L'oxyde de vanadium V2O3, qui est le prototype des systèmes fortement corrélés, isostructural du corindon α-Al2O3, possède une phase métallique paramagnétique à la température ambiante. En dessous de 150K, une transition métal-isolant du premier ordre est observée et, est associée à une transition magnétique et structurale. <br>L'objectif de ce travail de thèse consiste à synthétiser et à caractériser du point de vue structural et physique des films minces du composé V2O3, déposés par ablation laser pulsé, sur des substrats de saphir (0001-Al2O3). L'influence de la contrainte induite par le substrat et l'épaisseur, sur les propriétés du matériau a été particulièrement étudiée. Pour cela, une étude multi-échelle de la structure et des propriétés de transport électronique a été réalisée. Tout en conservant la structure R-3c du composé massif, il apparaît que les contraintes modifient fortement le comportement électrique de V2O3. Les résultats mettent en évidence une évolution surprenante autour de l'épaisseur critique 220Å. Ainsi, les films épais incompressibles, sont métalliques sur toute la gamme de température et la transition métal-isolant du composé massif est supprimée. En revanche, les films fins présentent une transition métal-isolant, comme le composé massif, en dessous de 150K. Grâce à des mesures sur des microponts, nous avons montré qu'une séparation de phases mésoscopiques permet d'expliquer l'origine de l'évolution macroscopique de la résistivité, ainsi que de la dépendance qualitative en épaisseur.

Les films minces de manganites ont un fort de coefficient de température à température ambiante et sont donc potentiellement intéressants pour la réalisation de microbolomètres non refroidis. Cependant, l'étude approfondie du bruit à basse fréquence dans ces matériaux est nécessaire avant d'envisager de réelles applications. Ce travail de thèse a été consacré à l'étude du coefficient de température et du bruit en 1/f dans des couches minces de La0,7Sr0,3MnO3 (LSMO). Les couches de LSMO étudiées ont été déposées sur deux substrats différents (SrTiO3 et (LaAlO3)0,3(Sr2AlTaO6)0,7) par ablation laser pulsé. La mise en forme des motifs avec différentes géométries a été effectuée par photolithographie et gravure ionique. Les échantillons connectés en quatre points sont mesurés à l'aide d'un amplificateur ayant un très faible niveau de bruit blanc (1,3 nV.Hz-1/2) et une très basse fréquence de recouvrement (10 Hz). Les mesures de diffraction de rayons X, d'aimantation, de magnétorésistance et de R(T) ont permis de connaître les propriétés générales des films. Nous avons cherché à vérifier la relation de Hooge (en fonction de la fréquence, du courant de polarisation et de la géométrie des motifs). Les mesures de bruit dans la gamme de température de 300 à 400 K indique l'absence l'excès de bruit au passage de la transition de phase. Des valeurs de paramètre de Hooge de l'ordre de 1 à 3 ont été mesurées, ce qui place ces résultats parmi les meilleurs publiés. Nous avons enfin estimé les performances d'un microbolomètre à partir de mesure de R(T) et de bruit.

La croissance de couches minces épitaxiées de La0.7Sr0.3MnO3 a été réalisée sur différents substrats, dont SrTiO3 (001), (110), vicinal et Si. La conception de bolomètres et de dispositifs spintroniques est donc envisageable. Différentes techniques de dépôt ont été utilisées: la pulvérisation cathodique, l'ablation laser pulsée, assistée ou non par RHEED (Reflection High Energy Electron Diffraction). Les échantillons ont été caractérisés par diffraction de rayon X, en étudiant particulièrement l'épitaxie et la contrainte dans les couches. Des analyses complémentaires de RHEED, de LEED (Low Energy Electron Diffraction), et de STM/AFM (Scanning Tunneling/Atomic Force Microscopies) ont été également réalisées, ainsi que des mesures de résistivité et d'aimantation en fonction de la température. L'effet de l'orientation du substrat SrTiO3 a ainsi été montré. Trois dispositifs spintroniques utilisant une couche morte, des surfaces vicinales ou l'injection de spin sont finalement présentés.

Deux mécanismes importants reliant la préparation des couches ultraminces d’oxydes magnétiques à leurs propriétés physiques ont été étudiés dans ce travail. En premier lieu, l’influence de la contrainte épitaxiale sur les propriétés magnéto-optiques de la manganite La₂/₃Sr₁/₃MnO₃ (LSMO) a été étudiée. Les couches ultraminces ont été déposées par ablation laser pulsé sur quatre substrats différents, ce qui a fourni différentes valeurs statiques de la contrainte épitaxiale. Les propriétés magnétiques ont été révélées comme se détériorant avec l’augmentation de la contrainte, ce qui était prévisible à cause de la distorsion grandissante de la maille unitaire ainsi qu’à cause de l’effet de la couche magnétiquement inerte. La combinaison de l’ellipsométrie spectroscopique et de la spectroscopie Kerr magnéto-optique a été utilisée afin de déterminer les spectres des éléments diagonaux et non diagonaux du tenseur de permittivité. L’étude des éléments non-diagonaux a confirmé la présence déjà rapportée de deux transitions électroniques dans les spectres de toutes les couches. De plus, elle a révélé une autre transition électronique autour de l’énergie de 4.3 eV, mais seulement dans les spectres des couches déposées avec une contrainte compressive. Nous avons proposé la classification de cette transition comme une transition paramagnétique du champ cristallin Mn t2g → eg. Cette classification a été confortée par des calculs ab initio. Nous avons ainsi montré le rôle clé de la contrainte dans le contrôle des propriétés magnéto-optiques des couches pérovskites ultraminces. En revanche, l’application dynamique de la contrainte par l’utilisation d’une sous-couche piézoélectrique est restée peu concluante. Le transfert de la contrainte entre la sous-couche piézoélectrique et la couche LSMO nécessite des améliorations ultérieures. En second lieu, l’influence de la désorientation du substrat a été étudiée par rapport à la dynamique de l’aimantation dans l’oxyde SrRuO₃ (SRO). Comme attendu, nous avons trouvé qu’un grand angle de désorientation mène à la suppression de la croissance de plusieurs variants cristallographiques du SRO. Au moyen de la microscopie à force magnétique, nous avons montré que la présence de plusieurs variants de SRO mène à l’augmentation de la densité de défauts agissant comme points d’ancrage ou de nucléation pour les domaines magnétiques. Nous avons donc montré que l’emploi d’un substrat vicinal est important pour la fabrication des couches ultraminces de SRO de haute qualité, avec une faible densité de défauts cristallographiques et d’excellentes propriétés magnétiques. / Two important mechanisms in preparation of ultrathin films of magnetic oxides were systematically investigated in this work. First, influence of epitaxial strain on resulting magneto-optical properties of La₂/₃Sr₁/₃MnO₃ (LSMO) ultrathin films was studied. The investigated films were grown by pulsed laser deposition on four different substrates, providing a broad range of induced epitaxial strains. Magnetic properties were found to deteriorate with increasing value of the epitaxial strain, as expected due to the unit cell distortion increasingly deviating from the bulk and effect of the magnetically inert layer. A combination of spectroscopic ellipsometry and magneto-optical Kerr effect spectroscopy was used to determine spectra of the diagonal and off-diagonal elements of permittivity tensor. The off-diagonal elements confirmed presence of two previously reported electronic transitions in spectra of all films. Moreover, they revealed another electronic transition around 4.3 eV only in spectra of films grown under compressive strain. We proposed classification of this transition as crystal field paramagnetic Mn t2g → eg transition, which was further supported by ab initio calculations. A key role of strain in controlling electronic structure of ultrathin perovskite films was demonstrated. Dynamic application of strain via use of piezoelectric underlayer remained inconclusive, requiring further improvement of the strain transfer from the piezoelectric layer into the LSMO. Second, influence of substrate miscut on magnetization dynamics in SrRuO₃ (SRO) was studied. As expected we found that high miscut angle leads to suppression of multi-variant growth. By means of magnetic force microscopy we showed that presence of multiple SRO variants leads to higher density of defects acting as pinning or nucleation sites for the magnetic domains, which consequently results in deterioration of magnetic properties. We demonstrated that use of vicinal substrate with high miscut angle is important for fabrication of high quality SRO ultrathin films with low density of crystallographic defects and excellent magnetic properties.

Nous présentons une étude des effets de contrainte induits par l’épitaxie dans des couches minces La1-xSrxMnO3 (LSMO) (001) (x = 0.33) pour 3 épaisseurs de films (50, 25 et 12 nm) déposés par Ablation Laser Pulsée (PLD) sur différents substrats tels que SrTiO3 (STO) (001), STO buffered MgO (001), NdGaO3 (NGO) (110) et (LaAlO3)0.3(Sr2AlTaO6)0.7 (LSAT) (001). L’étude est complétée par l’effet de la composition sur les propriétés magnétiques de couches minces de La1-xSrxMnO3 avec x=0,33 et 0,38 déposées par Epitaxie à Jets Moléculaires (MBE). Des caractérisations par diffraction de rayons X (XRD), et microscopie à force atomique (AFM), des mesures de résistivité électrique en quatre points en fonction de la température, d’aimantation par magnetometrie à SQUID (Superconducting Quantum Interference Device) et d’anisotropie magnétique par magnétométrie magnéto-optique Kerr vectorielle (MOKE) sont présentées. Les évolutions angulaires de l’anisotropie magnétique, de l’aimantation à rémanence, du champ coercitif et du champ de renversement d’aimantation ont ainsi pu être analysées pour des films épitaxiés LSMO de différentes épaisseurs. Des études en fonction de la température complètent les données. L’origine de l’anisotropie (magnétique, magnétocristalline, magnétostrictive ou liée aux effets de marches et d’angle de désorientation du substrat) est finalement discutée. / We report a quantitative analysis of thickness dependent epitaxial strain-induced effects in La1-xSrxMnO3 (LSMO) (001) (x = 0.33) thin films of thicknesses (50, 25 and 12 nm) grown on various single crystal substrates such as SrTiO3 (STO) (001), STO buffered MgO (001), NdGaO3 (NGO) (110) and (LaAlO3)0.3(Sr2AlTaO6)0.7 (LSAT) (001) by Pulsed Laser Deposition (PLD) technique. We also report the composition dependent magnetic properties of LSMO thin films with x = 0.33 and 0.38 in particular grown onto LSAT (001) substrate by Molecular Beam Epitaxy (MBE). The study mainly includes measurements such as X-ray Diffraction (XRD), Atomic Force Microscopy (AFM), temperature dependent four-probe resistivity, magnetization properties by Superconducting Quantum Interference Device (SQUID), magnetic anisotropy by Magneto-Optical Kerr Magnetometry (MOKE). Our results highlight the detailed study of angular evolution and thickness dependent magnetic anisotropy, remanence, coercivity and switching field in epitaxial LSMO thin films. Temperature-dependent studies are also performed on few selected films. We will also discuss the cause of magnetic anisotropy in LSMO films i.e., magneto-crystalline and magnetostriction anisotropy and the effects of steps or substrate mis-cut induced anisotropy.