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Thèse de doctorat : Physique : Metz : 1999. / Thèse soutenue sur ensemble de travaux. Bibliogr. p. 140.

L'interaction entre impulsions lasers ultra-brèves et matériaux diélectriques est un sujet d'étude en constant renouvellement, motivé aussi bien par la naissance d'une multitude d'applications (micro-usinage laser, opérations de la cornée, ...) que par ses aspects fondamentaux (génération d'harmoniques d'ordre élevé, électronique au cycle optique, ...). Pourtant, les mécanismes sous-jacents à cette interaction sont encore mal compris, en particulier d'un point de vue quantitatif. En effet, une bonne partie des phénomènes ont lieu durant le passage de l'impulsion laser, c'est-à-dire pendant quelques dizaines de femtosecondes. De surcroît, les éclairements impliqués dans l'interaction sont élevés : quelques dizaines de TW/cm^2. La compréhension et la quantification des processus élémentaires ayant lieu durant l'interaction requiert donc de concevoir des expériences sur mesure ainsi que d'effectuer un travail approfondi de modélisation. Dans ce manuscrit sont présentées deux techniques expérimentales complémentaires utilisées durant la thèse : l'interférométrie fréquentielle et la spectroscopie d'absorption résolues en temps. Ces deux techniques sont employées pour étudier les processus électroniques d'excitation et de relaxation dans trois matériaux distincts : le quartz, le saphir et l'oxyde de magnésium. La quasi-intégralité des résultats expérimentaux sont analysés à l'aide d'un modèle en équation de taux multiples (MRE) permettant de discriminer l'importance relative de chacun des processus pris en compte. Tout d'abord, une preuve expérimentale directe de l'existence de l'ionisation par impact dans le quartz est présentée. Ces résultats ont été obtenus par l'exposition de l'échantillon à une série de deux impulsions, ce qui permet de moduler indépendamment la densité et la température du plasma. Les résultats expérimentaux sont reproduits avec succès par le modèle MRE intégrant l'ionisation multiphotonique, le chauffage des porteurs photo-excités ainsi que l'ionisation par impact comme processus d'excitation. Nous nous concentrons ensuite sur une seconde série de résultats concernant la relaxation du saphir après excitation induite par laser. Un nouveau mécanisme de relaxation est proposé et testé par la modélisation pour tenter d'expliquer la dynamique de ce processus. Ce mécanisme implique la formation d'excitons auto-piégés puis leur recombinaison. Enfin, le modèle MRE est appliqué à la détection de seuils d'ablation dans les trois solides. Le choix du critère physique déterminant ce seuil, sujet soumis à d'intenses débats dans la littérature, est alors discuté. / The interaction between an ultrashort laser pulse et dielectric materials is a constantly evolving field motivated by the birth of various applications (laser micro-machining, cornea surgery, ...) as well as its fundamental aspects (high-order harmonic generation, electronics at optical-cycle regime, ...). However, the underlying mechanisms of this interaction are still to be understood, especially from a quantitative point of view. Indeed, most phenomena occur during the pulse propagation through the material (i.e. in a few tens of femtoseconds). Moreover, the involved intensities are very high: a few tens of TW/cm^2. These two aspects make it difficult to study this interaction. To push the understanding forward, it is necessary to design new experiments and carry out an extensive work in modelling. Two complementary experimental techniques are presented in this manuscript: time resolved spectral interferometry and absorption spectroscopy. These two techniques are used to study elementary excitation and relaxation electronic processes in three different materials: Quartz, sapphire and magnesium oxide. Almost all experimental results are analyzed using a multiple rate equations (MRE) model allowing us to discriminate the relative importance of each of these processes. Firstly, a direct experimental proof of the existence of impact ionization in quartz is presented. These results have been obtained by exposing the sample to a sequence of two laser pulses, allowing us to tune independently both density and temperature of the plasma. The experimental results are successfully reproduced by the MRE model including multiphoton ionization, inverse bremsstrahlung and impact ionization as excitation processes. We then focus on another series of results on sapphire relaxation after laser-induced excitation. A new relaxation mechanism is proposed and tested by modelling to attempt to explain the dynamic of this process. This mechanism involves the formation of self-trapped excitons and their recombination. Finally, the MRE model is applied to the detection of the laser-induced ablation threshold in all three solids. The choice of the physical criterion defining this threshold, a subject that has caused intense debates over the past years, is discussed.

Diese Dissertation beschäftigt sich mit der Ein-Photonen-Ionisation von einfachen Atomen und hierbei insbesondere mit der Interpretation von Photoionisationsquerschnitten im Lichte elektronischer Korrelationen. Die Arbeit gliedert sich in zwei Teile. Im ersten Teil untersuchen wir die Einfachphotoionisation des Heliumatoms unterhalb der Doppelionisationsschwelle. Die korrelierte Dynamik der Elektronen drückt sich in diesem Energiebereich in der Existenz doppeltangeregter Resonanzzustände aus. Im Mittelpunkt dieses ersten Teiles steht die Analyse partieller Einfachphotoionisationsquerschnitte. Diese lassen sich anhand ihres gleichen Aussehens, wir sprechen von gleichartigen Resonanzmustern, quer durch die N-Mannigfaltigkeiten (d.h. über einen weiten Energiebereich) in sogenannte Ketten gruppieren. Die Deutung dieser Ähnlichkeitsmuster basiert auf der Klassifikation der doppeltangeregten Zustände mittels Quantenzahlen, die von approximativen Symmetrien im Heliumatom herrühren. Im zweiten Teil der Arbeit befassen wir uns mit der Mehrfachionisation von einfachen Atomen. Wir diskutieren zunächst einfache analytische Formfunktionen zur Beschreibung von Mehrfachionisationsquerschnitten. Den breitesten Raum des zweiten Teiles nimmt die Entwicklung eines Modells der Doppelphotoionisation ein, das auf der expliziten Separation der dominanten Ionisationsmechanismen beruht. Die zwei wesentlichen Mechanismen der Doppelphotoionisation (in nichtrelativistischer Dipolnäherung) sind die Knock-Out (KO)- und die Shake-Off (SO)-Ionisation. Im Rahmen unseres Modells beschreiben wir den KO-Mechanismus mittels einer konzeptionell wenig aufwendigen (quasi-)klassischen Phasenraummethode. Für den SO-Mechanismus stellen wir einen einfachen auf einer sudden approximation basierenden Zugang vor. Wir wenden unser Modell auf die Doppelionisation der Elemente der isoelektronischen Reihe von Helium an und diskutieren dabei die Bedeutung der Mechanismen in Abhängigkeit der Photonenenergie. Der KO-Beitrag zu den Querschnitten lässt sich im Rahmen des sogenannten Halbstoß-Modells der Doppelphotoionisation interpretieren, das eine Verbindung zur Elektronenstoßionisation herstellt.

Diese Dissertation beschäftigt sich mit der Ein-Photonen-Ionisation von einfachen Atomen und hierbei insbesondere mit der Interpretation von Photoionisationsquerschnitten im Lichte elektronischer Korrelationen. Die Arbeit gliedert sich in zwei Teile. Im ersten Teil untersuchen wir die Einfachphotoionisation des Heliumatoms unterhalb der Doppelionisationsschwelle. Die korrelierte Dynamik der Elektronen drückt sich in diesem Energiebereich in der Existenz doppeltangeregter Resonanzzustände aus. Im Mittelpunkt dieses ersten Teiles steht die Analyse partieller Einfachphotoionisationsquerschnitte. Diese lassen sich anhand ihres gleichen Aussehens, wir sprechen von gleichartigen Resonanzmustern, quer durch die N-Mannigfaltigkeiten (d.h. über einen weiten Energiebereich) in sogenannte Ketten gruppieren. Die Deutung dieser Ähnlichkeitsmuster basiert auf der Klassifikation der doppeltangeregten Zustände mittels Quantenzahlen, die von approximativen Symmetrien im Heliumatom herrühren. Im zweiten Teil der Arbeit befassen wir uns mit der Mehrfachionisation von einfachen Atomen. Wir diskutieren zunächst einfache analytische Formfunktionen zur Beschreibung von Mehrfachionisationsquerschnitten. Den breitesten Raum des zweiten Teiles nimmt die Entwicklung eines Modells der Doppelphotoionisation ein, das auf der expliziten Separation der dominanten Ionisationsmechanismen beruht. Die zwei wesentlichen Mechanismen der Doppelphotoionisation (in nichtrelativistischer Dipolnäherung) sind die Knock-Out (KO)- und die Shake-Off (SO)-Ionisation. Im Rahmen unseres Modells beschreiben wir den KO-Mechanismus mittels einer konzeptionell wenig aufwendigen (quasi-)klassischen Phasenraummethode. Für den SO-Mechanismus stellen wir einen einfachen auf einer sudden approximation basierenden Zugang vor. Wir wenden unser Modell auf die Doppelionisation der Elemente der isoelektronischen Reihe von Helium an und diskutieren dabei die Bedeutung der Mechanismen in Abhängigkeit der Photonenenergie. Der KO-Beitrag zu den Querschnitten lässt sich im Rahmen des sogenannten Halbstoß-Modells der Doppelphotoionisation interpretieren, das eine Verbindung zur Elektronenstoßionisation herstellt.

Cette thèse à été réalisée au sein de l'équipe d'astrophysique de laboratoire du département de physique moléculaire de l'Institut de Physique de Rennes. Dans ces travaux, une première partie présente l'application de la technique CRESU à l'étude d'agrégats de Van der Waals d'eau et de propane. Nous avons observé expérimentalement la formations d'agrégats d'eau sur une gamme de températures allant de 22.9 à 69.4 K, puis modélisé les premières étapes de l'agrégation en nous appuyant sur la détermination théorique de coefficients de vitesse. Nous avons également effectué les premières mesures du coefficient de formation du dimère de propane sur une gamme de température allant de 22.9 à 49.1 K. La seconde partie de ces travaux porte sur la détection de les produits de réactions impliquant les atomes de carbone et diverses molécules (C2H4, C2H6, C4H8 et NH3) à une température ambiante. Ces études ont été menées au synchrotron de l'Adavanced Light Source de Berkeley. Nous avons également étudié la cinétique et la formation des produits de la réaction entre atomes de carbone et ammoniac sur une gamme de température allant de 50 à 296 K. Pour cela nous avons utilisé le dispositif CRESU de l'Institut des Sciences Moléculaires de Bordeaux. Ces données ont été incrémentées dans un modèle de nuage interstellaire dense afin de voir leur influence sur l'abondance des hydrures azotées. Les travaux de cette thèse contribuent à mieux comprendre les mécanismes de réactions élémentaires menant à la formation et à la croissance de molécules et d'agrégats de Van der Waals en phase gazeuse dans des conditions physiques variées. Ils fournissent des données importantes pour la modélisation d'atmosphères planétaires, de nuages interstellaires et de processus de combustion. / This thesis has been carried out in the team of astrophysics laboratory in the Molecular Physics Department of the Physics Institute of Rennes. In this work, a first part presents the application of the CRESU technique to aggregation of van der Waals clusters of water and propane. We experimentally observed water aggregation on a range of temperatures from 22.9 to 69.4 K, then modeled the early stages of aggregation building on the theoretical determination of rate coefficients. We also made the first measurements of propane dimer formation coefficient over a temperature range of 22.9 to 49.1 K. The second part of this work concerns the detection of the products reactions involving carbon atoms and various molecules (C2H4 , C2H6 , C4H8 and NH3) at room temperature. These studies were conducted at the synchrotron Adavanced Light Source of Berkeley . We also studied the kinetics and products formation of the reaction between carbon atoms and ammonia over a temperature range of 50-296 K. To do this we used the device CRESU of the molecular science institute of Bordeaux. This data was incremented in a dense interstellar cloud model to see their influence on the abundance of nitrogen hydrides. The work of this thesis contribute to better understanding the mechanisms of reactions leading to the formation and growth of molecules and van der Waals clusters in the gas phase in various physical conditions. They provide important data for modeling planetary atmospheres , interstellar clouds and combustion process.