Des couches minces à base de NiFe2O4 et CoCr2O4 ont été réalisées par pulvérisation cathodique sur des substrats d'oxydes, dans le but de les intégrer dans des hétérostructures pour l'électronique de spin.<br />Il a été montré que la croissance épitaxiale permet la stabilisation de nouvelles phases de NiFe2O4 qui n'existent pas sous forme massive. Ces phases présentent une augmentation forte du moment magnétique ou la possibilité d'ajuster les propriétés électriques du matériaux. Nous expliquons l'augmentation du moment magnétique par une inversion partielle des sites cationiques du NiFe2O4, matériau dans lequel les ions Ni2+ sont répartis entre les deux sites de la structure spinelle. Les lacunes en oxygène sont susceptibles de favoriser un comportement conducteur en induisant des états de valence mixte Fe2+/3+ dans les sites octaédriques. <br />Des couches minces de NiFe2O4 conducteur ont été utilisées comme électrodes ferrimagnétiques dans des jonctions tunnel. Une magnétorésistance significative a été mesurée, correspondant à une polarisation de spin de 40% du NiFe2O4 pratiquement constante en température. Le NiFe2O4 isolant a été incorporé avec succès en tant que barrière tunnel ferrimagnétique au sein de jonctions de type "filtre à spin", ce qui en fait la première structure de ce type réalisée avec des oxydes complexes. <br />Il a été mis en évidence que les couches minces de CoCr2O4 ont une tendance forte à croître de manière tridimensionnelle de la forme des objets pyramidaux aux facettes parfaitement définies. Cette croissance auto-organisée de nano-objets et sa dépendance à l'égard des conditions de dépôt été étudie en detail.

Nous avons étudié au cours de cette thèse le transport dépendant du spin d'électrons chauds injectés depuis le vide dans des structures hybrides métal ferromagnétique/interface/semi-conducteur. Cette configuration de mesure à trois terminaux est analogue à celle d'un transistor à vanne de spin à géométrie perpendiculaire mais dans lequel l'émetteur est physiquement découplé de la base et du collecteur. Cette configuration de mesure originale permet l'étude du transport d'électrons polarisés sur une large gamme d'énergie d'injection tout en contrôlant la polarisation des électrons injectés.<br /> Sur des jonctions Fe/oxyde/GaAs réalisées au laboratoire, nous avons mis en évidence quatre régimes de fonctionnement du transistor à vanne de spin dans la gamme d'énergie 10 eV-3000 eV. Lorsque l'énergie d'injection augmente, le gain du transistor augmente sur plus de 6 ordres de grandeur, pour atteindre des valeurs aussi élevées que 300. Simultanément, la dépendance en spin du courant transmis augmente sur près de 5 ordres de grandeur pour atteindre un maximum aux alentours de 1500 eV qui représente environ 30% du courant incident (pour une polarisation incidente de 100%). Nous montrons également que l'ensemble de ces propriétés de transport est modulable en variant l'épaisseur totale de la base métallique, ainsi que la nature de l'interface entre la base et le collecteur.<br /> Les quatre régimes de fonctionnement du transistor sont ensuite interprétés dans un modèle original qui décrit de façon quantitative les différents régimes observés. Ce modèle incorpore d'une part la multiplication qui a lieu dans la base métallique ainsi que dans le semi-conducteur (ionisation par impact), et d'autre part le coefficient de transmission à l'interface entre la base et le collecteur. Nous avons mis en évidence l'existence d'énergies seuil, liées à la nature de l'interface base/collecteur, à partir desquelles l'efficacité de collection augmente brutalement. En variant l'énergie d'injection, il est possible d'augmenter la largeur de la distribution électronique à l'interface base/collecteur jusqu'à environ 10 eV, et donc de sonder le profil d'interface. L'augmentation de la largeur de la distribution peut-être reliée à la variation particulière du libre parcours moyen inélastique dans la base métallique.<br /> Ces résultats et leurs interprétations ouvrent de nouvelles perspectives en électronique de spin, et en particulier dans la réalisation d'un transistor à vanne de spin tout solide associant à la fois une grande sélectivité en spin, un gain élevé et un faible bruit de fonctionnement.

Dans le domaine de l'électronique de spin, le filtrage de spin est un phénomène physique qui permet de générer des courants d'électrons polarisés en spin grâce au transport dépendant du spin à travers une barrière tunnel ferromagnétique. Alors que le filtrage de spin à température ambiante est très attractif pour les applications, il existe peu de matériaux ayant les proprieties électriques et magnétiques requises. Les ferrites isolants XFe2O4 (X= Co, Ni, Mn), qui présentent des températures de Curie nettement supérieures à 300 K, sont de bons candidats pour jouer le rôle de filtre à spin à température ambiante. Dans cette thèse, je présente une étude approfondie des ferrites MnFe2O4, NiFe2O4 et CoFe2O4 en films ultraminces épitaxiés pour le filtrage de spin à température ambiante, en me penchant sur leur croissance par épitaxie par jets moléculaires. Les proprieties structurales, chimiques, magnétiques et électriques ont été étudiées par plusieurs méthodes de caractérisation in situ et ex situ, qui ont permis de démontrer le fort potentiel de ces oxydes pour jouer le rôle de barrière tunnel magnétique à temperature ambiante. Les filtres à spin ont ensuite été intégrés dans des jonctions tunnel afin de faire des mesures de transport tunnel polarisé en spin, soit par la méthode de Meservey-Tedrow, soit par des mesures de magnétorésistance tunnel (TMR). Ces mesures ont révélé pour la première fois un effet de filtrage de spin à travers MnFe2O4(111) et des effets de TMR ont été obtenus dans des nano-jonctions tunnel à base de CoFe2O4(111), permettant d'obtenir la plus forte polarisation en spin actuelle à température ambiante par effet de filtrage de spin.

L'objectif de ce travail est d'étudier les phénomènes de transport dépendant du spin qui interviennent lorsque des électrons énergétiques et polarisés de spin sont injectés depuis le vide dans des jonctions Schottky Pd / Fe / GaAs. L'expérience que nous avons réalisée consiste à mesurer l'intensité du courant transmis au travers de la couche magnétique et de la barrière Schottky en fonction de l'énergie d'injection. Pour des énergies d'injection comprises entre quelques eV et 1 keV au-dessus du niveau de Fermi, nous avons mis en évidence des effets tout à fait inattendus. D'une part, la transmission, qui est de 10^(-5) environ à basse énergie d'injection, augmente sur plus de 5 ordres de grandeur pour des électrons d'énergie 1 keV. On se trouve alors dans une configuration où le courant collecté dans le semi-conducteur est supérieur au courant injecté depuis le vide. D'autre part, la dépendance en spin de la transmission augmente sur 4 ordres de grandeur dans le domaine d'énergie sondé.

La polarisation du courant de spin dans un dispositif spintronique est à l'origine des effets magnéto-résistifs qui définissent ses propriétés fonctionnelles. En général, pour polariser un courant d'électrons, celui-ci traverse soit une couche ferromagnétique métallique, soit une barrière d'oxyde magnétique. Dans le cadre de cette thèse, nous avons abordé les deux alternatives. Dans une première étape, des couches d'oxyde magnétique dilué de type TiO2 :Co ont été élaborées par pulvérisation cathodique. Leurs propriétés structurales, morphologiques et magnétiques ont été étudiées afin d'optimiser leur potentiel d'intégration dans une structure complexe de type filtre à spin. Dans une deuxième étape, nous avons réalisé et étudié des jonctions tunnel magnétiques monocristalline à base d'alliage full-Heusler Co2FeAl (qui ont une polarisation théorique de 100%) et de barrière tunnel de MgO(001). Par une étude parallèle cristallographique et magnétique, nous avons démontré la corrélation directe entre l'anisotropie structurale et les anisotropies magnétiques des couches minces d'alliage Co2FeAl. En utilisant ces couches comme des électrodes magnétiques, nous avons élaboré, micro-structuré et étudié des jonctions tunnel magnétiques cristallines. Notre analyse a démontré que le transport tunnel polarisé en spin et la qualité de la demi-métallicité de l'alliage présentent une forte dépendance du grade de cristallinité du système. Au-delà des aspects purement expérimentaux, cette thèse comporte des études de modélisation analytique, numérique et ab-initio pour les propriétés magnétiques, électroniques et de transport polarisé en spin des systèmes et dispositifs étudiés / The polarization of the spin current in a spintronic device is at the origin of magneto-resistive effects that define its functional properties. Typically, in order to spin-polarize a current of electrons two alternatives are used: the electron current crosses either a ferromagnetic metal or a magnetic oxide barrier. Within this thesis, we addressed both alternatives. In a first step, layers of TiO2 diluted magnetic oxide type doped with cobalt were prepared by sputtering. Their structural, morphological and magnetic properties were studied to optimize their potential for integration into a complex spin filter type structure.In a second step, we focused our efforts on the elaboration and the study of single-crystal magnetic tunnel junction based on the full-Heusler alloy Co2FeAl and the MgO (001) tunnel barrier. From a theoretical point of view, the Heusler alloys are expected to be half-metallic. This leads to a spin polarization of 100%. Following a parallel crystallographic and magnetic study of thin Co2FeAl alloy films, we demonstrated a direct correlation between structural and magnetic anisotropies. Using these layers as magnetic electrodes, we elaborated and studied UV micro-structured crystalline magnetic tunnel junctions. Our analysis demonstrates that the spin polarized tunneling and the quality of the half-metallicity of the alloy has a clear dependence on the degree of crystallinity of the system. Beyond the purely experimental aspects, this thesis includes studies of analytical, numerical and ab-initio modeling of the magnetic and electronic properties as well as for the spin polarized transport in the studied systems and devices

L'objectif de ce travail de thèse est d'étudier expérimentalement le transport d'électrons chauds dépendant du spin à travers une jonction métal ferromagnétique / semi-conducteur. En pratique, un faisceau d'électrons polarisés de spin, émis par une photocathode GaAs en condition de pompage optique, est injecté dans la jonction. L'énergie d'injection peut être réglée entre 5 et 3000 eV. Le courant transmis au-dessus de la barrière métal / semi-conducteur montre une asymétrie de spin due à l'effet de filtre à spin de la couche magnétique. Pour la détection directe du courant électrique transmis dans un dispositif métal / semi-conducteur, on a besoin d'une structure ayant un fort caractère redresseur avec une résistance dynamique de jonction très élevée (typiquement quelques MΩ). Ces propriétés sont obtenus par l'introduction d'une couche mince (de quelques nanomètres) interfaciale d'oxyde entre le métal et le semi-conducteur (structure de type MIS). Nous montrons que la transmission d'électrons chands et les effets de filtre à spin à travers les structures MIS dépendent fortement la couche d'oxyde. Afin de surmonter les difficultés relatives à la détection électrique de la transmission d'électrons dans les jonctions MIS, nous avons développé une méthode de détection optique basée sur la mesure de la cathodoluminescence émise par la recombinaison d'électrons transmis dans le collecteur semi-conducteur. Pour ce faire, nous avons conçu la structure Fe / GaAs / InGaAs / GaAs, qui comprend les puits quantiques InGaAs, dans lesquels les électrons transmis à travers la jonction se recombinent avec les trous. L'intensité de la lumière de recombinaison est détectée en face arrière du substrat GaAs. Nous démontrons que cette technique permet en effet la détection optique de la transmission d'électrons et de l'effet de filtre à spin dans les structures métal ferromagnétique / semi-conducteur. Les limites et les perspectives de la spectroscopie de cathodoluminescence sont discutées.

La découverte du graphène a récemment ouvert de nouvelles opportunités en termes de fonctionnalités et de performances pour les dispositifs de spintronique. Ce travail comporte deux études sur l’utilisation du graphène en spintronique.C’est en premier lieu pour ses propriétés de transport de spin que le graphène a suscité un fort intérêt en spintronique. En effet, de par sa forte mobilité et son faible couplage spin-orbite, il est rapidement apparu comme ayant un fort potentiel pour le transport de l’information de spin avec des longueurs de diffusion de spin attendues de l’ordre de la centaine de microns.Dans une première étude, je m'intéresse au graphène en tant que plateforme pour propager un courant polarisé en spin. Je décris tout d'abord les principales techniques de mesure de vannes de spin latérales, en insistant sur l'importance de la barrière tunnel pour se placer dans les conditions appropriées à la mesure des propriétés intrinsèques au graphène. Je présente ensuite les résultats que j’ai obtenus. Je commence par ceux sur graphène épitaxié sur SiC dans lequel nous avons réussi à injecter, propager et détecter un courant polarisé en spin créé soit grâce à un injecteur ferromagnétique (Co/Al2O3), soit par effet Hall de spin (à partir du platine). Je présente ensuite les résultats obtenus sur un autre type de graphène grande surface, le graphène CVD monocouche, pour lequel j'ai pu expérimenter une nouvelle barrière tunnel: le nitrure de bore hexagonal.Par-delà ses propriétés de transport latéral, le graphène pourrait avoir un autre intérêt pour la spintronique, par exemple dans le cadre de la passivation des couches ferromagnétiques dans les jonctions tunnel magnétiques.Dans une seconde étude, je m'intéresse au graphène comme membrane pour protéger une électrode ferromagnétique de l'oxydation tout en autorisant l’extraction d’un courant polarisé en spin. Aujourd’hui, dû à la propension naturelle des matériaux ferromagnétiques à s’oxyder, les procédés humides/oxydants sont souvent exclus de la fabrication de dispositifs de spintronique. Après avoir introduit les enjeux, je présente mes résultats expérimentaux. Je montre tout d'abord qu’une monocouche de graphène suffit à empêcher l'oxydation d'une électrode de nickel et qu’un filtrage de spin intéressant apparaît à l'interface Ni/Graphène. Je valide ensuite l'ensemble de ce potentiel en montrant qu'on peut utiliser une technique oxydative de dépôt tel que l'Atomic Layer Deposition (ALD) sans endommager les propriétés de l'électrode ferromagnétique Ni+Graphène. Le procédé d’ALD, bien qu'utilisé partout en électronique (cette technique sert aujourd’hui à réaliser les grilles des transistors d’Intel), était jusqu’ici proscrit car il met en jeu des molécules telles que l'ozone ou l'eau et est donc par nature oxydant. Enfin, je montre que le filtrage de spin à l’interface Ni/Graphène aboutit alors à une inversion quasi-totale de la polarisation en spin du Ni.Ce travail de thèse montre que le graphène peut être utilisé comme canal de transport d’un courant polarisé en spin, comme membrane protectrice imperméable à l’oxydation ou encore comme filtre à spin. L’ensemble de ces travaux illustre la richesse des applications du graphène pour la spintronique. / Graphene discovery has opened new opportunities in terms of functionality and performance for spintronics devices. This work presents two examples of what graphene can bring to the spintronics field.Graphene first aroused interest amongst the community because of its excellent properties for transporting spin information. Indeed, thanks to its high reported mobilities and its weak spin-orbit coupling, graphene quickly became a high-potential candidate to transport spin information with expected spin diffusion length in the hundreds of microns range.In the first part of this thesis, I study graphene as a platform to propagate a spin polarized current. I first describe the main techniques to measure lateral spin valves, emphasizing the importance of the tunnel barrier being under the right conditions to permit measurement of the intrinsic properties of graphene. I then present my results. I begin with the results obtained on epitaxial graphene on SiC, in which I was able to inject, propagate and detect a spin current created either by a ferromagnetic injector (Co/Al2O3), or through the spin Hall effect (from Pt). Then, I present the results obtained on another large-area graphene, a single layer of graphene grown by CVD on which I tested a new unnel barrier : hexagonal boron-nitrideBeyond its potential as a platform to transport spin information, other opportunities for graphene in spintronics exist, for example its use in the passivation of ferromagnetic layers in magnetic tunnel junctions.In the second part of this thesis, I am interested in graphene’s potential as a membrane that could protect ferromagnets from oxidation while simultaneously allowing the extraction of a spin current. Indeed, because of the natural propensity of the ferromagnetic material to be oxidized, humid and oxidative processes are excluded from the fabrication of spintronic devices. After introducing the background motivation, I present my experimental results. I first show that a single layer of grapheneis enough to prevent the oxidation of a Ni electrode and that an interesting spin filtering effect happens at the interface Ni/Graphene. I then confirm this by showing that it is possible to use an oxidative technique like Atomic Layer Deposition (ALD) without damaging the properties of the ferromagnetic electrode Ni+Graphene. ALD is widely used in electronics (Intel uses it to make its transistor gates) but was up to now prohibited in spintronics because it involves oxidative molecules like water or ozone. Finally, I show that the spin-filtering effect at the interface Ni/Graphene leads to a quasi-total reversal of the spin polarisation of the Ni.This thesis shows that graphene can be used as a channel to transport spin information, as a protective membrane to protect against oxidation, or as a spin filter. All this work illustrates the richness of graphene applications for spintronics.