Cette thèse a pour objet l'étude de la mesure harmonique associée à une marche aléatoire sur un groupe hyperbolique ou sur un sous-groupe discret d'un groupe semi-simple. Dans ces deux cadres, les groupes sont munis d'un bord géométrique naturel, qui porte la mesure harmonique. On s'intéresse aux relations entre celle-ci et la structure métrique du bord, à travers l'étude de sa dimension. Dans chacun des cadres, on majore la dimension de la mesure harmonique par le quotient de l'entropie asymptotique et de la vitesse de fuite de la marche aléatoire. Cette majoration nous permet de construire des mesures harmoniques de petite dimension. Un de nos résultats principaux découle de cette construction : la mesure harmonique associée à une marche aléatoire sur un réseau d'un groupe semi-simple peut être singulière par rapport à la mesure de Haar sur l'espace des drapeaux complets.