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Études spectroscopiques des nouveaux états électroniques induits par fort couplage spin-orbite dans les iridates / Spectroscopic studies of novel electronic states induced by strong spin-orbit coupling in iridatesLouat, Alex 04 December 2018 (has links)
L'étude de l'état isolant de Mott est un des domaines très actif de la recherche en matière condensée car les fortes corrélations qui en sont à l'origine donnent naissance à des états de la matière très variés et avec des applications potentielles. Sr₂IrO₄ est un isolant de Mott exotique car induit par un fort couplage spin-orbite. Il permet d'étudier l'impact des corrélations électroniques sur les propriétés de basses énergies sous un angle nouveau. L'objet de cette thèse est l'étude expérimentale des propriétés électroniques de ces composés iridates par des mesures d'ARPES permettant des observations directes de la structure électronique dans l'espace réciproque et de RMN et μSR, qui donnent une vision locale dans l'espace réel. Nous nous sommes en particulier intéressés à la transition isolant métal pouvant survenir en dopant ce composé. Une façon originale de doper Sr₂IrO₄ que nous avons étudiée en détails est de substituer l'iridium par du rhodium. Les deux sont isovalents, mais le rhodium capture un électron conduisant à un dopage effectif en trous. Grâce à l’ARPES, nous avons mis en évidence les différentes bandes de la structure électronique. Nous avons étudié attentivement le caractère orbital de ces bandes et mis en évidence des anisotropies résiduelles en certains points de l’espace réciproque, survivant malgré la présence du fort couplage spin-orbite. Ceci, ainsi que des effets de repliement de la structure électronique, donnent lieu à des variations brutales d'intensité, qui doivent être prises en compte pour analyser correctement les spectres. Lors du dopage avec le Rh, la phase métallique obtenue reste très incohérente, avec une absence de pic de quasiparticule et un pseudogap uniforme sur l'ensemble de la surface de Fermi. Le gap de Mott ne semble pas se fermer. Le pseudogap peut révéler une brisure de symétrie mais aussi l’effet du désordre introduit par le Rh et nous discuterons son origine, en lien avec la physique d’autres systèmes corrélés. Nous montrons que pour de faibles taux de substitution Ir/Rh, l’ajout de porteurs trous contrôle le comportement du système alors qu’à des taux de substitutions plus élevés, le nombre de porteurs est stable mais le désordre augmente et contrôle à son tour la physique. Nous nous sommes aussi intéressés aux propriétés électroniques et magnétiques sondées par la RMN de l'oxygène 17 sur poudre et poudre orientée et par μSR. La RMN permet de différencier les deux sites d'oxygène de Sr₂IrO₄ nous permettant de déterminer certains paramètres nucléaires préalables à l'étude fine des propriétés électroniques. Dans le composé pur, nous avons étudié la transition magnétique et observé ce qui semble être le développement d'un moment sur l'oxygène apical. Dans les composés dopés, nous ne voyons pas de désordre structural important malgré des taux de dopage allant jusqu'à 15% de rhodium. Les propriétés magnétiques présentent néanmoins des signes d’inhomogénéité, plus marqués dans le cas du dopage lanthane. Les fluctuations dans le composé métallique montrant une prédominance des corrélations antiferromagnétiques. De son côté, la μSR a permis de construire le diagramme de phases de la transition antiferromagnétique et de mettre en évidence l'inhomogénéité de la transition magnétique dans les échantillons faiblement dopés. À basse température, nous confirmons que la phase magnétique évolue, peut-être avec l’apparition d’un moment sur l’oxygène, et cet effet est même renforcé dans les composés faiblement dopés. Au-dessus de la température de transition antiferromagnétique, nous n'avons pas trouvé de signature d'une transition vers une phase de boucles de courant observée par d'autres techniques. Cette étude permet d’attribuer à Sr₂IrO₄ dopé rhodium le caractère assez rare de matériau 2D fortement corrélé à désordre contrôlé. De manière plus générale, cet exemple devrait permettre de mieux comprendre les effets éventuels de désordre associés à d’autre façons de doper les iridates. / The study of the insulating Mott state is a very active field of research in condensed matter because of the strong correlations usually at play which can lead to a large variety of states of matter, with potential applications. Sr₂IrO₄ is an exotic Mott insulator because it is induced by a strong spin-orbit coupling. It allows studying the impact of electronic correlations on the low energy properties from a new viewpoint. The subject of this thesis is the experimental study of the electronic properties of these iridate compounds by ARPES measurements allowing direct observations of the electronic structure in reciprocal space and NMR and μSR, which give a local view in real space. We have in particular studied the metal to insulator transition which can occur in this compound upon doping. An original way to dope Sr₂IrO₄ that we have investigated in details is to substitute iridium by rhodium. Both are isovalent but the rhodium captures an electron leading to an effective hole doping. Thanks to ARPES we have identified the different bands in the electronic structure. We have studied in details the orbital character of these bands and pointed out residual anisotropies at some points in the reciprocal space, which survive despite the strong spin-orbit coupling. This, as well as the folding effects of the electronic structure, give rise to sudden variations in intensity, which must be taken into account in order to correctly analyze the spectra. Upon doping with Rh, the obtained metallic phase remains very incoherent, with no quasiparticle peak and a uniform pseudogap over the full Fermi surface. The Mott gap does not seem to be closing. The pseudogap can reveal symmetry breaking but also the effect of the disorder introduced by the Rh and we will discuss its origin, in relation to the physics of other correlated systems. We show that for low Ir/Rh substitution rates, the addition of hole carriers controls the behavior of the system while at higher substitution rates, the number of carriers is stable but the disorder increases and in turn controls physics.We were also interested in the electronic and magnetic properties probed by 17 oxygen NMR on powder and oriented powder samples and by μSR. NMR makes it possible to differentiate the two oxygen sites in Sr₂IrO₄ allowing determining some nuclear parameters necessary to the fine study of the electronic properties. In the pure compound, we have studied the magnetic transition and observed what appears to be the development of a moment on the apical oxygen. In the doped compounds, we do not see any significant structural disorder despite doping levels up to 15% rhodium. However, the magnetic properties nevertheless show signs of inhomogeneity, which are more pronounced in the case of lanthanum doping. The fluctuations in the correlated metal compound show a predominance of antiferromagnetic correlations. From our μSR investigation, we could construct the magnetic phase diagram which highlights the inhomogeneity of the magnetic transition in the low-doped samples. At low temperature, we confirm that the magnetic phase evolves, perhaps with the appearance of a moment on the oxygen, and this effect is even enhanced in the lightly doped compounds. Above the antiferromagnetic transition temperature, we did not find signatures of the current loop phase observed by other techniques. This study makes it possible to attribute to Sr₂IrO₄ doped with rhodium the rather rare character of strongly correlated 2D material with controlled disorder. More generally, this example should provide a better understanding of the potential effects of disorder associated with other ways to dope iridates.
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Diexcitation électronique de He par un photon au voisinage du seuil de double ionisationBouri, Celsus 27 April 2007 (has links) (PDF)
Nous étudions dans ce mémoire de thèse les états diexcités 1po de l'atome d'hélium, situés au voisinage de son seuil de double ionisation (79 eV), atteints par absorption d'un photon. Ces états diexcités sont soit les états du double continuum situés au-dessus du seuil de double ionisation soit les états doublements excités situés en dessous. Ces deux types d'états diexcités sont dégénérés aux états du continuum simple avec ou sans excitation de l'ion résiduel He+ et sont donc fortement couplés à ces derniers. Dans un processus de photoabsorption à un photon, ces états ne peuvent être accessibles que grâce aux corrélations électroniques du système. Le travail que nous avons réalisé s'inscrit dans une démarche qui vise à étudier tous ces états par une seule et même méthode contrairement aux travaux antérieurs où les méthodes se spécialisaient dans le traitement d'un seul type d'état.<br />Nous utilisons pour cela la méthode HRM-SOW (Hyperspherical R-Matrix with Semiclassical Outgoing Waves), initialement dédiée à l'étude du double continuum de He.<br />Dans ce travail, elle est étendue à la description du continuum simple avec ou sans excitation. Ainsi, nous avons pu calculer les sections efficaces de photoionisation simple avec ou sans excitation jusqu'à n=50 de He à 100meV seulement au dessous de son seuil de double ionisation. Une analyse détaillée en ondes partielles a permis de mettre en évidence le rôle des corrélation angulaires et radiales dans les états du simple continuum de He. Nous avons ensuite établi une relation de continuité entre la photoionisation double et la photoionisation simple avec une excitation infinie de l'ion résiduel He+. la méthode HRM-SOW permet également de calculer la section efficace intégrée de double photoionisation avec une grande précision y compris à très basse énergie. Nous l'avons donc appliquée pour différentes énergies de photon au voisinage du seuil afin de tester la loi de seuil de Wannier. Les résultats obtenus sont en accord d'une part avec les prédictions théoriques de Wannier, d'autre part avec les résultats expérimentaux. La méthode HRM-SOW apparaît donc comme une méthode complète au dessus du seuil de double ionisation. <br />Nous avons poursuivi ce travail en amorçant l'étude des états doublement excités autoionisants. Ceux ci se manifestent comme des résonances dans les sections efficaces d'ionisation sous le seuil de double ionisation. Nos calculs de sections efficaces partielles intégrées et différentielles nous ont permis d'identifier ce type d'états dans la région allant jusqu'au cinquième d'ionisation simple. Certains ont été observés pour la première fois.
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Corrélations électroniques des acènes vers la limite de longue taille : étude par Monte Carlo quantique / Electronic correlations in the acenes toward the long-length limit : a Monte Carlo studyDupuy, Nicolas 29 April 2016 (has links)
Nous étudions les acènes avec le modèle de fonction d'onde électronique fortement corrélé Jastrow antisymmetrized geminal power (JAGP) par Monte Carlo quantique (QMC). Ces méthodes permettent d'optimiser les fonctions JAGP de façon variationnelle (minimisation énergétique), et d'accéder à l'énergie de leur niveau fondamental électronique si les nœuds de leur fonction d'onde sont bien définis. En modulant la liberté variationnelle des formes JAGP nous étudions leurs propriétés électroniques en fonction de la qualité de la fonction d'onde. Nous obtenons ainsi des résultats en faveur d'un caractère fortement résonant mais étalé sur plusieurs états, incompatible avec la présence précédemment supposée de couches ouvertes, et le constat de biais induits par un niveau trop faible de liberté variationnelle. Par relaxation structurale effectuée en QMC sur des fonctions de différentes qualité nous montrons que les géométries des acènes sont très couplées à la structure électronique. Nous pouvons envisager d'étendre cette étude aux hydrocarbures polycycliques aromatiques à l'allure de nanorubans de graphène d'épaisseur croissante afin d'étudier de possible corrélations entre sextets de Clar et l'évolution de leurs propriétés électroniques et spintroniques. / We study the family of acenes by means of quantum Monte Carlo methods (QMC) based on a Jastrow correlated antisymmetrized geminal power (JAGP) wave function. Those methods allows for JAGP optimization in a variational manner (energy minimisation) and for ground state energy evaluations when the wave function nodes are well defined. By tuning the variational freedom of JAGP wave functions we study their electronic properties as a function of the wave function quality. We thus obtain results in favour of a highly resonating character, but smeared on many states, incompatible with a previously supposed open shell character. The study also demonstrates that a too low variational freedom induces high bias in the electronic description. By QMC structural relaxation on wave functions of various quality we demonstrate that the acenes geometry is highly coupled to their electronic structure.We can consider extending this study to general polycyclic aromatic hydrocarbons similar to graphene nanoribbons of growing thickness to investigate possible correlations between Clar sextets et their electronic and spintronic properties.
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Problème coulombien à trois corps en champ haute fréquence : application à l'étude de l'ionisation double à deux photons de l'héliumFoumouo, Emmanuel 15 February 2008 (has links)
Ce travail porte sur l’étude théorique de la double ionisation à deux photons de l’atome d’hélium avec comme objectif de comprendre le rôle des corrélations électroniques dans le mécanisme de double éjection. En analysant les distributions en énergie et les distributions angulaires des électrons émis, nous montrons que lors du processus direct, le système initialement dans son état fondamental évolue vers un état hautement corrélé. Les corrélations angulaires forcent les deux électrons à être éjectés dans des directions opposées, le long de l’axe de polarisation. Sous l’effet de "l’écrantage dynamique" c’est-à-dire des corrélations radiales, les deux électrons ont tendance à partager équitablement l’énergie disponible au dessus du seuil de double ionisation. Pour valider ou invalider ce mécanisme, nous proposons de mesurer la distribution des impulsions des ions doublement chargés He++. Tous ces résultats s’obtiennent en résolvant l’équation de Schrödinger dépendante du temps à l’aide d’une méthode spectrale combinée à celle de la matrice de Jacobi. En parallèle, et toujours dans le cas de l’ionisation double à deux photons de l’hélium, nous analysons les effets des corrélations électroniques à l’échelle attoseconde.
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Problème coulombien à trois corps en champ haute fréquence : application à l'étude de l'ionisation double à deux photons de l'héliumFoumouo, Emmanuel 15 February 2008 (has links)
Ce travail porte sur l’étude théorique de la double ionisation à deux photons de l’atome d’hélium avec comme objectif de comprendre le rôle des corrélations électroniques dans le mécanisme de double éjection. En analysant les distributions en énergie et les distributions angulaires des électrons émis, nous montrons que lors du processus direct, le système initialement dans son état fondamental évolue vers un état hautement corrélé. Les corrélations angulaires forcent les deux électrons à être éjectés dans des directions opposées, le long de l’axe de polarisation. Sous l’effet de "l’écrantage dynamique" c’est-à-dire des corrélations radiales, les deux électrons ont tendance à partager équitablement l’énergie disponible au dessus du seuil de double ionisation. Pour valider ou invalider ce mécanisme, nous proposons de mesurer la distribution des impulsions des ions doublement chargés He++. Tous ces résultats s’obtiennent en résolvant l’équation de Schrödinger dépendante du temps à l’aide d’une méthode spectrale combinée à celle de la matrice de Jacobi. En parallèle, et toujours dans le cas de l’ionisation double à deux photons de l’hélium, nous analysons les effets des corrélations électroniques à l’échelle attoseconde.
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Etude par Resonance Magnétique de Cobaltates NaxCoO2De Vaulx, Cédric 06 February 2007 (has links) (PDF)
Ce mémoire de thèse porte sur l'étude par résonance magnétique nucléaire (noyaux 59Co et 23Na) des oxydes de cobalt NaxCoO2, dont les propriétés remarquables de supraconductivité et de fort pouvoir thermoélectrique suscitent un grand intérêt.<br />Les deux compositions extrêmes x=0 et x=1 ont été étudiées. Na1CoO2 est un isolant de bande non magnétique : tous les sites de cobalt ont un état d'oxydation +3, et un état bas spin S=0. Par contre, le composé CoO2, où la valence formelle du Co est +4, se révèle être très proche de la transition (isolant-métal) de Mott, ce qui montre que les corrélations électroniques sont fortes, à la base, dans ce système.<br />Dans la zone 0.65
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Instabilités de surface de Fermi avec et sans transitions magnétiques : étude de URhGe, UPd2AI3, UCoGe et CeIrIn5 / Fermi surface instabilities with and without magnetic transitionsGourgout, Adrien 06 January 2017 (has links)
Dans cette thèse, j'ai étudié l'évolution de la surface de Fermi sous l'influence d'un champ magnétique dans des systèmes massifs facilement polarisables à basse température. La première partie est dévouée aux cas du supraconducteur ferromagnétique UCoGe et du supraconducteur paramagnétique CeIrIn5, où la surface de Fermi peut être modifiée sans transition magnétique. Dans UCoGe, plusieurs anomalies successives ont été détectées dans l'effet Seebeck, la résistivité et l'effet Hall, sans transition nette dans l'aimantation. L'observation d'oscillations quantiques montre que ces anomalies sont reliées à des changements de topologie de la surface de Fermi, aussi appelés transitions de Lifshitz. Dans CeIrIn5, une anomalie est détectée dans l'effet Seebeck à HM = 28 T et les oscillations quantiques observées en magnétométrie torque montrent qu'une transition de Lifshitz à lieu à ce champ.Dans la deuxième partie, j'ai étudié comment varie la surface de Fermi à travers une transition magnétique du premier ordre induite par le champ magnétique dans le supraconducteur ferromagnétique URhGe avec le champ selon l'axe de difficile aimantation b et le supraconducteur antiferromagnétique UPd2Al3 avec le champ dans le plan basal. Dans URhGe, l'effet Seebeck permet d'observer un changement de la surface de Fermi à la transition de réorientation des spins à HR = 11.75 T et avec la résistivité confirme le caractère premier ordre de la transition en plus de fournir la localisation dans le diagramme de phase du point tricritique. Dans UPd2Al3, une nouvelle branche de la surface de Fermi est observée dans les oscillations quantiques de de Haas-van Alphen dans l'état antiferromagnétique et l'effet Seebeck montre que la surface de Fermi change à la transition métamagnétique à HM = 18 T. En outre, quatre nouvelles branches sont observées dans la phase polarisée au delà de HM et qui ne peuvent être associées à celles calculées dans les états paramagnétique et antiferromagnétique. / In this thesis, we have studied the evolution of the Fermi surface under the influence of a magnetic field in bulk materials that can be easily polarized at low temperature. The first part was devoted to the cases of the ferromagnetic superconductor UCoGe with a magnetic field applied along the easy magnetization c-axis and the paramagnetic superconductor CeIrIn5 with the field along the c-axis. In UCoGe, several successive anomalies were detected in resistivity, Hall effect and thermoelectric power, without any thermodynamic transition being detected in magnetization. The direct observation of quantum oscillations showed that these anomalies are related to topological changes of the Fermi surface, also known as Lifshitz transitions. In CeIrIn5, the thermoelectric power detected an anomaly at HM = 28 T and the quantum oscillations observed in torque magnetometry showed that a Lifshitz transition occurs at this field.In the second part of this thesis, we studied the evolution of the Fermi surface through first order magnetic transitions induced by magnetic field. In the ferromagnetic superconductor URhGe with the field applied along the hard magnetization b-axis and the antiferromagnetic superconductor UPd2Al3 with the field in the basal plane. In URhGe, the thermoelectric power allowed to observe a change in the Fermi surface at the spin reorientation transition at HR = 11.75 T defining the ferromagnetic state and along with resistivity confirmed the first order character of the transition as well as give a location of the tricritical point. In UPd2Al3, a new branch was observed in de Haas-van Alphen experiment in the antiferromagnetic phase and the thermoelectric power showed that the Fermi surface is reconstructed at the metamagnetic transition at HM = 18 T where the antiferromagnetic state is suppressed and could suggest that the Fermi surface changes before this transition. Additionally, four new branches were observed in the polarized paramagnetic phase, above HM, that cannot be associated with calculated branches in the paramagnetic of antiferromagnetic states.
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Localisation et corrélations électroniques en deux dimensions dans des nouvelles phases dérivées de 1T-VS2 / Localization and electronic correlations in two dimensions of new 1T-VS2 derived phasesMoutaabbid, Hicham 22 September 2016 (has links)
Cette thèse vise à étudier la stabilité des phases métalliques et isolantes en compétition dans les systèmes 2D 1T-VS2 et composés dérivés, Cu⅔V⅓V2S4 et Sr3V5S11. Pour atteindre cet objectif, nous avons développé et optimisé des voies ad hoc de synthèse à hautes pressions pour stabiliser les nouvelles phases sous forme de monocristal de haute qualité, qui nous permettrait d’étudier les propriétés électroniques et de transport. Un important résultat de notre étude est le contrôle de la concentration, x, des atomes interstitiels V situés entre les plans adjacents VS2 dans le système V1+xS2, qui est obtenu en variant la pression de synthèse. Cela nous a permis d’explorer le diagramme de phase T-x du système. Le résultat principal de cette étude est que la phase CDW observée dans la phase stoichiométrique (x = 0) disparait rapidement avec x, alors que les propriétés métalliques sont augmentées. Dans Cu⅔V⅓V2S4, la substitution partielle du V par Cu dans le site interstitiel change complètement le système en un fermion semi-lourd aux caractéristiques prononcées du liquide de Fermi jusqu’à ~ 20 K, où la transition de Kondo apparait. Ce phénomène inattendu dans les sulfures suggère que la force des corrélations électroniques dans ces composés peut être pilotée en variant simplement la nature chimique et la concentration de l’atome intercalé. La force modérée des corrélations dans Cu⅔V⅓V2S4 ouvre le chemin vers une description théorique fiable de la disparition du régime de liquide de Fermi. Les corrélations électroniques apparaissent importantes aussi pour piloter une phase isolante dans Sr3V5S11, qui devrait être un métal d’après la théorie conventionnelle de bande. Dans ce cas, les corrélations peuvent être augmentées par la dimensionnalité réduite créée par un large écartement des couches VS2 et par une modulation structurale 1D des couches. Des études supplémentaires pourront clarifier s’il s’agit d’un mécanisme d’Anderson de faible localisation qui contribue à la stabilisation d’un état isolant dans les plans pristine métalliques VS2. / This thesis work aims at studying the stability of the metallic and insulating phases that compete in the two-dimensional 1T-VS2 system and related compounds, Cu⅔V⅓V2S4, and Sr3V5S11. We have developed and optimized ad hoc high-pressure synthesis routes in order to stabilize the above novel phases in the form of high-quality single crystals, which enabled us to reliably investigate their electronic and transport properties. An important achievement of our study is the control of the concentration, x, of interstitial V atoms located between adjacent VS2 planes in the V1+xS2 system, which is obtained by varying synthesis pressure. This has enabled us to explore the T-x phase diagram of the system. The main result of this study is that the CDW phase observed in the stoichiometric (x=0) phase quickly disappears with x, whilst the metallic properties are enhanced. In Cu⅔V⅓V2S4, the partial substitution of V for Cu in the interstitial site is found to completely change the system into a semi-heavy fermion with pronounced Fermi-liquid characteristics down to ~20 K, where a Kondo transition occurs. These unexpected phenomena in sulfides suggest that the strength of the electronic correlations in these compounds can be tuned by simply varying the chemical nature and concentration of the intercalant atom. The moderate strength of the correlations in Cu⅔V⅓V2S4 opens the way towards a reliable theoretical description of the breakdown of the Fermi liquid regime. Electronic correlations appear to be important also to drive an insulating phase in Sr3V5S11, which should be a metal within a conventional band picture. In this case, the correlations may be enhanced by the reduced dimensionality caused by a large spacing between VS2 layers and by a 1D structural modulation of the layers. Further studies may clarify whether the Anderson’s mechanism of weak localization contributes to the stabilization of an insulating state in the pristine metallic VS2 planes.
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Propriétés électroniques et de transport du semi-métal corrélé quasi-2D BaNiS2 / Electronic and transport properties of the quasi-2D correlated semimetal BaNiS2Santos-Cottin, David 08 April 2015 (has links)
Ce travail de thèse a pour but de clarifier le mécanisme de la transition métal-isolant (MIT) pilotée par le dopage électronique x du système quasi-2D BaCo1-xNixS2.Une optimisation de la croissance de monocristaux pour des taux de substitution allant de x = 0 à 1 a été nécessaire. Cela a permis de synthétiser de manière reproductible des monocristaux non lacunaires en soufre, de taille millimétrique et de haute qualité. L'analyse structurale de ces cristaux a permis d'établir une relation précise entre les distances métal-soufres et le taux de substitution x.Le travail de thèse a ensuite été focalisé sur l'étude des propriétés électroniques et de transport de BaNiS2 la phase métallique précurseur de la MIT. Les études de la structure électronique par photoémission résolue en angle (ARPES) et par des mesures d'oscillations quantiques ont révélées une surface de Fermi composée d'une poche d'électrons 2D centrée en Γ(Z) et d'une poche de trous positionnée à mi-distance suivant ΓM(ZA) quasi-2D avec une dispersion conique à kz =0. Une levée de dégénérescence des bandes à Γ et à X révèle la présence inattendue et importante d'un couplage spin-orbite et d'un couplage Rashba. Les mesures de magnétotransport ont pu être expliquées par un modèle qui implique que BaNiS2 est un semi-métal compensé avec trois voies de conduction. Des trous p1 et électrons e1 largement majoritaires et présentant des mobilités modérées ainsi que des trous p2 minoritaires de très haute mobilité.La cohérence de l'ensemble des mesures donne une image précise de la surface de Fermi de BaNiS2 et de ses propriétés électroniques plus bidimensionnelle que celle prévu par le calculs de bandes conventionnelle. / This work aims to clarify the mechanism of the metal-insulator transition (MIT) driven by doping x in the quasi-2D BaCo1-xNixS2 system. First of all, synthesize of high quality single crystals with substitution level x varying in the full 0 - 1 range was fundamental. It appears that the mechanism of the metal-insulator transition is associated to a continuous modification of metal-sulfurs distances. Then, we focus on an investigated the electronic properties of BaNiS2, precursor metallic phase of the MIT. Studies of the electronic structure of BaNiS2 by angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) and by quantum oscillation measurements reveal the existence of two pockets at the Fermi surface: an electron-like 2D pocket centered in Γ(Z) and a hole-like pocket quasi-2D at mi-distance along ΓM(ZA) with a conic-like dispersion in kz = 0 . Furthermore, data also show a very large spin-orbit splitting at Γ and Z which is unexpected in a 3d metal compound. From previous studies, we developed a model to explain magnetotransport properties of BaNiS2. This model involves that BaNiS2 is a three carriers compensated metal: a majority holes p1 and electrons e1 carriers with moderate mobilities and a minor holes p2 carriers with a high mobility. The two different holes carries observed in magneto-transport could be explain by an important variation of the hole-like pocket dispersion along kz. Measures realized during this thesis are consistent and allowed to know precisely the form of the Fermi surface of BaNiS2 and its electronic properties which are more bi-dimensional than predict by conventional calculation.
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Thermoélectricité des composés fortement corrélés sous conditions extrêmes / Thermoelectricity of strongly correlated compounds under extreme conditionsPalacio Morales, Alexandra 07 November 2014 (has links)
Cette thèse porte sous l'étude sous conditions extrêmes (basse température, fort champ magnétique et haute pression) des composés fortement corrélés du type fermions lourds. Trois composés ont été analysés UCoAl, UGe$_2$ et CeRh$_2$Si$_2$, en utilisant principalement de mesures thermoélectriques; une technique récente et très sensible dans le domaine des fermions lourds. À cette fin, de nouvelles dispositives de mesures de pouvoir thermoélectricité sous pression ont été développés au cours de cette thèse.Concernant le composé d'UCoAl, notre étude a permis d'analyser précisément la transition metamagnétique, induite par le champ magnétique, entre la phase paramagnétique (PM) et la phase ferromagnétique (FM) ainsi que, son évolution sous pression. Ainsi, nos mesures ont permis de compléter le diagramme de phase $(T,P,H)$ et notamment, de mettre en évidence la structure magnétique originale qui apparaît sous pression en forme de ```wings" pas des mesures thermoélectriques.Une fine analyse de la surface de Fermi de la phase FM$2$ d'UGe$_2$ a été réalisée grace à l'observation des oscillations quantiques du pouvoir thermoélectrique. Les résultats obtenues ont été comparés aux études conventionnelles des oscillations quantiques comme de ``de Haas-van Alphen" (dHvA) et de ``Suhbnikov-de Hass" (SdH) effets. Une très bonne accord entre les trois techniques a été constatée. % et montre les avantages d'utilisation des mesures du pouvoir thermoélectrique pour analyser les paramètres microscopiques des fermions lourds.% Les inconvénients de cette technique sont aussi présentés.Finalement, dans le système CeRh$_2$Si$_2$, la suppression du domaine antiferromagnétique (AF) sous champ magnétique $H_c sim 26$T et sous pression $Psim 1$GPa a été étudiée. Un très fort changement de la surface de Fermi à $H_c$ correspondant à la transition de l'ordre AF vers une phase paramagnétique polarisée (PPM), a été observé. Sous pression, des fluctuations magnétiques et une reconstruction de la surface de Fermi apparaissent autour de $P_c$. Ces fluctuations cachent la nature de la suppression de l'ordre AF vers un ordre paramagnétique (PM). L'étude du diagramme de phase $(T,H,P)$ révèle que les phases PM et PPM sont différentes, cependant des points en commun demeurent. / Thermopower is a technique whose importance is related to the possibility of directly measuring electronic properties of the systems, as it is sensitive to the derivative of the density of states. In this work, the low temperature regime of strongly correlated electron systems has been studied using this technique. For that, a new pressure-field thermopower device was developed, and used, to determine $(T,P,H)$ phase diagrams of the itinerant ferromagnets UCoAl and UGe$_2$, and of the weak antiferromagnet CeRh$_2$Si$_2$.For example, in the case of UCoAl, this same technique was used to analyze the metamagnetic transition from paramagnetic (PM) to ferromagnetic (FM) phases and to study its evolution towards the quantum critical end point. The existence of exotic magnetic excitations in the ground state and around the critical end point were also evidenced.On the compound CeRh$_2$Si$_2$, the suppression of the antiferromagnetic (AF) order by magnetic fields and pressures was explored. A strong change of the Fermi surface at $H_c$, the field at which the suppression of the AF into the paramagnetic polarized (PPM) phase, was observed. We show that under pressure, the magnetic fluctuations around the critical pressure $P_c$ masked the Fermi surface reconstruction of the AF phase into the PM phase. The analysis of the $(T,P,H)$ phase diagram revealed that the non-ordered phases of this compound (PM and PPM) are different, therefore pressure and field behave as different suppressor mechanisms.In the UGe$_2$ compound, the analysis of its Fermi surface by thermopower quantum oscillations was performed as a last example of the utility and of the importance of this technique. To the best of the author knowledge, this is the first time that this technique was used in heavy fermion systems. A comparison to traditional probes such as de Haas-van Alphen and Shubnikov–de Haas effects was done. We observed a good agreement between them and we explain the advantages and the disadvantages of thermopower quantum oscillations technique over the traditional probes.
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