analytiques et par éléments finis démontre la faisabilité d'actionneurs à l'aide de ce nouveau procédé. Ce dernier a également permis d'élaborer des résistances chauffantes suspendues, des microcanaux et des composants piézoélectriques libérés du substrat. Ces premiers résultats ont démontré l'efficacité du procédé de fabrication collectif, simple et à bas coût, pour la réalisation de dispositifs présentant des dimensions géométriques 1µm < épaisseur < 500µm, surface > 100µm×100µm. Cette méthode originale ouvre donc de nouvelles voies de recherches dans le domaine des MEMS, complémentaires aux technologies silicium, co-cuits basse température, jet d'encre, etc.

Le filtrage de spin est un phénomène physique qui permet de générer des courants d'électrons polarisés en spin grâce au transport sélectif à travers une barrière tunnel magnétique. Dans cette thèse, nous présentons une étude du matériau ferrite de cobalt (CoFe2O4), dont le caractère isolant et la température de Curie élevée en font un très bon candidat pour le filtrage de spin à température ambiante. L'élaboration des couches minces de CoFe2O4 a été réalisée par épitaxie par jets moléculaires assistée par plasma d'oxygène. Les propriétés structurales, chimiques et magnétiques ont été étudiées par plusieurs méthodes de caractérisation in situ et ex situ. Des jonctions tunnel à base de CoFe2O4 ont été préparées pour des mesures de transport tunnel polarisé en spin, soit par la méthode de Meservey-Tedrow, soit par des mesures de magnétorésistance tunnel (TMR). Dans ce dernier cas, nous avons porté une attention particulière au retournement magnétique de la barrière tunnel de CoFe2O4 et de la contre électrode magnétique (Co ou Fe3O4), une étape cruciale avant toute mesure de TMR. Dans les deux cas, les mesures de transport tunnel polarisé en spin ont révélé des polarisations significatives du courant tunnel à basse température, et à température ambiante pour les mesures de TMR. Par ailleurs, nous avons trouvé une dépendance unique entre la TMR et la tension appliquée qui reproduit celle prédite théoriquement pour les barrières tunnel magnétiques. Nous démontrons ainsi que les barrières tunnel de CoFe2O4 constituent un système modèle pour étudier le filtrage de spin dans une large gamme de températures.

L'ozone troposphérique, polluant secondaire affectant la santé des êtres vivants, concerne particulièrement le département des Alpes-Maritimes au cours de la saison photochimique. Espace littoral montagneux, ce territoire est largement dominé durant l'été notamment par des conditions anticycloniques permettant aux brises thermiques de s'exprimer. Ce régime de vent est au cœur de la problématique de la pollution par l'ozone puisqu'il entraîne fréquemment une accumulation des polluants primaires et secondaires au fil des jours au sein de la même masse d'air. Bien qu'étant un département faiblement industrialisé, les Alpes-Maritimes sont victimes d'un fort ensoleillement qui permet aux polluants primaires, émis majoritairement par le trafic routier près du littoral et par la végétation dans l'arrière-pays, de produire de l'ozone.<br />A travers les données de pollution issues du réseau de surveillance de la qualité de l'air d'AtmoPACA ainsi qu'à partir de très nombreuses mesures de terrain, l'objectif est de mieux appréhender les relations entre la variabilité spatiale et temporelle de l'ozone et celle des conditions météorologiques à différentes échelles. Après avoir détaillé l'historique des mesures d'ozone et de dioxyde d'azote disponibles dans le département, une première approche à macro-échelle est menée entre les réanalyses du NCEP et les niveaux de pollution par l'ozone dans neuf stations de mesures des Alpes-Maritimes. Ce premier niveau d'analyse permet de définir les configurations météorologiques générales caractérisant un épisode de pollution par l'ozone. La présence d'une dorsale anticyclonique sur l'Europe de l'ouest, associée à de faibles vitesses de vent, de faibles taux d'humidité relative en surface et d'une faible vorticité relative, provoque une dégradation de la qualité de l'air dans le département.<br /> Un second niveau d'analyse est alors abordé : il s'agit de préciser à méso-échelle et à micro-échelle les conditions météorologiques propices à de fortes concentrations d'ozone. Pour cela des campagnes de mesures itinérantes d'ozone sont effectuées dans l'ensemble du département ; une importante base de données est constituée sur la commune de Nice et dans ses alentours. Le recours au modèle météorologique RAMS permet alors de mieux comprendre la variabilité spatiale et temporelle de l'ozone induite par les conditions climatiques locales. Les variables météorologiques les plus corrélées aux concentrations d'ozone sont la vitesse du vent en surface, l'énergie cinétique turbulente, la hauteur de la couche limite atmosphérique et l'humidité relative. Tout indique que moins le volume d'air dans lequel les polluants primaires sont émis est important, et moins l'intensité du brassage de l'air est forte, alors plus les concentrations d'ozone sont élevées. Il semblerait également que ces conditions locales du temps aient plus d'influence sur les niveaux de pollution par l'ozone que la configuration synoptique à macro-échelle. Bien qu'étant nécessaire, la présence d'un anticyclone sur l'Europe de l'ouest n'est pas suffisante pour expliquer le comportement de l'ozone localement dans les Alpes-Maritimes.<br />Parallèlement à ces différentes approches, les origines spatiales de la pollution photochimique affectant cet espace littoral montagneux sont recherchées. L'advection d'importantes quantités d'ozone par la brise de mer en journée indique que ce polluant s'accumule au dessus de la mer ; excepté ce phénomène d'accumulation induit par des aller-retour de la masse d'air guidée par l'alternance entre la brise de mer et la brise de terre, l'origine des fortes concentrations d'ozone au dessus de la mer n'est pas clairement comprise. Il semblerait qu'un schéma de recirculation des masses d'air en trois dimensions permette la création d'un empilement de couches stratifiées sur la mer.

Ce travail traite de la modélisation cinétique de la thermo-oxydation de matériaux composites à matrice organique utilisés dans le secteur aéronautique. Deux matrices, respectivement de type poly(bismaléimide) et époxyde réticulée par des amines, ainsi que leur composite unidirectionnel correspondant renforcé par des fibres de carbone, ont été étudiés entre 150 et 240°C. Le but de cette étude est de prédire avec le moins d'empirisme possible les pertes de masse et les épaisseurs de couche oxydée à partir d'un modèle cinétique de diffusion/réaction. Pour modéliser la consommation d'oxygène, nous avons utilisé un schéma mécanistique dérivé du schéma «standard» d'oxydation en chaîne radicalaire. Nous nous sommes placés dans l'hypothèse de l'état stationnaire et nous avons supposé que l'étape d'amorçage résulte essentiellement de la décomposition des hydroperoxydes. L'utilisation d'un tel schéma, sans faire les approximations classiques telles que l'existence d'une relation mathématique entre les constantes de vitesse de terminaison ou des longues chaînes cinétiques, constitue la principale innovation de ce travail. Cependant, d'autres innovations telles que la consommation du substrat ou l'effet de stabilisation de la fibre de carbone ont aussi été avancées. Les résultats ont été vérifiés à partir de : l'allure des courbes de variation de masse de films minces (typiquement 502m d'épaisseur), les valeurs de perte de masse d'échantillons épais (oxydation hétérogène) et les mesures des épaisseurs de couche oxydée effectuées de différentes manières. L'accord entre la théorie et l'expérience est excellent pour le poly(bismaléimide) et n'est pas aussi bon que souhaité mais reste acceptable dans le cas de l'époxy pour lequel le comportement en gravimétrie ne peut pas être correctement décrit à l'aide du schéma standard.

Cette thèse est dédiée à l'étude de couches minces à contraintes contrôlées par pulvérisation magnétron ionisée. Cette technique utilise un plasma secondaire inductif, créé via une spire alimentée en RF (13,56 MHz), pour post-ioniser les espèces pulvérisées, comme le montre l'analyse du plasma par spectroscopie d'émission optique. Ainsi, en agissant sur la pression d'argon, la polarisation du substrat et la puissance RF dans la spire, le flux et l'énergie des ions arrivant sur le substrat peuvent être modifiés, ainsi que les propriétés et la microstructure des films engendrés. Des films de MoCr, matériau utilisé pour la réalisation de MEMS par ingénierie de contraintes, ont été déposés par ce procédé. Leur caractérisation a permis d'établir le lien entre conditions de dépôt et caractéristiques des films, en termes de texture, de taille de cristallites et de microdéformations par DRX, de composition des couches par EDX et de propriétés mécaniques par nano-indentation (dureté et module d'Young, également estimé par DRX en traction). Les contraintes résiduelles des films ont été évaluées par les méthodes de la courbure et du sin²y, et la bonne corrélation avec des observations MET a permis une description des mécanismes responsables des contraintes dans ces films, en établissant le lien entre conditions de synthèse, microstructure, morphologie et état de contraintes. D'autre part, le contrôle des contraintes par ce procédé a été appliqué à l'élaboration et l'optimisation de nano-canaux de carbone amorphe, créés par contrôle des motifs de délamination de films compressifs, en utilisant des substrats comportant des lignes définies par photolithographie comme gabarits.

En vue d'analyser les résultats expérimentaux de spectroscopie d'impédance sur des électrodes de piles à combustible de type PEFC, nous avons développé un nouveau modèle de connaissance et de compréhension du comportement dynamique d'un assemblage Electrodes-Membrane. Ce modèle, de nature multiéchelle et mécanistique, est basé sur la thermodynamique irréversible et l'électrodynamique. Il dépend des paramètres physiques internes, tels que la surface active spécifique, les permittivités électriques des matériaux, les constantes cinétiques et les coefficients de diffusion des réactifs.<br />Le modèle réalise le couplage d'une description des phénomènes de transport de charges (électronique et protonique) à travers l'épaisseur des électrodes et de la membrane, avec des modèles spatialement distribués de l'interface nanoscopique Nafion®-Pt/C et de la diffusion des réactifs (hydrogène et oxygène) à travers la couche de Nafion® recouvrant les particules de Pt/C. Le modèle interfacial nanoscopique est basé sur une nouvelle description interne de la dynamique de la double couche électrochimique prenant en compte à la fois les phénomènes de transport dans la couche diffuse et les réactions électrochimiques et l'adsorption d'eau dans la couche compacte.<br />Des nombreux couplages entre domaines de la physique, comme le transport par diffusion-migration et l'électrochimie, sont introduits. L'écriture du Bond Graph dimension infinie de ce modèle nous a permis de déterminer les causalités de ces différents couplages, à l'aide de 20-Sim®, et de le doter d'une structure modulaire et modulable (pour l'incorporation future d'autres phénomènes physico-chimiques, ou sa réutilisation dans d'autres systèmes électrochimiques). Enfin, la résolution numérique a été réalisée sous Matlab/Simulink® couplé à Femlab® (méthode d'éléments finis).<br />La réponse dynamique d'une cellule de PEFC, dépendante du courant, de la température, des pressions de réactifs et de la composition structurale des électrodes, peut être simulée. Le modèle permet d'évaluer la sensibilité des spectres d'impédance aux conditions de fonctionnement et à la composition des électrodes, ainsi que les contributions des différents phénomènes et couches constitutives. <br />Nous avons réalisé un protocole expérimental sur une cellule PEFC de petite taille en vue de valider le modèle. Les mesures de spectroscopie d'impédance réalisées sur ce banc ont permis la validation des modèles proposés ainsi que l'estimation partielle de ses paramètres.

In this work, we firstly showed that it is possible to grow thin<br />V2O3(0001) films on Au(111) and W(110). The preparation process<br />consists of an evaporation of metallic vanadium in an oxygen<br />atmosphere, followed by an annealing at 700 K in 5.10-8 mbar<br />of oxygen. The low energy electron diffraction (LEED) patterns<br />obtained for both substrates exhibit sharp spots, indicating a<br />well-defined surface structure. The stoichiometry of the film has<br />been characterized by X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and<br />near edge X-ray absorption fine structure spectroscopy (NEXAFS).<br />The XP spectrum in the binding energy range 500-540 eV shows three<br />features corresponding to the V 2p3/2, V 2p1/2 and O 1s<br />lines, respectively. Relevant parameters for the determination of<br />the stoichiometry of the oxide are the distance between the O 1s<br />and V 2p signals, the Full Width at Half Maximum (FWHM) and the<br />shape of the spectra. Our spectra show good agreement with those<br />found in the literature for V2O3 single crystals. V L-edge NEXAFS<br />spectra present noticeable chemical shifts characteristic of the<br />different vanadium valencies and their shape depends implicitly on<br />the local symmetry of the vanadium cation. Each vanadium oxide<br />type therefore displays a typical spectrum. A comparison of our<br />spectrum to reference spectra permits the identification of our<br />vanadium oxide thin film to V2O3.<br /><br />We proved with infrared absorption spectroscopy (IRAS) the<br />existence of two possible terminations of the V2O3 (0001) surface.<br />These two terminations differ only by the presence or not of<br />oxygen atoms on the top of the surface, forming vanadyl groups<br />with the surface vanadium atoms. The first termination, called<br />-V=O termination, is obtained after the preparation process. The<br />second termination - the -V termination - is obtained by heating<br />the -V=O surface up to 600 K with electron bombardment.<br /><br />We studied with UV photoelectron spectroscopies (UPS), XPS and<br />NEXAFS the electronic structure of our V2O3 (0001) thin films. The<br />UP spectra of the -V=O terminated surface clearly show a gap for<br />the -V=O terminated surface. These data therefore evidence a metal<br />to insulator transition induced by the formation of the vanadyl<br />groups on the surface. This result is confirmed by our NEXAFS O K<br />edge and XPS results. The NEXAF O K edge spectra consist of two<br />features. The first one is attributed to the tansition to the<br />unoccupied V 3d egΠ and a1g (t2g) states with O 2p<br />character and the second one to the unoccupied V 3d egΣ states.<br />For the -V=O termination, both features of the spectrum exhibit a<br />shift towards higher energy relative to the spectrum for the -V<br />termination. This shift can be explained by the changes in the<br />electronic structure due to the metal to insulator transition. The<br />XP spectra exhibit enhanced satellite features in the case of the<br />-V=O termination, which can be attributed to poorly screened final<br />states. We also observed a shift of the O 2p band towards lower<br />binding energies for the -V=O terminated surface relative to the<br />-V terminated surface. We tried to explain this phenomenon with a<br />band bending model. Finally, we proposed two models for the<br />surface geometry of the -V=O terminated surface. In the first one,<br />the oxygen atoms sit on top of the vanadium atoms. In the second<br />one, the oxygen atoms sit on quasi regular bulk positions.<br /><br />We performed high resolution electron energy loss spectroscopy<br />(HREELS) measurements and presented a phonon spectrum for each<br />termination. Differences in phonon intensities observed between<br />both surface terminations can be interpreted as a screening effect<br />of electronic carriers. We compared our spectra with a spectrum of<br />the isomorphic Cr2O3(0001) and found out that the<br />metal-oxygen bond is not so strong in V2O3 as in Cr2O3.<br /><br />We studied the water adsorption properties of both surface<br />terminations. The experiment consists of the adsorption of water<br />at 90 K, yielding the formation of ice on the sample surface. The<br />sample then is heated up to 190 K. The species present on the<br />surface at this temperature are analyzed with UPS, XPS and HREELS.<br />The adsorption path seems to depend on both the termination and<br />the exposure. We observed molecularly adsorbed water on both<br />surface terminations for low exposures. The adsorbed water shows<br />only weak interaction with the substrate. For large exposures,<br />water dissociates and OH- groups were detected. When the OH-<br />desorb of the primary -V=O terminated surface, the surface left is<br />-V terminated. In the case of the -V=O terminated surface, the<br />water molecule is assumed to adsorb on the surface vanadium atom<br />through its oxygen atom. The oxygen double bonded to the vanadium<br />can interact with the hydrogen of the water molecule to form a OH<br />radical, breaking its double bond to the vanadium. This<br />dissociation mechanism may imply charge redistribution, explaining<br />why the V 3d emission in UPS increases upon water adsorption. This<br />model explains why the vanadyl oxygen atoms desorb with the OH<br />groups. For the -V terminated surface, we observed a charge<br />transfer from the V 3d substrate to the adsorbate, producing<br />OH- groups. Therefore, we proposed a model in which the<br />vanadium a1g or egΠ orbital forms a Σ bond with oxygen<br />lone-pair orbitals of OH-.<br /><br />We performed CO2 adsorption experiments with UPS, XPS, HREELS and<br />IRAS. The UP results for the -V=O surface exhibit small features<br />which we assigned to physisorbed CO2. The CO2 adsorption on the<br />-V terminated surface is more complex. The analyze of the IRAS<br />results leads us to the conclusion that CO2 adsorbs in a bent<br />configuration. With UPS and XPS, we could evidence the formation<br />of carbonates upon heating up to 200 K.<br /><br />The CO adsorption properties follow a similar trend as for CO2 :<br />only small quantities adsorb on the -V=O surface while the -V<br />surface seems to be much more reactive. On the -V=O surface, CO<br />adsorbs molecularly and we concluded from the angle resolved UPS<br />data that the CO molecule is strongly tilted on the surface. With<br />NEXAFS and IRAS, we showed the formation of CO2 on the -V<br />surface.<br /><br />To our knowledge, we are the first to report a surface effect<br />resulting in a metal to insulator transition. This very complex<br />phenomenon is very exciting for the surface scientist. Further<br />work on V2O3 (0001) should therefore involve theorists in order to<br />explain properly why the formation of vanadyl groups on the<br />surface induces a metal to insulator transition. A simulation of<br />the angle resolved UPS data could determine which model for the<br />surface geometry is correct. Further experimental work could be<br />thermal desorption spectroscopy (TDS) and IRAS with isotopes in<br />order to identify the formation path of CO2 by CO adsorption on<br />the -V terminated surface.