Ce travail démontre la faisabilité de deux procédés de polymérisation d'un précurseur gazeux dans un plasma radiofréquence basse pression et liquide déposé sur un substrat activé par décharge à barrière diélectrique à pression atmosphérique pour l'obtention de couches minces de polymère. L'étude porte sur la fonctionnalisation de substrats organiques par des fonctions éther, connues pour leurs propriétés d'anti-adhésion vis-à-vis des microorganismes biologiques. Le procédé « voie sèche » par plasma radiofréquence basse pression induit la fragmentation du précurseur gazeux de façon contrôlée, à l'aide des paramètres de régulation de la décharge. Les dépôts formés sont homogènes, adhérant au substrat, stables au lavage et à la stérilisation par autoclave et possèdent un taux de rétention de la fonction C-O compris entre 70 et 80% suivant le monomère utilisé. Le procédé « voie humide » permet d'activer, par Décharge à Barrière Diélectrique à pression atmosphérique, des substrats de polystyrène et de polyéthylène à densité surfacique d'énergie contrôlée. Le précurseur est ensuite déposé en post-décharge sur le substrat prétraité, sous forme d'un nébulisât de gouttelettes microniques chargées par Pulvérisation ElectroHydroDynamique en mode cône-jet pour former un film liquide à flux de matière contrôlé. Cette étude a permis de confirmer que la polymérisation est initiée par les radicaux générés en surface du substrat formant des dépôts de quelques µm d'épaisseur. Les rendements de polymérisation dépendent alors de la densité surfacique d'énergie transférée au substrat, de la masse déposée par unité de surface et du temps entre le prétraitement et le dépôt.

Ce travail de thèse porte sur la synthèse et la caractérisation de poudres dans les plasmas radiofréquence basse pression de méthane et méthane-azote. Nous avons étudié le rôle du pourcentage d'azote dans le mélange gazeux sur la formation et la structure chimique des particules carbonées. Nous avons analysé l'influence du comportement des particules sur les caractéristiques électriques du plasma. Alors que l'incorporation d'une faible quantité d'azote au sein d'un plasma de méthane retarde la formation des particules sans modifier leur comportement au sein de la décharge, une plus grande incorporation d'azote ([N2]>30%) favorise la création des particules, modifie leur comportement au sein de la décharge et conduit à un phénomène de multi-génération pour les plasmas les plus riches en azote ([N2]>70%). Pour un mélange gazeux particulier de 30%CH4/70%N2, nous avons aussi mis en évidence la présence d'instabilités macroscopiques correspondant à un phénomène d'interactions électrostatiques entre les nuages de particules en limite de gaine cathodique et anodique. Les phénomènes de multi-générations et d'instabilités ont été corrélés avec les variations des caractéristiques électriques du plasma. Différentes techniques d'analyses (MEB, IRTF, XPS, EDAX) sont utilisées pour mettre en évidence les modifications de la taille, de la morphologie et de la composition chimique des particules. Ces analyses nous ont permis de mettre en évidence l'émergence de liaisons azotées CN (simples, doubles et triples) et NH. Pour des mélanges 10%CH4/90%N2 nous avons mesuré un rapport N/C proche de 0,5. Cette forte incorporation d'azote entraîne une graphitisation de la structure des particules.

La décontamination bactériologique des surfaces par lumière pulsée est un enjeu de société qui requiert le développement de nouveaux outils. Une technique ayant prouvée son efficacité est l'utilisation de lumière pulsée dans le domaine de longueur d'onde 200-280 nm (bande d'absorption de l'ADN). Dans ce travail, nous avons étudié deux sources, Décharge à Barrière Diélectrique (DBD) et réseaux de microdécharges permettant de générer un rayonnement à 222 nm correspondant à l'émission de l'exciplexe KrCl*. Nos études ont permis de démontrer qu'il était possible de produire des décharges dans de nombreuses microcavités fonctionnant en parallèle sans aucun ballast résistif à condition d'employer une excitation impulsionnelle nanoseconde. Des études d'imagerie et de spectroscopie résolues temporellement ont démontré que l'ensemble des microdécharges s'initiaient en moins de 5 ns, ce qui permet d'envisager la réalisation de matrice de microdécharges rayonnant des puissances crêtes élevées. Dans le cas des DBD, les études ont couplé modèle et expérience, ce qui nous a permis de déterminer les étapes clés de la cinétique réactionnelle et de prédire les meilleures conditions de production d'un rayonnement intense à 222 nm. Par ailleurs, grâce aux microdécharges, nous avons pu réaliser une source de rayonnement VUV permettant de sonder la densité de chlore atomique dans des réacteurs de gravure plasma par spectroscopie d'absorption résonnante.

Cette étude a pour objet les décharges haute-tension nanoseconde dans l'air à des pressions supérieures ou égale à la pression atmosphérique, en géométrie pointe-plan, et leur application au déclenchement de combustion en mélange air/propane. Ces décharges fortement hors-équilibres sont susceptibles de former une concentration significative d'espèces réactives et nous analysons leur capacité à allumer un mélange combustible. Le générateur conçu est capable de fournir une impulsion de tension carrée de 40 à 80 kV avec un front de montée raide de 3 ns. A la pression atmosphérique, nous observons un type de décharge peu commun dans les précédentes études expérimentales de décharges couronnes : la décharge diffuse. On retrouve une décharge de type filamentaire en augmentant la distance pointe-plan ou en augmentant la pression, toutes choses égales par ailleurs. Nous mettons en avant par imagerie CCD rapide deux phases de développement de ces décharges, également analysées à l'aide de simulations COMSOL. Pour une pression de 1 bar, l'application de ces décharges à un mélange combustible air/propane provoque un allumage à la pointe, avec une énergie minimale de décharge de 8±2 mJ. L'inflammation est obtenue pour une impulsion de tension unique, et la richesse minimum pour l'obtenir est 0,7. La question de la contribution de l'apport radicalaire en comparaison de l'apport thermique à l'apparition du noyau de flamme se pose. L'analyse paramétrique basée sur l'effet de l'atome d'oxygène sur les délais d'inflammation montre qu'il est nécessaire de convertir entre 0,5 et 0,8% d'oxygène moléculaire pour pouvoir allumer à délai équivalent et avec 100 K de moins par rapport à une auto-inflammation. Par ailleurs, la température du gaz à 1 mm de la pointe a été mesurée par spectroscopie Raman spontanée, en collaboration avec le laboratoire CORIA (Rouen) : cette température reste proche de l'ambiante pour une énergie de 30 mJ et une concentration de propane de 1,7 %. Ainsi les radicaux jouent probablement un rôle non négligeable dans le déclenchement de combustion par décharge nanoseconde mono-impulsionnelle.

Ce travail concerne l'étude du phénomène de décharges partielles dans les matériaux isolants utilisés en électronique de puissance. En utilisant des méthodes de détection électrique et optique, le mécanisme de décharge partielle sur des substrats d'AlN dans l'huile silicone a été étudié sur un grand nombre d'échantillons. La variation de la nature du substrat (AlN, Al2O3 et composite verre/époxy) et du matériau d'encapsulation (huile silicone, huile de colza, huile minérale de transformateur, liquide d'imprégnant du condensateur Jarylec et Ugilec) met en évidence l'origine des décharges partielles de l'ensemble substrat - encapsulant. Les décharges partielles sur les substrats céramiques frittés ne dépendent pas du passivant, et se produisent dans le volume du substrat. L'évolution temporelle de la lumière émise dans les liquides en configuration pointe - plan et sur le substrat dans différents liquides montre que l'émission de lumière est un phénomène très complexe influencé par de nombreux paramètres : électroluminescence du solide, de l'encapsulant, décharges partielles, absorption des matériaux. Le phénomène d'électroluminescence du liquide est activé par une illumination extérieure. Les mesures de spectroscopie diélectrique haute tension n'apportent pas d'information supplémentaire sur le phénomène de décharges partielles, car les pertes correspondantes sont très faibles. Mots clés : Décharge partielle, électroluminescence, Nitrure d'aluminium, Alumine, huile silicone, diélectrique liquide, électronique de puissance.

Ce mémoire d'habilitation présente l'essentiel de mes travaux de recherche. Il porte sur ma contribution à la recherche et le développement de procédés plasmas pour des applications énergétiques et environnementales. Ces travaux, qui sont devenus fortement pluridisciplinaires, ont eu comme seul dénominateur commun l'utilisation de décharges électriques de type arc dans le cœur du procédé.

Ces travaux s'inscrivent dans le cadre des recherches sur les nouvelles sources de rayonnement dans le domaine de l'extrême ultraviolet et des rayons X mous (longueur d'onde entre 1 et 100 nm). La possibilité d'obtenir, au moyen d'une décharge électrique, une amplification laser à 46,9 nm dans l'argon ionisé huit fois a été démontrée pour la première fois aux Etats-Unis en 1994, mais difficilement reproduite depuis par d'autres équipes. Ayant estimé les besoins en terme d'énergie et de puissance pour obtenir cette inversion de population dans l'argon, nous avons mis au point un système innovant de puissance pulsée répondant à ces critères. Des diagnostics électriques et optiques ont été spécialement conçus pour cette expérience. Par ailleurs, une modélisation électrique a permis de mieux appréhender le comportement électrique et énergétique du système. Les résultats préliminaires de spectroscopie X-UV, s'ils ne montrent pas d'amplification de la raie d'argon à 46,9 nm, mettent en évidence que le degré d'ionisation de l'argon est proche de celui requis pour l'amplification. Des études ultérieures sur le système que nous avons construit pourraient déboucher sur une source compacte de rayonnement X-UV cohérent.

L'un des détecteurs d'incendie les plus efficaces est le détecteur ionique de fumée. Cependant les détecteurs ioniques actuels fonctionnent grâce à une source radioactive dont l'utilisation n'est désormais plus permise. Ce mémoire présente l'étude de nouveaux détecteurs ioniques utilisant une autre source d'ions qu'une source radioactive. Trois types de détecteur ionique de fumée sont présentés. Le premier est basé sur l'effet photoélectrique et les deuxième et troisième sur le phénomène de décharge Corona. Le détecteur photoélectrique présente l'inconvénient de sa consommation qui n'est pas compatible avec une application de détecteur de fumée. En revanche les détecteurs basés sur le phénomène de décharge Corona ont donné de très bons résultats. Deux prototypes de détecteur ionique de fumée basés sur le phénomène de décharge Corona ont été réalisés. Pour le premier prototype, les charges produites par effet Corona sont ralenties dans une chambre de dérive pour mieux interagir avec la fumée. Le courant produit par ces charges est fortement diminué en présence de fumée ce qui permet la détection. Pour le second prototype, on utilise la diminution du seuil de déclenchement de l'effet Corona dans l'air en présence de fumée. Sous une tension intermédiaire, le courant de décharge est presque nul en l'absence de fumée. Dès que la fumée entre dans le détecteur, ce courant augmente fortement ce qui permet la détection. Ces détecteurs ioniques sont très performants tant du point de vue de leur sensibilité que de leur stabilité à un environnement difficile. Par ailleurs leur consommation d'énergie reste d'un niveau très faible compatible avec les applications de détection d'incendie.

De nombreuses études sont menées pour la compréhension et l'utilisation de plasmas hors équilibre pour les procédés industriels capables d'améliorer la combustion, de stabiliser des flammes et de réduire les polluants. En effet, dans le cadre des nouvelles normes européennes, il devient indispensable de pouvoir maîtriser la qualité de la combustion et de réduire ainsi les émissions polluantes. Même si le principe de l'allumage classique par étincelle est depuis longtemps connu et utilisé dans l'industrie automobile, ce système présente néanmoins quelques limites. En effet, le caractère localisé de l'étincelle créée réduit la probabilité de rencontre entre l'étincelle et une zone de mélange inflammable ce qui conduit à des ratés d'allumages et spécialement en mélanges pauvres. Ainsi, l'utilisation de systèmes différents reposant sur des plasmas non-thermiques fournit des avantages significatifs, dont les propriétés de forte réactivité chimique et de faible coût énergétique. L'objet principal de ce travail de thèse est l'étude de l'allumage de mélanges combustibles par un certain type de décharges pulsées nanosecondes. En effet, un des intérêts du déclenchement de combustion par décharges nanosecondes est le développement d'une zone spatiale d'allumage nettement plus étendue que celle obtenue par l'étincelle de la bougie standard. Enfin, un autre avantage des décharges nanosecondes est la création de nombreux radicaux dans le milieu combustible nécessaires à l'initiation directe des cinétiques de combustion en limitant la contribution thermique, souvent impliquées dans les pertes de rendement des allumeurs. Dans notre étude, la décharge nanoseconde pulsée utilisée est caractérisée par l'application d'une surtension très élevée donnant un pulse de tension très court (12 ns), d'amplitude très élevée (50 kV) et un front de montée très raide (2 ns). Au cours de cette étude, nous avons d'abord caractérisé la décharge nanoseconde pulsée dans des mélanges air/propane et air/heptane à pression atmosphérique. Ensuite, nous avons appliqué la décharge au déclenchement de combustion dans les mélanges air/propane et air/heptane dans les proportions stœchiométriques mais aussi en mélanges pauvres et ce toujours à pression atmosphérique, ce qui a montré la réduction des délais de combustion. De plus, les résultats en mélanges stœchiométriques montrent qu'il existe trois modes d'allumage : un ponctuel, un double et un mode cylindrique et ce en fonction de la densité d'énergie.

Ce travail présente un modèle autonome et dynamique de prédiction des caractéristiques des décharges se propageant sur des surfaces isolantes polluées de manière discontinue, basé sur le bilan énergétique, les circuits électriques équivalents et les caractéristiques physiques de l'arc. Ce modèle permet de déterminer les différents paramètres de la décharge et ce jusqu'au contournement en tenant compte de la géométrie de l'isolateur, du changement de la résistance durant la propagation, du type de bande de pollution et ses caractéristiques (conductivité, épaisseur, largeur, positionnement par rapport aux électrodes). L'évolution de la tension à la tête de l'arc et la chute de tension dans l'arc sont analysées en fonction de la forme de la tension appliquée. Il est montré que la disposition des bandes de pollution par rapport aux électrodes, leurs largeurs, leurs épaisseurs et leurs conductivités (suivant qu'elles sont faiblement ou fortement polluées) ont une influence significative sur les paramètres de la décharge. L'augmentation de l'épaisseur de la bande de pollution conduit à l'augmentation de la résistance de l'arc et à la diminution de la charge accumulée et donc à la baisse du courant de charge. Plus l'épaisseur de la couche de pollution est importante, plus rapide sera le contournement de l'isolateur. Aussi, la tension de contournement est d'autant p l u faible que le temps de contournement est élevé. Le courant atteint des valeurs d'autant plus élevées que la conductivité des couches de pollution est grande. Le courant et la charge sont d'autant plus importants que le rapport entre les conductivités des différentes bandes est élevé, ce qui se traduit par une nette augmentation du rayon du canal de la décharge. L'évolution des vitesses suit celles des courants et des charges.