De nos jours, la génération paramétrique optique (OPG) avec la plus grande largeur spectrale possible, est une bonne alternative pour couvrir les bandes II (2–5 µm) ou band III (8–12 µm) de transmission de l’atmosphère. Une telle émission à partir de processus non linéaires quadratiques en conditions d’accord de phase par biréfringence (BPM), nous a intéressés. Elle est réalisée sur le domaine de transparence de cristaux non linéaires déjà identifiés, mais ils ne sont pas satisfaisants. C’est pourquoi ce travail de thèse est consacré d’abord à l’étude du cristal biaxe GdCa4O(BO3)3 (GdCOB), et des cristaux uniaxes La3Ga5.5Nb0.5O14 (LGN) et NaI3O8. Nous avons enregistré leurs courbes d’accord de phase et les rendements de conversion associés en conditions de BPM. Nous avons sélectionné la génération de second harmonique et la différence de fréquence dans des lames, des sphères ou cylindres. Nous avons affiné les équations de Sellmeier. Nous avons déterminé la valeur absolue des coefficients non linéaires des cristaux uniaxes. Nous avons aussi déterminé la valeur absolue et le signe de tous les coefficients du cristal biaxe BaGa4Se7. Tous ces résultats constituent une base fiable pour les évaluations expérimentales à venir de la plus grande largeur spectrale des OPG qui utilisent ces cristaux.Key words: optique non linéaire, génération paramétrique, accord de phase, cristaux non linéaires / Nowadays, the optical parametric generators (OPG) with the broadest spectral bandwidth is a good alternative cover band II (2–5 µm) or band III (8–12 µm) of transmission range of the atmosphere. We were interested in such an emission from quadratic nonlinear processes under birefringence phase-matching conditions (BPM). It is performed in the transparency range of already identified nonlinear crystals, but they are not satisfying. Then this PhD work is devoted first to the study of GdCa4O(BO3)3 (GdCOB) biaxial crystal, and La3Ga5.5Nb0.5O14 (LGN) and NaI3O8 uniaxial crystals. We recorded their tuning curves and conversion efficiencies for BPM. We selected second harmonic generation and difference frequency generation in slabs, spheres or cylinders. We refined the Sellmeier equations. We determined the magnitude of the nonlinear coefficients, spectral and angular acceptances in uniaxial crystals. We also determined the magnitude and sign of all the nonlinear coefficients of BaGa4Se7 biaxial crystal. All these results provide reliable data for further experimental evaluations of OPG broadest spectral bandwidth covering band II or III using these crystals.Key words: nonlinear optics, parametric generation, phase-matching, nonlinear crystals

Le domaine des ondes TeraHertz (THz) s’étend de l’infrarouge lointain (15 μm / 20 THz) aux ondes radios (3000 μm / 0.1 THz). La couverture spectrale des sources actuelles, qu’elles soient thermique (lampes à mercure…), électronique (diode Gunn…) ou optique (laser, antennes…), ne permet pas de répondre à l’ensemble des applications en spectroscopie et en imagerie. Une alternative à ces sources est l’optique non linéaire paramétrique, qui permet de générer des ondes THz à partir du processus de Différence de Fréquences (DFG), et qui consiste à injecter un ou deux lasers dans un cristal non linéaire. Afin de couvrir au mieux le très large domaine THz, il est nécessaire de déterminer un ensemble de cristaux dont les propriétés optiques permettent de générer ces ondes avec de forts rendements de conversion.Le travail présenté dans ce manuscrit de thèse décrit l’étude de ces propriétés pour un ensemble de cristaux non linéaires, ainsi que des résultats expérimentaux de génération THz à partir de la DFG entre deux lasers monochromatiques en régime nanoseconde et picoseconde, ou entre deux composantes de Fourier au sein d’une impulsion laser femtoseconde. Nous avons sélectionné vingt nouveaux cristaux jamais étudiés dans le domaine THz auparavant, ainsi que le nouveau cristal organique de BNA. Nous avons mesuré leurs spectres de transmission du visible au THz, ainsi que les propriétés optiques non linéaires incluant les conditions d’accord de phase et le rendement de conversion. / THz-waves extend from the far InfraRed (15 μm – 20 THz) to radio waves (3000 μm – 0.1 THz). Current sources based on thermal (Mercury lamps…), electronics (Gunn diode...) or optics (laser, antennas…) technologies can’t cover this wide spectral range for applications in spectroscopy and imaging. An alternative is provided by parametric nonlinear optics, which leads to the generation of THz waves from Difference Frequency Generation (DFG) by injecting one or two lasers in a nonlinear crystal. To better cover the wide THz domain, it is necessary to determine nonlinear crystals with optical properties leading to the generation of such waves with high conversion efficiencies.This PhD thesis is devoted to the study of these properties for a panel of nonlinear crystals, along with experimental results of THz generation from DFG between two monochromatic lasers in the nanosecond and picosecond regimes, or between two Fourier components within a femtosecond laser. We selected twenty new crystals never studied before in the THz domain, along with the organic crystal of BNA. We measured their transmission spectra from visible to THz, and their nonlinear properties including phase-matching conditions and conversion efficiency.

Au cours de cette thèse, nous étudions de nouveaux concepts et architectures lasers pour la réalisation de lasers solides pompes par diode de forte puissance convertis dans l’ultraviolet (UV). Ce type de laser est de plus en plus utilise pour de nombreuses applications d’usinage et de spectroscopie. Nous démontrons d’abord une architecture laser originale a 236,5 nm basée sur la conversion de fréquence d’un oscillateur laser impulsionnel nanoseconde utilisant une fibre cristalline de Nd :YAG émettant a 946 nm. En étudiant les diverses limitations de ce type de laser et en optimisant les deux étages de conversion de fréquence, nous sommes parvenus a démontrer des performances record dans l’ultraviolet, bien au-dessus de l’état de l’art. Puis, dans le cadre du consortium ANR ≪ UV-Challenge ≫, nous avons étudié deux nouveaux cristaux non-linéaires pour la conversion de fréquence vers l’UV : le Ca5(BO3)3F (CBF), un nouveau cristal non-linéaire non-hygroscopique pour la génération de troisième harmonique a 343 nm, ainsi qu’un cristal bien connu, le BaB2O4 (BBO), mais réalise avec une méthode de croissance non-standard, la méthode Czochralski. Nous avons démontré les premiers résultats de génération d’ultraviolet a 343 nm avec le CBF, et montre que la méthode de croissance Czochralski permettait d’obtenir des cristaux de BBO plus efficaces pour la génération de quatrième harmonique a 257 nm a forte puissance moyenne. Enfin, nous avons proposé et démontré un nouveau concept pour la conversion de fréquence, l’accord de phase mécanique. En exerçant de fortes pressions mécaniques sur un cristal non-linéaire, nous sommes parvenus à modifier de façon significative ses propriétés d'accord de phase. / In this thesis, we study new concepts and laser architecture for the development of high power, diode-pumped solid-state lasers frequency converted in the ultraviolet range (UV). Ultraviolet lasers are increasingly used in many manufacturing process and spectroscopic applications. We first demonstrate a novel laser architecture emitting at 236,5 nm using a frequency converted, pulsed nanosecond laser oscillator emitting at 946 nm based on a Nd:YAG single-crystal fiber. We demonstrate state-of-the-art performances by studying the main laser limitations and by optimizing the two frequency conversion stages. Then, we study two new non-linear crystals for frequency conversion in the UV : Ca5(BO3)3F (CBF), a new non-hygroscopic crystal for third harmonic generation to 343 nm, and a well-known crystal BaB2O4 (BBO) grown by an unusual growth method, the Czochralski (CZ) growth. We demonstrate the first UV generation experiment with CBF, and show that BBO crystals grown by the CZ method yield better conversion efficiencies in high average power, fourth harmonic generation to 257 nm experiments. Finally, we propose and demonstrate a new concept for frequency conversion called mechanical phase-matching. We managed to change a non-linear crystal’s properties significantly by applying a strong mechanical compression force on its facets.

L'émergence de lasers de plus en plus puissants et compacts et le développement de leurs applications engendrent des problèmes de tenue au flux des composants optiques et tout particulièrement des cristaux non linéaires. Dans ce contexte, cette thèse s'attache à l'étude de l'endommagement laser en régime nanoseconde dans les cristaux non linéaires utilisés principalement pour la conversion de fréquence (KTP, KDP, LBO) et les applications électro-optiques (RTP, KDP). Les effets spécifiques aux cristaux liés à leur anisotropie et leurs non linéarités ont imposé le développement d'une métrologie de l'endommagement laser adaptée. Cette métrologie a ensuite été appliquée à l'étude détaillée des cristaux isomorphes de KTP et RTP, et du cristal de LBO. L'influence sur leur tenue au flux laser de multiples paramètres, tels que la longueur d'onde d'irradiation, la polarisation, la direction de coupe du cristal, a pu être étudiée permettant de mieux comprendre les mécanismes responsables de l'endommagement laser dans ces cristaux. L'importance de la caractérisation de la tenue au flux laser de ces cristaux sous irradiation multiple et dans leurs conditions fonctionnelles d'utilisation a été mise en évidence. Par exemple, la coexistence de plusieurs longueurs d'onde au sein du matériau modifie de façon importante la tenue au flux laser du composant

D'après la Théorie Quantique des Champs, tout diffuseur en accélération non-uniforme dans le vide subit une force dissipative liée aux fluctuations du vide. Par conservation de l'énergie, il doit émettre des photons. Cette prédiction théorique, appelée Effet Casimir Dynamique, est présentée dans la première partie de ce mémoire. Nous calculons les signatures du rayonnement émis par des miroirs oscillants, dans le vide et dans un bain thermique. La diffusion des champs au sein d'une cavité oscillante est déterminée par itération fréquentielle, de façon à pallier aux divergences des anciennes approches, et étendre les calculs au-delà du seuil d'oscillation paramétrique. Dans la deuxième partie de la thèse, nous montrons qu'il est possible de générer un phénomène analogue à l'Effet Casimir Dynamique par compression des fluctuations du vide au sein de dispositifs du type Amplificateur Paramétrique Optique (APO). De manière à reproduire la transformation des champs diffusés par des miroirs oscillants, nous étudions divers systèmes comportant des miroirs et des cristaux chi(2) pompés par laser. Après une analyse détaillée des contraintes expérimentales, nous proposons une réalisation pratique de l'analogie à l'aide d'un micro-APO monolithique, permettant d'espérer un rayonnement largement supérieur à celui accessible mécaniquement.

Ce document décrit mon cheminement professionnel, en détaillant principalement mes activités de recherche successives qui, par delà les changements de pays et de thématiques précises, ont gardé le dénominateur commun " d'interaction lumière-matière ". Ce document débute par un curriculum vitae (section 1) qui résume les différentes étapes de mon cheminement professionnel (" Diplomarbeit " au Laser-Laboratorium Göttingen, Doctorat à l'Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne, Recherche dans une PME à Lausanne, Maître de Conférence à l'Université d'Aix-Marseille / Institut Fresnel) en précisant les responsabilités que j'ai assumées. Suit la liste de mes travaux (section 2), puis la liste des personnes dont j'ai encadré le travail (section 3). La section suivante résume mes activités d'enseignement (section 4). Le mémoire se termine ensuite avec le résumé de mes activités de recherche dans les deux dernières positions que j'ai occupées (section 5) et se conclut par une esquisse de mon projet scientifique (section 6) tel que je le perçois aujourd'hui. En annexe, j'ai finalement attaché les copies de quelques publications significatives sur différents aspects de mon travail.

La fatigue du seuil d’endommagement laser dans la silice fondue a été largement étudiée au cours des dernières années, car ce phénomène est directement lié à la durée de vie des matériaux optiques utilisés dans des applications laser, le plus souvent à forte puissance. En effet, dans l’UV, on observe une décroissance du seuil d’endommagement laser quand le nombre de tirs laser augmente. Ce phénomène a été attribué pour ce couple longueur d’onde-matériau à des modifications laser-induites dans le matériau. Sous irradiation laser multiple à 266 nm, en utilisant des impulsions nanosecondes de densité d’énergie constante, nous avons observé que le signal de photoluminescence est modifié jusqu’à l’endommagement. A partir de cela, nous proposons une nouvelle représentation des données expérimentales qui permet de prédire l’apparition d’un endommagement dans le matériau. Cette prédiction réalisée à partir du signal de fluorescence et non de la statistique d’endommagement utilisée jusque-là, permet une économie significative de surface de composant et du temps d’expérience. Afin d’étendre l’intérêt de l’étude à un plus grand nombre d’applications, une extension des résultats à la longueur d’onde de 355 nm est proposée. Nous proposons un modèle où l’endommagement dans la silice fondue sous irradiation multiple à 266 nm est causé par une accumulation de modifications laser-induites induisant de l’autofocalisation non-linéaire. Afin d’essayer de généraliser la méthode de diagnostic de la fatigue par fluorescence, nous avons aussi réalisé des tests préliminaires sur des cristaux optiques non-linéaires bien connus comme le LBO ou le KDP. / Fatigue effects in fused silica have been largely studied in the past years, as this phenomenon is directly linked to the lifetime of high power photonic materials. Indeed, in the UV regime, we observe a decrease of the LIDT (Laser-Induced Damage Threshold) when the number of laser shots increases and this has been attributed for this couple wavelength/material to laser-induced material modifications. Under 266 nm laser irradiation, with nanosecond pulses of constant fluence, we observed that the photoluminescence is modified until damage occurs. Based on this observation, we propose a new representation of the experimental S-on-1 breakdown data which allows predicting the occurrence of material breakdown. This prediction, based on fluorescence signal and not damage statistics (presently widely used) allows consuming fewer sample surface and saving time. To extend the interest of the study to many more applications, we propose an extension of the results at 355 nm. We suppose that damage is caused in our fused silica samples by accumulation of laser-induced modifications under multiple-pulse UV irradiation inducing catastrophic non-linear self-focusing. In order to try to extend the fatigue diagnostic method by fluorescence, we have also realized preliminary tests in well-known non-linear crystals like LBO and KDP.