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Interplay between Spin-orbit Coupling, Electronic Correlations and Lattice Distortions in Perovskite IridatesDelisle Carter, Jean-Michel 07 August 2013 (has links)
This thesis focuses on the interplay of the spin-orbit coupling, the electronic correlations and the bandwidth energy scales, along with the lattice distortions seen in perovskite iridates. In particular, we study the magnetic phases in these materials and the insulator to metal transition that occurs as the dimensionality of the system is changed.
Motivated by the novel magnetic phases seen in the Sr2IrO4 system, we study the band structures of three materials in the Sr(n+1)Ir(n)O(3n+1) Ruddlesden-Popper series by use of a tight-binding model. From the effect of spin-orbit coupling, we see that the relevant bands near the Fermi energy are indeed made of effective J=1/2 states. This spin-orbit separation of the bands creates effectively smaller bandwidth which can then be split via magnetic ordering driven by electronic correlations. By the use of a self-consistent mean-field theory, we derive the ordering for each of the three materials studied and show that the nature of the magnetic ordering is highly dependent on the lattice structure. The ordering in the bilayer Sr3Ir2O7, which has been a topic of debate in recent experimental studies, is understood within the current approach to be a collinear antiferromagnetic order, in agreement with the latest results.
Given that the iridate systems have large spin-orbit coupling, and that the topic of topological insulators has become a very popular subject of research, we discuss the proximity of the perovskite iridates to topological insulators. Since the SrIrO3 material displays a semimetal structure with nodal dispersion near the Fermi level, we looked at an extra term in the Hamiltonian that could lift the nodal lines and turn the system into an insulator. Further studies of the parity eigenvalues of the bands at each time reversal invariant momentum point confirms that for a range of this extra term, a topological phase can be achieved. A discussion on material realization of such a phase is also given where we suggest that a Sr2IrRhO6 superstructure might be a good candidate to achieve this state.
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Interplay between Spin-orbit Coupling, Electronic Correlations and Lattice Distortions in Perovskite IridatesDelisle Carter, Jean-Michel 07 August 2013 (has links)
This thesis focuses on the interplay of the spin-orbit coupling, the electronic correlations and the bandwidth energy scales, along with the lattice distortions seen in perovskite iridates. In particular, we study the magnetic phases in these materials and the insulator to metal transition that occurs as the dimensionality of the system is changed.
Motivated by the novel magnetic phases seen in the Sr2IrO4 system, we study the band structures of three materials in the Sr(n+1)Ir(n)O(3n+1) Ruddlesden-Popper series by use of a tight-binding model. From the effect of spin-orbit coupling, we see that the relevant bands near the Fermi energy are indeed made of effective J=1/2 states. This spin-orbit separation of the bands creates effectively smaller bandwidth which can then be split via magnetic ordering driven by electronic correlations. By the use of a self-consistent mean-field theory, we derive the ordering for each of the three materials studied and show that the nature of the magnetic ordering is highly dependent on the lattice structure. The ordering in the bilayer Sr3Ir2O7, which has been a topic of debate in recent experimental studies, is understood within the current approach to be a collinear antiferromagnetic order, in agreement with the latest results.
Given that the iridate systems have large spin-orbit coupling, and that the topic of topological insulators has become a very popular subject of research, we discuss the proximity of the perovskite iridates to topological insulators. Since the SrIrO3 material displays a semimetal structure with nodal dispersion near the Fermi level, we looked at an extra term in the Hamiltonian that could lift the nodal lines and turn the system into an insulator. Further studies of the parity eigenvalues of the bands at each time reversal invariant momentum point confirms that for a range of this extra term, a topological phase can be achieved. A discussion on material realization of such a phase is also given where we suggest that a Sr2IrRhO6 superstructure might be a good candidate to achieve this state.
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Études spectroscopiques des nouveaux états électroniques induits par fort couplage spin-orbite dans les iridates / Spectroscopic studies of novel electronic states induced by strong spin-orbit coupling in iridatesLouat, Alex 04 December 2018 (has links)
L'étude de l'état isolant de Mott est un des domaines très actif de la recherche en matière condensée car les fortes corrélations qui en sont à l'origine donnent naissance à des états de la matière très variés et avec des applications potentielles. Sr₂IrO₄ est un isolant de Mott exotique car induit par un fort couplage spin-orbite. Il permet d'étudier l'impact des corrélations électroniques sur les propriétés de basses énergies sous un angle nouveau. L'objet de cette thèse est l'étude expérimentale des propriétés électroniques de ces composés iridates par des mesures d'ARPES permettant des observations directes de la structure électronique dans l'espace réciproque et de RMN et μSR, qui donnent une vision locale dans l'espace réel. Nous nous sommes en particulier intéressés à la transition isolant métal pouvant survenir en dopant ce composé. Une façon originale de doper Sr₂IrO₄ que nous avons étudiée en détails est de substituer l'iridium par du rhodium. Les deux sont isovalents, mais le rhodium capture un électron conduisant à un dopage effectif en trous. Grâce à l’ARPES, nous avons mis en évidence les différentes bandes de la structure électronique. Nous avons étudié attentivement le caractère orbital de ces bandes et mis en évidence des anisotropies résiduelles en certains points de l’espace réciproque, survivant malgré la présence du fort couplage spin-orbite. Ceci, ainsi que des effets de repliement de la structure électronique, donnent lieu à des variations brutales d'intensité, qui doivent être prises en compte pour analyser correctement les spectres. Lors du dopage avec le Rh, la phase métallique obtenue reste très incohérente, avec une absence de pic de quasiparticule et un pseudogap uniforme sur l'ensemble de la surface de Fermi. Le gap de Mott ne semble pas se fermer. Le pseudogap peut révéler une brisure de symétrie mais aussi l’effet du désordre introduit par le Rh et nous discuterons son origine, en lien avec la physique d’autres systèmes corrélés. Nous montrons que pour de faibles taux de substitution Ir/Rh, l’ajout de porteurs trous contrôle le comportement du système alors qu’à des taux de substitutions plus élevés, le nombre de porteurs est stable mais le désordre augmente et contrôle à son tour la physique. Nous nous sommes aussi intéressés aux propriétés électroniques et magnétiques sondées par la RMN de l'oxygène 17 sur poudre et poudre orientée et par μSR. La RMN permet de différencier les deux sites d'oxygène de Sr₂IrO₄ nous permettant de déterminer certains paramètres nucléaires préalables à l'étude fine des propriétés électroniques. Dans le composé pur, nous avons étudié la transition magnétique et observé ce qui semble être le développement d'un moment sur l'oxygène apical. Dans les composés dopés, nous ne voyons pas de désordre structural important malgré des taux de dopage allant jusqu'à 15% de rhodium. Les propriétés magnétiques présentent néanmoins des signes d’inhomogénéité, plus marqués dans le cas du dopage lanthane. Les fluctuations dans le composé métallique montrant une prédominance des corrélations antiferromagnétiques. De son côté, la μSR a permis de construire le diagramme de phases de la transition antiferromagnétique et de mettre en évidence l'inhomogénéité de la transition magnétique dans les échantillons faiblement dopés. À basse température, nous confirmons que la phase magnétique évolue, peut-être avec l’apparition d’un moment sur l’oxygène, et cet effet est même renforcé dans les composés faiblement dopés. Au-dessus de la température de transition antiferromagnétique, nous n'avons pas trouvé de signature d'une transition vers une phase de boucles de courant observée par d'autres techniques. Cette étude permet d’attribuer à Sr₂IrO₄ dopé rhodium le caractère assez rare de matériau 2D fortement corrélé à désordre contrôlé. De manière plus générale, cet exemple devrait permettre de mieux comprendre les effets éventuels de désordre associés à d’autre façons de doper les iridates. / The study of the insulating Mott state is a very active field of research in condensed matter because of the strong correlations usually at play which can lead to a large variety of states of matter, with potential applications. Sr₂IrO₄ is an exotic Mott insulator because it is induced by a strong spin-orbit coupling. It allows studying the impact of electronic correlations on the low energy properties from a new viewpoint. The subject of this thesis is the experimental study of the electronic properties of these iridate compounds by ARPES measurements allowing direct observations of the electronic structure in reciprocal space and NMR and μSR, which give a local view in real space. We have in particular studied the metal to insulator transition which can occur in this compound upon doping. An original way to dope Sr₂IrO₄ that we have investigated in details is to substitute iridium by rhodium. Both are isovalent but the rhodium captures an electron leading to an effective hole doping. Thanks to ARPES we have identified the different bands in the electronic structure. We have studied in details the orbital character of these bands and pointed out residual anisotropies at some points in the reciprocal space, which survive despite the strong spin-orbit coupling. This, as well as the folding effects of the electronic structure, give rise to sudden variations in intensity, which must be taken into account in order to correctly analyze the spectra. Upon doping with Rh, the obtained metallic phase remains very incoherent, with no quasiparticle peak and a uniform pseudogap over the full Fermi surface. The Mott gap does not seem to be closing. The pseudogap can reveal symmetry breaking but also the effect of the disorder introduced by the Rh and we will discuss its origin, in relation to the physics of other correlated systems. We show that for low Ir/Rh substitution rates, the addition of hole carriers controls the behavior of the system while at higher substitution rates, the number of carriers is stable but the disorder increases and in turn controls physics.We were also interested in the electronic and magnetic properties probed by 17 oxygen NMR on powder and oriented powder samples and by μSR. NMR makes it possible to differentiate the two oxygen sites in Sr₂IrO₄ allowing determining some nuclear parameters necessary to the fine study of the electronic properties. In the pure compound, we have studied the magnetic transition and observed what appears to be the development of a moment on the apical oxygen. In the doped compounds, we do not see any significant structural disorder despite doping levels up to 15% rhodium. However, the magnetic properties nevertheless show signs of inhomogeneity, which are more pronounced in the case of lanthanum doping. The fluctuations in the correlated metal compound show a predominance of antiferromagnetic correlations. From our μSR investigation, we could construct the magnetic phase diagram which highlights the inhomogeneity of the magnetic transition in the low-doped samples. At low temperature, we confirm that the magnetic phase evolves, perhaps with the appearance of a moment on the oxygen, and this effect is even enhanced in the lightly doped compounds. Above the antiferromagnetic transition temperature, we did not find signatures of the current loop phase observed by other techniques. This study makes it possible to attribute to Sr₂IrO₄ doped with rhodium the rather rare character of strongly correlated 2D material with controlled disorder. More generally, this example should provide a better understanding of the potential effects of disorder associated with other ways to dope iridates.
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Instabilités de surface de Fermi avec et sans transitions magnétiques : étude de URhGe, UPd2AI3, UCoGe et CeIrIn5 / Fermi surface instabilities with and without magnetic transitionsGourgout, Adrien 06 January 2017 (has links)
Dans cette thèse, j'ai étudié l'évolution de la surface de Fermi sous l'influence d'un champ magnétique dans des systèmes massifs facilement polarisables à basse température. La première partie est dévouée aux cas du supraconducteur ferromagnétique UCoGe et du supraconducteur paramagnétique CeIrIn5, où la surface de Fermi peut être modifiée sans transition magnétique. Dans UCoGe, plusieurs anomalies successives ont été détectées dans l'effet Seebeck, la résistivité et l'effet Hall, sans transition nette dans l'aimantation. L'observation d'oscillations quantiques montre que ces anomalies sont reliées à des changements de topologie de la surface de Fermi, aussi appelés transitions de Lifshitz. Dans CeIrIn5, une anomalie est détectée dans l'effet Seebeck à HM = 28 T et les oscillations quantiques observées en magnétométrie torque montrent qu'une transition de Lifshitz à lieu à ce champ.Dans la deuxième partie, j'ai étudié comment varie la surface de Fermi à travers une transition magnétique du premier ordre induite par le champ magnétique dans le supraconducteur ferromagnétique URhGe avec le champ selon l'axe de difficile aimantation b et le supraconducteur antiferromagnétique UPd2Al3 avec le champ dans le plan basal. Dans URhGe, l'effet Seebeck permet d'observer un changement de la surface de Fermi à la transition de réorientation des spins à HR = 11.75 T et avec la résistivité confirme le caractère premier ordre de la transition en plus de fournir la localisation dans le diagramme de phase du point tricritique. Dans UPd2Al3, une nouvelle branche de la surface de Fermi est observée dans les oscillations quantiques de de Haas-van Alphen dans l'état antiferromagnétique et l'effet Seebeck montre que la surface de Fermi change à la transition métamagnétique à HM = 18 T. En outre, quatre nouvelles branches sont observées dans la phase polarisée au delà de HM et qui ne peuvent être associées à celles calculées dans les états paramagnétique et antiferromagnétique. / In this thesis, we have studied the evolution of the Fermi surface under the influence of a magnetic field in bulk materials that can be easily polarized at low temperature. The first part was devoted to the cases of the ferromagnetic superconductor UCoGe with a magnetic field applied along the easy magnetization c-axis and the paramagnetic superconductor CeIrIn5 with the field along the c-axis. In UCoGe, several successive anomalies were detected in resistivity, Hall effect and thermoelectric power, without any thermodynamic transition being detected in magnetization. The direct observation of quantum oscillations showed that these anomalies are related to topological changes of the Fermi surface, also known as Lifshitz transitions. In CeIrIn5, the thermoelectric power detected an anomaly at HM = 28 T and the quantum oscillations observed in torque magnetometry showed that a Lifshitz transition occurs at this field.In the second part of this thesis, we studied the evolution of the Fermi surface through first order magnetic transitions induced by magnetic field. In the ferromagnetic superconductor URhGe with the field applied along the hard magnetization b-axis and the antiferromagnetic superconductor UPd2Al3 with the field in the basal plane. In URhGe, the thermoelectric power allowed to observe a change in the Fermi surface at the spin reorientation transition at HR = 11.75 T defining the ferromagnetic state and along with resistivity confirmed the first order character of the transition as well as give a location of the tricritical point. In UPd2Al3, a new branch was observed in de Haas-van Alphen experiment in the antiferromagnetic phase and the thermoelectric power showed that the Fermi surface is reconstructed at the metamagnetic transition at HM = 18 T where the antiferromagnetic state is suppressed and could suggest that the Fermi surface changes before this transition. Additionally, four new branches were observed in the polarized paramagnetic phase, above HM, that cannot be associated with calculated branches in the paramagnetic of antiferromagnetic states.
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Laserinduzierte Änderungen der elektronischen Transporteigenschaften von Manganaten / Laser-induced changes of electronic transport properties of manganitesMchalwat, Manuel Mounir 09 May 2017 (has links)
No description available.
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Spectroscopic imaging of novel correlated electronic phasesGuevara Parra, Jose Maria 14 January 2021 (has links)
This works studies novel emergent quantum phases. Here, the local electronic structure of a spin-orbit assisted Mott insulator, Sr₂IrO₄ and of the member of the iron-based superconductors (IBS), Li doped NaFeAs, are investigated using low-temperature scanning tunnelling microscopy and spectroscopy (STM/S).
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New methods for the ab-initio simulation of correlated systemsSchade, Robert 29 January 2019 (has links)
No description available.
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Thermoélectricité des composés fortement corrélés sous conditions extrêmes / Thermoelectricity of strongly correlated compounds under extreme conditionsPalacio Morales, Alexandra 07 November 2014 (has links)
Cette thèse porte sous l'étude sous conditions extrêmes (basse température, fort champ magnétique et haute pression) des composés fortement corrélés du type fermions lourds. Trois composés ont été analysés UCoAl, UGe$_2$ et CeRh$_2$Si$_2$, en utilisant principalement de mesures thermoélectriques; une technique récente et très sensible dans le domaine des fermions lourds. À cette fin, de nouvelles dispositives de mesures de pouvoir thermoélectricité sous pression ont été développés au cours de cette thèse.Concernant le composé d'UCoAl, notre étude a permis d'analyser précisément la transition metamagnétique, induite par le champ magnétique, entre la phase paramagnétique (PM) et la phase ferromagnétique (FM) ainsi que, son évolution sous pression. Ainsi, nos mesures ont permis de compléter le diagramme de phase $(T,P,H)$ et notamment, de mettre en évidence la structure magnétique originale qui apparaît sous pression en forme de ```wings" pas des mesures thermoélectriques.Une fine analyse de la surface de Fermi de la phase FM$2$ d'UGe$_2$ a été réalisée grace à l'observation des oscillations quantiques du pouvoir thermoélectrique. Les résultats obtenues ont été comparés aux études conventionnelles des oscillations quantiques comme de ``de Haas-van Alphen" (dHvA) et de ``Suhbnikov-de Hass" (SdH) effets. Une très bonne accord entre les trois techniques a été constatée. % et montre les avantages d'utilisation des mesures du pouvoir thermoélectrique pour analyser les paramètres microscopiques des fermions lourds.% Les inconvénients de cette technique sont aussi présentés.Finalement, dans le système CeRh$_2$Si$_2$, la suppression du domaine antiferromagnétique (AF) sous champ magnétique $H_c sim 26$T et sous pression $Psim 1$GPa a été étudiée. Un très fort changement de la surface de Fermi à $H_c$ correspondant à la transition de l'ordre AF vers une phase paramagnétique polarisée (PPM), a été observé. Sous pression, des fluctuations magnétiques et une reconstruction de la surface de Fermi apparaissent autour de $P_c$. Ces fluctuations cachent la nature de la suppression de l'ordre AF vers un ordre paramagnétique (PM). L'étude du diagramme de phase $(T,H,P)$ révèle que les phases PM et PPM sont différentes, cependant des points en commun demeurent. / Thermopower is a technique whose importance is related to the possibility of directly measuring electronic properties of the systems, as it is sensitive to the derivative of the density of states. In this work, the low temperature regime of strongly correlated electron systems has been studied using this technique. For that, a new pressure-field thermopower device was developed, and used, to determine $(T,P,H)$ phase diagrams of the itinerant ferromagnets UCoAl and UGe$_2$, and of the weak antiferromagnet CeRh$_2$Si$_2$.For example, in the case of UCoAl, this same technique was used to analyze the metamagnetic transition from paramagnetic (PM) to ferromagnetic (FM) phases and to study its evolution towards the quantum critical end point. The existence of exotic magnetic excitations in the ground state and around the critical end point were also evidenced.On the compound CeRh$_2$Si$_2$, the suppression of the antiferromagnetic (AF) order by magnetic fields and pressures was explored. A strong change of the Fermi surface at $H_c$, the field at which the suppression of the AF into the paramagnetic polarized (PPM) phase, was observed. We show that under pressure, the magnetic fluctuations around the critical pressure $P_c$ masked the Fermi surface reconstruction of the AF phase into the PM phase. The analysis of the $(T,P,H)$ phase diagram revealed that the non-ordered phases of this compound (PM and PPM) are different, therefore pressure and field behave as different suppressor mechanisms.In the UGe$_2$ compound, the analysis of its Fermi surface by thermopower quantum oscillations was performed as a last example of the utility and of the importance of this technique. To the best of the author knowledge, this is the first time that this technique was used in heavy fermion systems. A comparison to traditional probes such as de Haas-van Alphen and Shubnikov–de Haas effects was done. We observed a good agreement between them and we explain the advantages and the disadvantages of thermopower quantum oscillations technique over the traditional probes.
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Diagramme de phase et corrélations électroniques dans les supraconducteurs à base de Fer : une étude par RMN / NMR study of phase diagram and electronic correlations in Iron based superconductorsTexier, Yoan 09 July 2013 (has links)
La découverte en 2008 de supraconductivité à relativement haute température (Tc,max = 56K) dans les pnictures de Fer a ravivé les questions fondamentales sur l’origine et la nature de la supraconductivité posés par les supraconducteurs non conventionnels. En particulier, la présence d’une phase antiferromagnétique à proximité de celle supraconductrice dans leur diagramme de phase pose la question du lien entre magnétisme et supraconductivité. Ces supraconducteurs à base de Fe présentent un diagramme de phase générique, mais quelques exceptions remettent en question une description qui se voudrait universelle. Nous avons choisi d’étudier ces cas particuliers grâce à une sonde locale, la résonance magnétique nucléaire (RMN). Nos observations nous ont non seulement permis de comprendre la raison de ces exceptions, mais aussi de s’en servir pour mieux sonder les corrélations magnétiques dans ces matériaux, un ingrédient clé pour la compréhension de la supraconductivité. Premier sujet, la coexistence de supraconductivité et de magnétisme : celle-ci a été observée dans la plupart des supraconducteurs à base de Fer de façon homogène ou inhomogène, mais toujours pour des états magnétiques à faible TN et faibles moments en accord avec des descriptions itinérantes à faibles corrélations. Pourtant un nouveau composé au Sélénium est venu remettre en cause ces conclusions en présentant une apparente coexistence homogène entre une forte supraconductivité macroscopique (Tc ≈ 30K) et un très fort antiferromagnétisme (TN ≈ 600K, moments magnétiques de valeur élevée de 3.3µB). Cette observation suggère donc une description ici plutôt en terme d’isolants de Mott contrairement aux autres supraconducteurs à base de Fer. Nos mesures RMN permettent de montrer en fait l’existence d’une séparation de phase et de statuer sur la stœchiométrie et les propriétés électroniques des différentes phases, pour finalement réconcilier ce composé et les autres familles. Deuxième exception : dans la famille archétype BaFe₂As₂, tous les dopages sur site Fer ou Arsenic ou même l’application de pression mènent à la supraconductivité, sauf dans le cas du dopage au Manganèse ou au Chrome en site Fer, qui ne provoquent pas l’apparition de la supraconductivité. Nos mesures RMN nous ont permis de sonder la nature de la transition magnétique, mais aussi l’état métallique de ces composés substitués. Nous montrons en particulier que le trou supplémentaire du Manganèse substitué à la place du Fer reste en fait localisé sur son site et se manifeste alors par un moment magnétique localisé. Cette étude du dopage par le Manganèse ouvre la voie à l’idée d’utiliser le Manganèse en faible concentration comme source de moments localisés qui polarisent magnétiquement leur environnement. Cette polarisation permet en effet de caractériser la nature même des corrélations de spin. Nous avons donc utilisé la RMN ainsi que la magnétométrie-SQUID pour mesurer cette polarisation dans des composés supraconducteurs pour sonder les corrélations de spins de ces systèmes. Nous concluons que ces corrélations sont plutôt faibles et indépendantes de la température dans les composés dopés en électrons. / The discovery in 2008 of superconductivity at a rather high temperature in the iron pnictides (Tc,max = 56K) has revived the fundamental questions about the existence and the nature of the superconducting phase raised by the unconventional superconductors. In particular, the existence of an antiferromagnetic phase that is in vicinity of the superconducting phase in the phase diagram raises questions about the link between magnetism and superconductivity. These Iron based superconductors have a generic phase diagram, but some exceptions are questioning a description that would be universal. We chose to study these cases through a local probe, nuclear magnetic resonance (NMR). Our observations have not only allowed us to understand the reasons for these exceptions, but also be used to better probe the magnetic correlations in these materials, a key ingredient for the understanding of superconductivity. First subject, the coexistence of superconductivity and magnetism: it was observed in most superconductors based on iron homogeneously or inhomogeneously, but always for magnetic states at low TN and low magnetic moments in accordance with nesting descriptions with low correlations. Yet a new compound Selenium came to question these conclusions with an apparent homogeneous coexistence between a strong macroscopic superconductivity (Tc ≈ 30K) and a very strong antiferromagnetism (TN ≈ 600K, magnetic moments of high value of 3.3μB). This observation suggests a description rather in terms of Mott insulators, unlike other iron-based superconductors. Our NMR measurements show the existence of an effective phase separation and determine the stoichiometry and the electronic properties of the different phases, eventually reconciling this compound and other families. Second exception : in the archetype family BaFe₂As₂, all iron or arsenic on-site doping or even application of pressure leads to superconductivity, except in the case of Chrome or Manganese doping in Iron site, which does not cause the onset of superconductivity. Our NMR measurements have allowed us to probe the nature of the magnetic transition, but also the metallic state of the substituted compounds. We show in particular that the extra hole Manganese substituted in place of the iron is actually located on its atom and then manifested by a localized magnetic moment. This study of Manganese doping opens up the idea of using Manganese in low concentrations as a source of localized moments which magnetically polarize their environment. This polarization makes it possible to characterize the nature of the spin correlations. We used NMR and SQUID magnetometry, to measure the polarization in superconducting compounds to probe the spin correlations of these systems. We conclude that these correlations are rather low and independent of temperature in electrons doped compounds.
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Gestaltung der elektronischen Korrelationen in Perowskit-Heterostrukturen auf atomarer Skala / Atomic Layer Design of Electronic Correlations in Perovskite HeterostructuresJungbauer, Markus 16 December 2015 (has links)
Zur Präparation von hochwertigen Heterostrukturen aus Übergangsmetallperowskiten wurde eine Anlage zur metallorganischen Aerosol-Deposition mit Wachstumskontrolle durch in-situ Ellipsometrie aufgebaut. Durch numerische Anpassung der in-situ Ellipsometrie kann man den beim Wachstum stattfindenden Transfer der $ e_{g} $-Elektronen zwischen unterschiedlich dotierten Perowskit-Manganaten erfassen. Im Verlauf des Wachstums von Übergittern aus $ \mathrm{LaMnO_{3}} $ (LMO) und $ \mathrm{SrMnO_{3}} $ (SMO) variiert die Längenskala, über die die $ e_{g} $-Elektronen delokalisieren, in einem Bereich von $ 0.4\, \mathrm{nm} $ bis $ 1.4 \, \mathrm{nm} $.
Mit der neu eingeführten Atomlagenepitaxie (ALE) kann man die Chemie von Perowskit-Grenzflächen vollständig definieren. Am Beispiel von gestapelten $ \mathrm{SrO-SrTiO_{3}} $ (STO) Ruddlesden-Popper-Strukturen und LMO/SMO-Übergittern wird dieses Verfahren erprobt. Mit der in-situ Ellipsometrie kann man Defekte in der SrO-STO-Abfolge vorhersagen, die in anschließenden strukturellen Untersuchungen mit Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) erkennbar sind. Außerdem lässt sich die Sr/Ti-Stöchiometrie mit einer Genauigkeit von $ 1.5\, \mathrm{\%} $ festlegen. In Bezug auf das Wachstum von LMO und SMO kann man über die in-situ Ellipsometrie Veränderungen der Mn-Valenzen erkennen und so auf ein zweidimensionales Wachstum jeder halben Perowskitlage schließen.
Die in dieser Arbeit etablierte Depositionstechnologie erlaubt das systematische Studium der magnetischen Eigenschaften von Heterostrukturen aus verschieden dotierten Lanthan-Strontium-Manganaten ($ \mathrm{La_{1-x}Sr_{x}MnO_{3}} $ (LSMO(x)). Zunächst wird das magnetische Verhalten von Doppellagen aus dem ferromagnetischen LSMO(0.3) und verschiedenen antiferromagnetischen LSMO(x)-Lagen ($ x=0.6-1.0 $) untersucht. Für $ x>0.6 $ beobachtet man ein erhöhtes Koerzitivfeld und eine Verschiebung der Hysterese entlang der Feldachse (exchange bias (EB)). Als Funktion der Sr-Dotierung zeigen die durch das STO-Substrat verspannten LSMO(x)-Filme einen Übergang vom Antiferromagneten des G-Typs ($ x>0.95 $) zum Antiferromagneten des A-Typs ($ x \leq 0.95 $). Dieser Übergang wird von einer Halbierung der EB-Amplitude begleitet. Für LSMO(0.3)/SMO-Strukturen registriert man eine Abnahme der EB-Amplitude, wenn die epitaktischen Verzerrungen mit zunehmender Dicke der SMO-Lagen relaxieren. Bei Änderungen der tetragonalen Verzerrung der Manganat-Filme kommt es zu einer Modifikation der Balance zwischen den magnetischen Kopplungen in der Filmebene und senkrecht dazu. Dadurch verändern sich die Eigenheiten des Spin-Glases an der Grenzfläche und damit das magnetische Verhalten der Heterostruktur.
LMO/SMO-Übergitter auf STO (001) zeigen eine zuvor noch nicht beobachtete Phänomenologie. Wenn die LMO/SMO-Bilagendicke $ \Lambda $ 8 Monolagen übersteigt, bemerkt man zwei separate ferromagnetische Signaturen. Die Tieftemperaturphase (LTP) hat eine Curie-Temperatur $ T_{C}^{L}=180\, \mathrm{K}-300 \, \mathrm{K} $, die mit $ \Lambda $ kontinuierlich abfällt, die Hochtemperaturphase (HTP) hat eine Curie-Temperatur $ T_{C}^{H}=345 \, \mathrm{K} \pm 10 \, \mathrm{K} $, die keine systematische Abhängigkeit von $ \Lambda $ besitzt. LTP und HTP sind magnetisch entkoppelt. Das Skalierungsverhalten des magnetischen Momentes der HTP mit der Bilagendicke und der Zahl von Wiederholungen der LMO/SMO-Einheit deutet auf einen Grenzflächencharakter der HTP. Außerdem besitzt die HTP eine große magnetische Anisotropieenergie, die Literaturwerte für dünne Manganatfilme um zwei Größenordnungen übersteigt. Beim Wachstum auf $ \mathrm{(La_{0.3}Sr_{0.7}) (Al_{0.65}Ta_{0.35})O_{3}} $ (LSAT), das eine kleinere Gitterkonstante als STO besitzt, verschwindet die HTP. Zur Erklärung der HTP stellt man ein Modell vor, bei dem die HTP an der chemisch scharfen SMO/LMO-Grenzfläche lokalisiert ist. Das STO-Substrat führt zu epitaktischen Zugspannungen, die die $ e_{g} $-Elektronen in den an den SMO/LMO-Grenzflächen befindlichen $ \mathrm{MnO_{2}} $-Lagen auf die $ d_{x^{2}−y^{2}} $-Orbitale zwingen. Dadurch ist der Austausch zu den in c-Richtung benachbarten $ \mathrm{MnO_{2}} $-Lagen sehr schwach und der magnetische Austausch findet vorwiegend in der Ebene statt. Durch den Ladungstransfer liegt in der $ \mathrm{MnO_{2}} $-Lage an der SMO/LMO-Grenzfläche ein $ \mathrm{Mn^{4+}} $-Anteil von $ x \approx 0.4 $ vor. Durch den Doppelaustausch bildet sich in dieser Ebene dann eine zweidimensionale ferromagnetische Phase, die die HTP darstellt.
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