O propósito principal desta tese foi a implementação e estudo da geração de pulsos laser de femtossegundos em comprimentos de onda curtos (ultravioleta profundo, ultravioleta de vácuo e ultravioleta extremo) pela técnica de conversão de frequência em capilar preenchido com gás nobre. Esta técnica de conversão de frequência tem feito diversas contribuições nas últimas décadas para o avanço da geração de pulsos laser ultracurtos nesta região espectral. O desenvolvimento de tais fontes de luz coerente possui importantes implicações nos estudos de espectroscopia resolvida no tempo em átomos, moléculas e materiais. Através da implementação da técnica de conversão de frequência com casamento de fase em capilar preenchido com gás argônio, foi possível a obtenção de pulsos de femtossegundos centrados em 260 nm e 195 nm utilizando um sistema laser amplificado Ti: safira (780 nm, 1.5 mJ, 43 fs, 1 KHz). Estes comprimentos de onda correspondem, respectivamente, aos terceiro e quarto harmônicos da frequência fundamental do laser utilizado. Pulsos centrados em 260 nm com excelente perfil espacial, energias da ordem de microjoules e durações temporais tão curtas quanto 18 fs, possibilitadas pela recompressão por um par de prismas, foram obtidos, os quais possuem grande aplicabilidade em estudos de espectroscopia não linear e resolvida no tempo. Pulsos ultracurtos centrados em 195 nm também foram obtidos. Uma investigação da influência da modulação da fase espectral do pulso laser em 780 nm sobre a geração de harmônicos através do processo do mistura de quatro ondas, também foi realizada. Desta forma, foi implementado um sistema de controle de formato de pulso laser de femtossegundo na configuração 4f baseado em um modulador espacial de luz de cristal líquido com o objetivo de modular a fase espectral dos pulsos laser em 780 nm. Este sistema de controle de formato de pulso foi então integrado ao sistema de geração de pulsos ultracurtos no ultravioleta profundo através do processo de mistura de ondas já implementado. Este estudo teve como objetivo, a obtenção da modulação indireta da fase espectral de pulsos em 260 nm através da transferência de fase espectral modulada de pulsos em 780 nm. Resultados iniciais interessantes foram obtidos utilizando uma fase espectral do tipo degrau com amplitude radianos, indicando a correta implementação do sistema. A obtenção de pulsos laser de femtossegundos no ultravioleta profundo com fase espectral modulada é de grande interesse para realização de experimentos de controle coerente nesta região espectral e também para estudos básicos de como a transferência de fase espectral ocorre para diferentes processos ópticos não lineares. Experimentos de geração de altos harmônicos pela técnica de conversão de frequência com casamento de fase em capilar preenchido com gás nobre, utilizando pulsos laser de femtossegundos em 400nm e 800nm, foram realizados durante estágio na Universidade do Colorado, EUA. Neste estudo, utilizando pulsos em 400nm, foi obtido um aumento maior que uma ordem de grandeza na região espectral em torno de 60eV em comparação com o fluxo de harmônicos gerados, nesta mesma região de energia, com pulsos centrados em 800nm. Por fim, através da experiência adquirida durante este estágio, foi desenvolvido e implementado em nosso laboratório um sistema de geração de altos harmônicos na região do ultravioleta extremo, baseado na técnica de conversão em capilar preenchido com gás argônio. Harmônicos de alta ordem na região de energia de 40ev (31nm) foram obtidos, tendo sido demonstrada a conversão sob condição de casamento de fase. Utilizando pulsos de femtossegundos em 780nm, a ordem máxima do harmônico observada foi igual a 27 (28.9nm, 42.9eV), devido a limitação da faixa espectral do monocromador utilizado em nossos experimentos. A implementação deste sistema torna disponível no Grupo de Fotônica, uma fonte de luz coerente no ultravioleta extremo, cujas propriedades únicas já tem sido amplamente exploradas em uma variedade de estudos de ciência básica e aplicada. / The main purpose of this thesis was the implementation and study of femtosecond laser pulses generation at short wavelengths (deep ultraviolet, vacuum ultraviolet end extreme ultraviolet) by the technique of frequency conversion in a hollow fiber filled with a noble gas. This frequency conversion technique has made several contributions in the last decades to improve the generation of ultrashort laser pulses in this spectral region. The development of such coherent light sources has important implications on ultrafast time-resolved spectroscopic study of atoms, molecules and materials. Through the implementation of the technique of phase matched frequency conversion in a gas filled hollow fiber using argon, it was possible to obtain femtosecond pulses centered at 260 nm and 195 nm using a Ti: sapphire amplified laser (780 nm, 1.5 mJ, 43 fs, 1 KHz). These wavelengths corresponds, respectively, to the third and fourth harmonics of the laser fundamental frequency. Pulses centered at 260 nm with excellent spatial profile, energies on the order of microjoules and temporal durations down to 18 fs, trough the compression by a prism pair, were obtained, which have wide applicability in nonlinear and time resolved optical spectroscopic studies. Ultrashort pulses at 195 nm where also obtained. An investigation of the influence of the spectral phase modulation of the laser pulses at 780 nm on the four-wave mixing nonlinear process for harmonic generation was also performed. In this way, a femtosecond pulse shaper based on a liquid crystal spatial light modulator in the 4f configuration was implemented in order to modulate the spectral phase of femtosecond pulses at 780 nm. This pulse shaper was then integrated to the system for generation of ultrashort pulses in the deep ultraviolet through the wave mixing process already implemented. This study aimed to obtain the indirect modulation of the 260 nm pulses spectral phase through the transfer of modulated spectral phase from pulses at 780 nm. Interesting initial results were obtained using a -step spectral phase, indicating the correct implementation of the system. The achievement of femtosecond pulses with modulated spectral phase in the deep ultraviolet is of great interest to perform coherent control studies in this spectral range and also for basic studies of how the spectral phase transfer occurs with different nonlinear optical laser processes. High-harmonic generation experiments based in the phase-matched frequency conversion in noble gas filled hollow fiber technique, using femtosecond pulses at 400 nm and 800 nm, were carried out during a internship at University of Colorado, USA. In this study, using pulses at 400 nm, an increase higher than one order of magnitude was obtained in the spectral region of 60 eV compared to harmonics generated, in this same region, with pulses at 800 nm. Finally, through the experience obtained during this internship, were carried out in our laboratory the development and implementation of a high harmonic generation system, based on the frequency conversion in a hollow fiber filled with argon gas. High harmonics with energies around 40eV (31nm) were obtained, and the conversion under phase-matched condition was demonstrated. Using pulses centered at 780nm, the highest harmonic order measured was 27 (28.9nm, 42.9eV), due to the spectral range limitation of monochromator used in our experiments. With the implementation of this system, becomes available at the Photonics Group a coherent light source at extreme ultraviolet wavelengths, which the unique properties have been already widely explored on a diversity of fundamental studies in basic and applied science.

O propósito principal desta tese foi a implementação e estudo da geração de pulsos laser de femtossegundos em comprimentos de onda curtos (ultravioleta profundo, ultravioleta de vácuo e ultravioleta extremo) pela técnica de conversão de frequência em capilar preenchido com gás nobre. Esta técnica de conversão de frequência tem feito diversas contribuições nas últimas décadas para o avanço da geração de pulsos laser ultracurtos nesta região espectral. O desenvolvimento de tais fontes de luz coerente possui importantes implicações nos estudos de espectroscopia resolvida no tempo em átomos, moléculas e materiais. Através da implementação da técnica de conversão de frequência com casamento de fase em capilar preenchido com gás argônio, foi possível a obtenção de pulsos de femtossegundos centrados em 260 nm e 195 nm utilizando um sistema laser amplificado Ti: safira (780 nm, 1.5 mJ, 43 fs, 1 KHz). Estes comprimentos de onda correspondem, respectivamente, aos terceiro e quarto harmônicos da frequência fundamental do laser utilizado. Pulsos centrados em 260 nm com excelente perfil espacial, energias da ordem de microjoules e durações temporais tão curtas quanto 18 fs, possibilitadas pela recompressão por um par de prismas, foram obtidos, os quais possuem grande aplicabilidade em estudos de espectroscopia não linear e resolvida no tempo. Pulsos ultracurtos centrados em 195 nm também foram obtidos. Uma investigação da influência da modulação da fase espectral do pulso laser em 780 nm sobre a geração de harmônicos através do processo do mistura de quatro ondas, também foi realizada. Desta forma, foi implementado um sistema de controle de formato de pulso laser de femtossegundo na configuração 4f baseado em um modulador espacial de luz de cristal líquido com o objetivo de modular a fase espectral dos pulsos laser em 780 nm. Este sistema de controle de formato de pulso foi então integrado ao sistema de geração de pulsos ultracurtos no ultravioleta profundo através do processo de mistura de ondas já implementado. Este estudo teve como objetivo, a obtenção da modulação indireta da fase espectral de pulsos em 260 nm através da transferência de fase espectral modulada de pulsos em 780 nm. Resultados iniciais interessantes foram obtidos utilizando uma fase espectral do tipo degrau com amplitude radianos, indicando a correta implementação do sistema. A obtenção de pulsos laser de femtossegundos no ultravioleta profundo com fase espectral modulada é de grande interesse para realização de experimentos de controle coerente nesta região espectral e também para estudos básicos de como a transferência de fase espectral ocorre para diferentes processos ópticos não lineares. Experimentos de geração de altos harmônicos pela técnica de conversão de frequência com casamento de fase em capilar preenchido com gás nobre, utilizando pulsos laser de femtossegundos em 400nm e 800nm, foram realizados durante estágio na Universidade do Colorado, EUA. Neste estudo, utilizando pulsos em 400nm, foi obtido um aumento maior que uma ordem de grandeza na região espectral em torno de 60eV em comparação com o fluxo de harmônicos gerados, nesta mesma região de energia, com pulsos centrados em 800nm. Por fim, através da experiência adquirida durante este estágio, foi desenvolvido e implementado em nosso laboratório um sistema de geração de altos harmônicos na região do ultravioleta extremo, baseado na técnica de conversão em capilar preenchido com gás argônio. Harmônicos de alta ordem na região de energia de 40ev (31nm) foram obtidos, tendo sido demonstrada a conversão sob condição de casamento de fase. Utilizando pulsos de femtossegundos em 780nm, a ordem máxima do harmônico observada foi igual a 27 (28.9nm, 42.9eV), devido a limitação da faixa espectral do monocromador utilizado em nossos experimentos. A implementação deste sistema torna disponível no Grupo de Fotônica, uma fonte de luz coerente no ultravioleta extremo, cujas propriedades únicas já tem sido amplamente exploradas em uma variedade de estudos de ciência básica e aplicada. / The main purpose of this thesis was the implementation and study of femtosecond laser pulses generation at short wavelengths (deep ultraviolet, vacuum ultraviolet end extreme ultraviolet) by the technique of frequency conversion in a hollow fiber filled with a noble gas. This frequency conversion technique has made several contributions in the last decades to improve the generation of ultrashort laser pulses in this spectral region. The development of such coherent light sources has important implications on ultrafast time-resolved spectroscopic study of atoms, molecules and materials. Through the implementation of the technique of phase matched frequency conversion in a gas filled hollow fiber using argon, it was possible to obtain femtosecond pulses centered at 260 nm and 195 nm using a Ti: sapphire amplified laser (780 nm, 1.5 mJ, 43 fs, 1 KHz). These wavelengths corresponds, respectively, to the third and fourth harmonics of the laser fundamental frequency. Pulses centered at 260 nm with excellent spatial profile, energies on the order of microjoules and temporal durations down to 18 fs, trough the compression by a prism pair, were obtained, which have wide applicability in nonlinear and time resolved optical spectroscopic studies. Ultrashort pulses at 195 nm where also obtained. An investigation of the influence of the spectral phase modulation of the laser pulses at 780 nm on the four-wave mixing nonlinear process for harmonic generation was also performed. In this way, a femtosecond pulse shaper based on a liquid crystal spatial light modulator in the 4f configuration was implemented in order to modulate the spectral phase of femtosecond pulses at 780 nm. This pulse shaper was then integrated to the system for generation of ultrashort pulses in the deep ultraviolet through the wave mixing process already implemented. This study aimed to obtain the indirect modulation of the 260 nm pulses spectral phase through the transfer of modulated spectral phase from pulses at 780 nm. Interesting initial results were obtained using a -step spectral phase, indicating the correct implementation of the system. The achievement of femtosecond pulses with modulated spectral phase in the deep ultraviolet is of great interest to perform coherent control studies in this spectral range and also for basic studies of how the spectral phase transfer occurs with different nonlinear optical laser processes. High-harmonic generation experiments based in the phase-matched frequency conversion in noble gas filled hollow fiber technique, using femtosecond pulses at 400 nm and 800 nm, were carried out during a internship at University of Colorado, USA. In this study, using pulses at 400 nm, an increase higher than one order of magnitude was obtained in the spectral region of 60 eV compared to harmonics generated, in this same region, with pulses at 800 nm. Finally, through the experience obtained during this internship, were carried out in our laboratory the development and implementation of a high harmonic generation system, based on the frequency conversion in a hollow fiber filled with argon gas. High harmonics with energies around 40eV (31nm) were obtained, and the conversion under phase-matched condition was demonstrated. Using pulses centered at 780nm, the highest harmonic order measured was 27 (28.9nm, 42.9eV), due to the spectral range limitation of monochromator used in our experiments. With the implementation of this system, becomes available at the Photonics Group a coherent light source at extreme ultraviolet wavelengths, which the unique properties have been already widely explored on a diversity of fundamental studies in basic and applied science.

Le sujet de cette thèse concerne l’étude de dynamiques induites par des impulsions lasers femtosecondes intenses. La première dynamique étudiée porte sur l’alignement de la molécule de CO2, pure ou en mélange avec l’argon ou l’hélium, en phase gazeuse dense (jusqu’à 20 bar), ce régime n’ayant jamais été étudié expérimentalement auparavant. L’alignement moléculaire, quand il est induit par une impulsion laser femtoseconde et intense, présente deux contributions qui apparaissent après passage de l’impulsion : un alignement permanent et un alignement transitoire. L’influence des collisions se manifeste alors par des transferts de population entre états rotationnels qui ont pour conséquence de faire décroître ces deux contributions. Le temps de décroissance de l’alignement permanent est seulement lié aux collisions inélastiques tandis que le temps de décroissance de l’alignement transitoire est lié à la fois aux collisions inélastiques et élastiques. Nous montrons alors que la détermination expérimentale de la contribution des collisions élastiques, expérimentalement difficile d’accès, est possible à partir de l’analyse des traces d’alignement moléculaire. Cette analyse se base sur la modélisation des taux de transfert entre états liés aux collisions inélastiques par des lois semi-empiriques du type ECS-(E)P. La contribution élastique des collisions déterminée est en bon accord avec des valeurs calculées selon un modèle classique. La deuxième dynamique étudiée est la dépendance en éclairement de l’effet Kerr électronique. Nous poursuivons alors les travaux menés par Loriot et al. en 2009 qui ont montré que l’indice Kerr électronique saturait avant de s’annuler puis de présenter une contribution négative lorsqu’on augmente l’éclairement (inversion du signe pour quelques dizaines de térawatts par centimètre carré). Nous avons alors étendu cette étude en observant à une longueur d’onde de 400 nm (800 nm dans l’étude originale) cette inversion du signe de l’indice Kerr dans l’air. / This thesis is devoted to the study of dynamics induced by intense femtoseconds lasers pulses. The first studied dynamics deals with molecular alignment of CO2-X mixtures (X=CO2, Ar, N2), in dense gases (up to 20 bar). Up to now, this regime has never been studied experimentally. In the field-free regime (after laser/matter interaction), molecular alignment exhibits two components : a permanent alignment and a transient one. The influence of collisions appears through population transfers between rotational states, which leads to a decrease of these two contributions. Permanent alignment relaxation time is only tied to inelastics collisions whereas transient alignment relaxation time is tied to both inelastics and elastics ones. We show that the determination of the elastic collisions contribution (for which the experimental determination is uneasy), is then possible thanks to the analysis of molecular alignment measurements. This analysis is based on the modelling of inelastics rotational state-to-state transfer rates by ECS-(E)P semi-empirical laws. The elastic contribution of collisions is experimentally determined and happened to be in a good agreement with classically calculated ones. The second studied dynamics is the intensity dependence of the electronic Kerr effect. We pursue the works led by Loriot and al. in 2009 which showed that electronic Kerr index saturated, before nullifying and then presenting a negative contribution when the intensity increases (inversion of the sign for some tens of terawatts by square centimeter). We complete the previous study by performing similar measurements in air at 400 nm (800 nm in the original study).

La tenue au flux des traitements de surfaces optiques constitue aujourd'hui un enjeu majeur pour le développement des lasers de puissance à courtes durées d'impulsion. L’étude des interactions laser-matière en régime sub-picoseconde a montré que l’initiation de l'endommagement laser est le résultat de processus d’excitation fortement non-linéaires (photoionisation, ionisation par impact et avalanche électronique). Dans cette thèse, un dispositif de tests multiparamétriques a été développé pour l’étude de la tenue au flux des composants optiques. Différentes études expérimentales ont été menées sur des matériaux diélectriques, en couche mince ou en matériau massif, afin d’apporter des données nouvelles sur les matériaux couches minces assez peu étudiés dans la littérature. L’étude de l’influence de la longueur d’onde a révélé différentes phases de prédominance des processus d’ionisation. L’influence du nombre de tirs à différentes longueurs d’ondes aussi a été étudiée, en considérant différentes techniques de dépôt de couches minces. L’interprétation de ces résultats expérimentaux est soutenue par un modèle de simulation numérique que nous présentons en détail dans le manuscrit. Une place, non moins importante, a été accordée dans notre travail à la métrologie de l’endommagement. Nous avons proposé et appliqué l’utilisation d’un dispositif original de mesure quantitative de phase pour l’analyse des processus d’endommagement. Et pour terminer nous avons développé un système de microscopie pompe-sonde afin de pousser les investigations sur les processus en jeu lors de l’interaction laser-matière en régime sub-picoseconde. / Laser fluence resistance of optical surfaces is a major challenge for the development of high power and short duration pulse lasers. Studies on laser matter interactions show that the damage initiation is the result of highly nonlinear excitation process such as photoionization, impact ionization and electronic avalanche. In this PhD thesis we focused on the study of the damage and the response of materials after this initiation and their dependence with laser parameters, this in order to better understand the complex mechanisms of damage, identify laws of relevant scales for applications, and enable new optical design with higher laser resistance and lifetimes. A multi parametric experimental testing setup was developed for studying laser resistance of optical components. To collect new data on thin film materials damage dependences, which have been less studied in the literature, different experimental studies have been conducted on dielectrics, in coating or bulk form. The study of the dependency of damage with laser wavelength reveals different ranges characterized by the electronic processes occurring during the interaction. We have considered also the effect of multiple pulse irradiations, with different wavelengths and on coatings realized by different technologies. All these experimental results have been discussed with the help of a numerical simulation model we have developed and presented in this thesis. We have also proposed an original method based on optical phase difference measurement for damage characterization and study. We finished with some experiments on the time resolved microscopy measurements and investigations of damage processes.

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La course vers les impulsions ultra-courtes et énergétiques est en plein essor avec le développement de nombreuses applications. Dans ce manuscrit, plusieurs méthodes de réduction de la durée d'impulsion énergétique sont étudiées. La mise en oeuvre d’un système de post-compression basé sur le principe de SPM-NER dans une lame de silice a tout d'abord permis de produire, à partir d'impulsions de 50 fs, des impulsions de 16 fs-5mJ. Dans une seconde partie, nous proposons une nouvelle méthode de post-compression efficace basée sur l'ionisation d'un gaz rare dans un capillaire creux. Cette technique a permis d'obtenir à la fois des impulsions ultra-courtes et des énergies importantes (11 fs-13 mJ). Les résultats d'une modélisation réalisée au CEA/SPAM, en bon accord avec les résultats expérimentaux, ont permis d'approfondir la compréhension des divers mécanismes mis en jeu. Afin de produire des impulsions encore plus courtes, il est nécessaire de travailler directement dans les chaînes laser, en amont du système de post-compression. Le rétrécissement spectral par le gain dans leTi:saphir des chaînes laser, limite en général les durées des impulsions à 30 fs. Ce phénomène, étudié lors de cette thèse, a été compensé grâce à une modulation de perte spectrale (filtre) dans le pré-amplificateur (cavité régénérative), localisée au maximum de la courbe de gain. Des impulsions de l’ordre de 20 fs ont été obtenues. Ces études ont été complétées par une modélisation de l'amplification des impulsions qui s'est avérée en très bon accord avec les mesures expérimentales. La possibilité de combiner ces procédés permettra, àcourt terme, la production d'impulsions laser sub-10 fs énergétiques (~10 mJ) pour générer des impulsions XUV attosecondes isolées. / High energy ultrashort pulses are highly desirable for many applications. In thismanuscript, we described several methods for pulse duration reduction at high energy. A postcompressionsystem, using SPM-NER in a fused silica plate, has firstly provided 16 fs-5mJpulses, from 50 fs pulses. In a second part, we present a new efficient post compressiontechnique, achieved through ionization of gas in a capillary. With this technique, ultrashortand high energy pulses have been reached (11 fs-13 mJ). Results from modeling done atCEA/SPAM, in good agreement with the experimental ones, have been used to understanddeeply all the involved mechanisms. In order to get even shorter pulses, it is incontrovertibleto work on the laser chain, in front of the post-compression systems. In general, due tospectral gain narrowing in Ti:Saphir laser chain, the pulse duration is limited to 30 fs. Thiseffect, investigated in this thesis, has been compensated by modulating the spectral losses(filter) in the pre-amplifier (regenerative cavity), localized at the gain curve maximum. Pulseduration in the order of 20 fs has been obtained. This study has been completed with a pulseamplification model that shows very good agreement with the experimental measurements.The possibility to combine these processes should generate, in the short term, high energy (10mJ) sub-10 fs laser pulses to produce isolated XUV attosecond pulses.