Définir les limites de stabilité des systèmes nucléaires est un des enjeux de la physique nucléaire. Dans les collisions d'actinides sont formés les ensembles de nucléons les plus lourds que l'on peut produire sur terre. La collision 238U+238U, permettant de former le système géant 476184, est étudiée de manière théorique selon le modèle microscopique “Time Dependent Hartree Fock” pour une gamme d'énergie large sous et au-delà de la barrière coulombienne et également de manière expérimentale à des énergies proche de la barrière coulombienne jusque 20% au dessus de celle-ci (6.09-7.35 AMeV) ; le spectromètre VAMOS et un système de détection permettant de mesurer la masse, la charge, l'énergie et l'angle de diffusion (35±5°) de l'éjectile est utilisé On a mis en évidence qu'un transfert de masse important entre les deux noyaux d'Uranium (supérieur à 10 nucléons) menait à une dissipation totale de l'énergie cinétique dans les différents degrés de liberté du système géant et à une déformation importante de celui-ci au moment de sa décroissance. Le temps de vie du système géant est estimé à 10−21-10−20s. Ce temps serait suffisant pour sonder la formation de paires électrons-trous issus du vide quantique, processus jusqu'alors jamais prouvé expérimentalement. La synthèse de noyaux lourds riches en neutrons semble également envisageable dans ce type de réaction aux énergies proches de la barrière coulombienne lorsque l'énergie d'excitation des produits de réaction est moindre.

Les nanotubes de carbone sont des structures tubulaires obtenues en enroulant une feuille de graphène sur elle-même. La manière d'effectuer cette enroulement détermine la chiralité du tube, ainsi que l'ensemble de ses propriétés électroniques et vibrationnelles. Du fait de la nature ondulatoire de l'électron et de la faible dimensionnalité des nanotubes de carbone, cette structure de bandes est fortement modulée par l'application d'un champ magnétique externe. La présence d'un potentiel de désordre(rupture de l'invariance par translation) ou l'excitation d'un mécanisme d'interaction entre électrons et modes phonons optiques ont aussi des conséquences importantes sur cette structure électronique. L'objectif de cette thèse est de s'intéresser aux propriétés de transport quantique des nanotubes de carbone, propriétés déterminées par la compétition entre interférences quantiques, structure de bandes et mécanismes d'interaction. Pour ce faire, une étude détaillée des nanotubes de carbone désordonnés, dopés à l'azote ou au bore sera menée, étude permettant de modéliser de manière fine le hamiltonien de désordre ainsi que de sonder les lois d'échelles de la conductance. La présence d'un champ magnétique statique et uniforme sera considérée, ainsi que ses conséquences sur les régimes de transport à faible tension de polarisation(formation d'un niveau de Landau et oscillation Aharonov-Bohm). Finalement, nous nous intéresserons au rôle des collisions inélastiques entre électrons et phonons optiques de haute symétrie, sur les propriétés de transport quantique(rôle priviligié lorsque la tension de polarisation franchit un seuil d'excitation inélastique). Du fait de la faible dimensionnalité, l'approximation adiabatique n'est plus valide, et un traitement cohérent dans l'espace de Fock électron-phonon doit être mené. Pour chacune de ces études, un modèle hamiltonien effectif est construit et le problème du transport quantique résolu analytiquement ou numériquement.

Le fil de traîne de l'araignée est un matériau remarquable, un biopolymère aux exceptionnelles propriétés mécaniques. La soie d'araignée a été au centre d'une intense recherche utilisant une large gamme de techniques expérimentales et de modélisations théoriques. Néanmoins, ses propriétés macroscopiques n'ont pas encore été correctement reliées à sa structure et sa dynamique microscopiques.<br />Dans ce travail de thèse, les techniques de diffusion neutronique ont été pour la première fois utilisées pour l'étude de la soie d'araignée. La forte contribution de l'hydrogène en diffusion des neutrons ainsi que la différence des longueurs de diffusion de l'hydrogène et du deutérium ont permis de porter un regard nouveau sur les propriétés structurales et dynamiques des soies d'araignée. Ainsi les résultats appuient un modèle hiérarchique à trois phases de nanofibrilles composées de domaines cristallins et d'ordre à courte portée, contenues dans une matrice amorphe. Des expériences complémentaires de diffusion du rayonnement synchrotron suggèrent que l'eau absorbée par la matrice amorphe forme une glace amorphe à basses températures. Des expériences de diffraction de neutrons (abréviation anglaise : WANS) ont montré un pic méridional hors réseau -non observé par les expériences en rayons X (abréviation anglaise : WAXS)- attribué à une structure smectique de feuillets beta dans les domaines d'ordre à courte portée. L'échange de H2O contre D2O pour les expériences de diffusion de neutrons aux petits angles (abréviation anglaise : SANS) a permis d'observer la variation de contraste à l'intérieur des nanofibrilles et entre les nanofibrilles et la matrice. La mobilité moléculaire a été sondée par des techniques de diffusion inélastique et quasiélastique des neutrons. Il semble qu'une hiérarchie de phénomènes de relaxations décrive la soie hydratée, tandis que la soie native a un comportement vitreux à température ambiante.

Le but principal de ce travail était d'étudier les processus de transfert de proton intra-moléculaire et d'isomérisation à l'intérieur des nano-cavités moléculaires des cyclodextrines. Trois molécules photochromes ont été étudiées en utilisant la spectroscopie d'absorption UV-vis: le thioindigo, le salicylidene-aniline et le 2-(2',4'-dinitrobenzyl)pyridine. Dans des solutions aqueuses des solvants dans lesquels la molécule photochrome est soluble, déplacements de bandes d'absorption ont pu être associés à la formation des complexes d'inclusion avec les cyclodextrines.<br />Dans une deuxième étape, pour répondre aux mêmes questions, à savoir l'influence d'un environnement restreint sur les mouvements moléculaires, notre travail a été consacré à l'étude du système a-cyclodextrine/4-méthyle-pyridine (aCD/4MP). L'idée initiale était d'utiliser la mesure de l'éclatement tunnel du groupement méthyle de 4MP comme une sonde quantitative sensible de la surface d'énergie potentielle (SEP) de la cavité de aCD. Cette voie a été suivie dans une première expérience de diffusion inélastique des neutrons sur un complexe aCD/4MP cristallin à basse température. Toutefois, pour ce système, une grande partie de notre travail a été dédiée à l'analyse de la transition de phase réversible liquide-solide découverte dans la solution de 4MP contenant différentes quantités de aCD, en augmentant la température dans le domaine 40 - 70 °C.

D'importants progrès ont été réalisés au cours des dernières années pour caractériser le transport électronique dans une jonction constituée de une ou plusieurs molécules. De nombreux candidats de fils et de diodes moléculaires ont été proposés. L'objectif qui a guidé nos travaux est d'améliorer la compréhension des mécanismes de transport dans une jonction moléculaire et de guider la sélection des molécules capables de réaliser des composants électroniques. Nous proposons une méthode simple et rapide de calcul du courant dans une jonction moléculaire à l'aide de la théorie de Landauer exprimée dans un formalisme de fonctions de Green. Afin de calculer la structure électronique de la molécule, nous avons développé une méthode de calcul autocohérente basée sur les liaisons fortes. Nous montrons l'importance de prendre en compte l'influence du champ électrostatique sur la structure électronique de la molécule. Nous appliquons l'ensemble des méthodes que nous avons développées afin d'étudier le transport électronique sur deux types de molécules différentes. Le premier exemple est une famille de fils moléculaires, les thiénylènesvinylènes. Un bon accord a été obtenu entre les calculs de structures électroniques et les différentes caractérisations expérimentales. Nous calculons aussi les caractéristiques électriques de ces fils moléculaires entre deux électrodes d'aluminium et nous mettons en évidence la possibilité d'avoir un effet tunnel résonant. Le second exemple est la molécule C16H33-Q-3CNQ qui est un candidat de diode moléculaire selon le principe d'Aviram et Ratner. En calculant la structure électronique, nous avons montré que le principe d'Aviram et Ratner ne pouvait pas s'appliquer à cette molécule à cause de la délocalisation des états autour de la bande interdite. Nous montrons l'influence de la chaîne aliphatique de la molécule sur les phénomènes de rectification observés et nous discutons l'influence des différents problèmes technologiques (oxyde, diffusion du métal) sur les caractéristiques observées. Enfin, nous analysons l'influence des vibrations et du transport inélastique sur les deux types de jonction moléculaire que nous avons étudiées.

Des mesures de sections efficaces des processus courant chargé et courant neutre ont été réalisées pour la première fois en utilisant l'ensemble des données accumulées à HERA-II avec un faisceau d'électrons ou de positrons polarisés en collision avec un faisceau de protons. Les données prises par le détecteur H1 à 319 GeV d'énergie dans le centre de masse correspondent à une luminosité intégrée de 149.1 pb^−1 et 180.0 pb^−1 pour les collisions e^−p et e^+p respectivement, et représentent une augmentation d'environ un facteur 10 et 2 respectivement par à rapport à la prise de données de HERA-I. Les sections efficaces mesurées couvrent un très grand domaine cinématique de plus de deux ordres de grandeur à la fois en Q^2 (jusqu'à 30000 GeV^2) et en x (jusqu'à 0.003). Les mesures sont comparées avec les prédictions du Modèle Standard montrant un très bon accord. La précision de la mesure de l'asymétrie sur la polarisation en fonction de Q^2 a confirmé l'observation précédente de la violation de parité dans le processus courant neutre pour une distance allant jusqu'à 10^-18 m. Les sections efficaces intégrées pour Q^2 > 400 GeV^2 et pour des inélasticités y < 0.9 dans le processus courant chargé ont été mesurées pour quatre échantillons indépendants avec les faisceaux e± et à différentes valeurs de polarisation. Ces données et celles mesurées à HERA-I avec les faisceaux d'électrons et de positrons non-polarisés ont permis de vérifier la dépendance linéaire des sections efficaces du processus courant chargé en fonction de la polarisation, confirmant l'absence de courants droits dans les données en accord avec la prédiction du Modèle Standard. Les nouvelles sections efficaces ont été combinées avec celles de HERA-I pour maximiser la précision de ces mesures. Les données combinées ont ensuite été utilisées pour déterminer la fonction de structure xF^γZ_3 qui est pratiquement une mesure directe des quarks de valence. Les nouvelles sections efficaces ont aussi été utilisées avec celles de HERA-I dans un fit combinant à la fois les paramètres de la théorie électrofaible et de QCD pour extraire non seulement les densités de partons mais aussi les couplages des quarks légers u et d au boson Z. La précision obtenue sur les valeurs de ces couplages est bien meilleure que celle obtenue au Tevatron et au LEP, en particulier pour les couplages vectoriel et axial du quark u.

Pour la première fois, en associant un microscope à effet tunnel (STM) et un microscope optique inversé,nous avons imagé les plasmons de surface excités électriquement sur un film d'or avec la pointe d'un STM.Par microscopie de fuite radiative, en observant l'image de l'interface air/or et celle du plan de Fourierassocié, nous avons distingué les plasmons propagatifs des plasmons localisés sous la pointe. Les plasmonspropagatifs sont caractérisés par une distance de propagation et une direction d'émission en accord aveccelles de plasmons propagatifs créés par excitation laser sur des films d'or de mêmes épaisseurs. Les fuitesradiatives des plasmons localisés s'étalent jusqu'à l'angle maximum d'observation. Plasmons propagatifs etlocalisés ont une large bande spectrale dans le visible. Si la pointe est plasmonique (en argent), lesplasmons localisés ont une composante supplémentaire due au couplage associé. Pour différents types depointe, nous avons déterminé les intensités relatives des plasmons localisés et propagatifs. Nous trouvonsque chaque mode plasmon (propagatif ou localisé) peut être préférentiellement sélectionné en modifiant lematériau de la pointe et sa forme. Une pointe en argent produit une intensité élevée de plasmons localisés,tandis qu'une pointe fine de tungstène (rayon de l'apex inférieur à 100 nm) produit essentiellement desplasmons propagatifs. Nous avons étudié la cohérence spatiale des plasmons propagatifs excités par la pointe du STM. Avec un film d'or opaque (épaisseur 200 nm) percé de paires de nanotrous nous avons réalisé une expérienceanalogue à celle des fentes d'Young. Des franges d'interférences sont observées. La mesure de leurvisibilité en fonction de la distance des nanotrous donne une longueur de cohérence des plasmons de 4.7±0.5 μm. Cette valeur, très proche de la valeur 3.7± 1.2 μm déduite de la largeur de la distribution spectraledes plasmons, indique que l'élargissement spectral des plasmons propagatifs est homogène.Nous avons aussi étudié la diffusion des plasmons propagatifs excités par la pointe du STM par desnanoparticules d'or déposées sur un film d'épaisseur 50 nm. Nous observons une diffusion élastique et unediffusion radiative. Des franges d'interférences sont observées dans la région d'émission lumineuseinterdite du plan de Fourier, dont la période est inversement proportionnelle à la distancepointe-nanoparticule d'or avec un facteur de proportionnalité égal à la longueur d'onde moyenne desplasmons. Il y a donc interférence entre la radiation des plasmons localisés et la radiation provenant de ladiffusion des plasmons propagatifs sur les nanoparticules d'or. Ceci indique que les plasmons localisés etpropagatifs excités électriquement par la pointe du STM sont différentes composantes du plasmon uniqueproduit par effet tunnel inélastique avec la pointe du STM. Ces résultats originaux sur les plasmons créés sur film d'or par un effet tunnel inélastique localisé à l'échelle atomique (i) élargissent la compréhension du processus et (ii) offrent des perspectives intéressantes pour une association de la nanoélectronique et de la nanophotonique.

Le travail de cette thèse porte sur l'étude expérimentale de la diffusion d'atomes d'hydrogène sur des surfaces et sous incidence rasante. L'énergie des atomes et des ions varie de quelques centaines d'eV à quelques keV, tandis que les surfaces étudiées sont des isolants et des semi-métaux. En particulier on a étudié la formation de l'ion H- sur du graphite pyrolytique dit HOPG (highly oriented pyrolytic graphite) et sur une surface de LiF(001). Pour ce dernier système, nous avons étudié en détail la diffraction d'atomes H° et d'ions H+. Ces expériences ont été réalisées sur un montage expérimental utilisant un faisceau pulsé et permettant de détecter en coïncidence les particules diffusées et les électrons secondaires. L'ensemble permet de connaître la charge finale de la particule diffusée, sa perte d'énergie, son angle de diffusion, le tout en corrélation avec la statistique et l'énergie des électrons émis.Le résultat de ce travail a révélé que la diffraction persiste dans le régime inélastique. En effet, nous observons un motif de diffraction après la neutralisation de proton sur la surface de LiF(001). Un modèle est proposé pour expliquer ces résultats qui semblent en contradiction avec ceux publiés par le groupe de H. Winter sur la diffraction d'atomes d'hydrogène sur cette même surface. Concernant la formation d'ion négatif sur HOPG, nous avons mis en évidence un taux de H- (~10%) sur une surface propre. C'est le plus haut taux de H- jamais observé avec ce type d'expérience en incidence rasante. C'est encore plus élevé qu'avec des isolants ioniques, ces derniers donnant un taux déjà 10 fois plus grand que celui observé sur métaux propres. Ces résultats confirment l'efficacité du graphite à convertir des ions et des atomes en ions négatifs. En exploitant les données fournies par la technique des coïncidences, nous avons pu élucider le mécanisme à l'œuvre dans cette conversion. Du fait de la structure électronique particulière de HOPG, avec une bande interdite projetée dans la direction Gamma, seuls les électrons localisés sigma contribuent à la formation de l'ion négatif, donnant au HOPG un caractère isolant du point de vue de la capture électronique. Les électrons pi contribuant de manière efficace à la perte d'énergie par collisions binaires, donnant de ce point de vue au HOPG son caractère métallique.

Les méthodes classiques dans l'étude de la dynamique de réseau, comme la diffusion inélastique des neutrons et des rayons X, sont et vont rester limitées en flux. En conséquence les mesures sont coûteuse en temps. Pour optimiser le rendement de ces techniques, la stratégie de mesure doit être préparée avant l'expérience. Cette stratégie peut être élaborée et optimisé par des calculs de la dynamique de réseau et de la diffusion diffuse. La mesure de la diffusion diffuse thermique est une expérience simple où les régions étendues dans l'espace réciproque peuvent être explorées rapidement et en détails, ce qui permet d'identifier les caractéristiques dans la dynamique de réseau. Une méthode spectroscopique peut être appliquée ensuite sur les régions d'intérêt donnant accès à l'énergie et à l'intensité des vibrations individuelles. Dans certains cas, la diffusion diffuse thermique devient tellement contraignante pour les calculs de la dynamique de réseau (quasi)harmonique, que l'expérience de diffusion inélastique n'est plus un ingrédient nécessaire dans la reconstruction d'une image cohérente de la dynamique. Dans le cadre de ce travail la combinaison des techniques utilisant la diffusion thermique, la diffusion inélastique des rayons X et les calculs réalisés à partir des premiers principes ab initio est proposée pour l'étude de la dynamique de réseau de monocristaux. Les intensités de diffusion diffuse ainsi que les spectres inélastiques observés sont comparés à ceux calculés ab initio. Ces techniques combinées donnent accès à la description complète de la dynamique de réseau en approximation harmonique, et fournissent des informations supplémentaires précieuses. Le lecteur sera initié au formalisme de la dynamique de réseau et à celui de la diffusion inélastique et thermique. Les méthodes de calculs des propriétés vibrationnelles issues des calculs ab initio vont être introduites suivant un ensemble d'étapes menant à la convergence et donc à la validation de l'ensemble des calculs. Les techniques expérimentales utilisées tout au long de cette étude ainsi que les nouvelles possibilités s'ouvrant désormais grâce aux études combinées, serons présentées. La méthodologie sera illustrée par plusieurs systèmes de référence. Dans le cadre des systèmes à liaisons covalentes, deux polymorphes de silice - coésite et cristobalite - sont à l'étude. Les calculs expérimentaux validés sont utilisés pour l'étude des vecteurs propres, des valeurs propres et de leur contributions a la densité d'états vibrationnels (partiel et total). La comparaison avec le polymorphe de silice le plus abondant - alpha-quartz - et l'oxide de germanium en structure de alpha-quartz - révèle des ressemblances et des différences distinctes dans les propriétés vibrationnelles à basse énergie. Les polymorphes d'étain ont été choisis pour étudier l'impact du sous-système électronique sur les interactions inter-ioniques et la dynamique de réseau de monocristaux. L'étain manifeste des propriétés structurelles intéressantes, et une surface de Fermi relativement complexe. On observe une asymétrie inhabituelle au niveau de la diffusion diffuse, propriété qui peut s'expliquer dans le cadre d'une approximation harmonique de la dynamique de réseau. Enfin, la méthode élaborée est appliquée à de la glace, ce qui démontre non seulement une diffusion thermique caractéristique mais également des contributions statiques provenant du désordre de l'hydrogène. La méthodologie proposée fournit un outil puissant pour l'étude de la dynamique de réseau et sera applicable à une large variété de systèmes. Les études peuvent être étendues à des conditions extrêmes impliquant de très hautes pressions et une large gamme de températures. Cette méthodologie peut également être utilisée pour étudier les propriétés localisées de vibrations atomiques dans les systèmes avec des symétries brisées, par exemple des systèmes avec du désordre ou des effets topologiques.

Cette thèse présente une étude expérimentale de l'interaction entre la supraconductivité et une onde de densité de charge (ODC). Dans la théorie standard, la température critique d'un matériau supraconducteur est favorisée principalement par deux paramètres : une grande densité d'états au niveau de Fermi (nF), et un fort couplage électron-phonon. Cependant, un fort couplage électron-phonon favorise aussi l'apparition d'une ODC, ce qui réduit nF et rivalise ainsi avec la supraconductivité.Notre démarche a consisté à étudier deux composés où supraconductivité et ODC coexistent, et dans lesquels on peut faire disparaître l'ODC grâce à un paramètre externe : pression ou substitution. Le premier composé, 2H-NbSe2, présente une ODC en dessous de 33 K à pression ambiante. Celle-ci coexiste avec la supraconductivité en dessous de 7 K. Sous pression, l'ODC disparaît au-dessus de 4.6 GPa, sans que la température critique varie notablement. L'ODC disparaît aussi en remplaçant le sélénium par du soufre : 2H-NbS2 est ainsi un supraconducteur sans ODC (Tc = 6 K), et peut donc servir de composé témoin pour une étude comparative. Dans le second composé, Lu5Ir4Si10, une ODC est présente en dessous de 77 K à pression ambiante. Celle-ci disparaît sous pression au-dessus de 2 GPa, tandis que la température critique saute simultanément de 4 à 9 K. Pour étudier ces composés, j'ai utilisé trois techniques expérimentales : la mesure de la dispersion des phonons à basse température (300-2 K) et sous pression (0-16 GPa) par diffusion inélastique des rayons X, la mesure de la dépendance en température de la longueur de pénétration magnétique grâce à un oscillateur à diode tunnel et la mesure des champs critiques via des microsondes Hall.Dans la première partie, je présente la dépendance en température de la dispersion des phonons dans 2H-NbS2. Nous observons la présence d'un phonon mou dont l'énergie reste toujours positive, même extrapolée à température nulle. Ce composé est ainsi à la limite d'une instabilité ODC. De plus, nous montrons qu'il est relativement unique, car seuls les effets anharmoniques empêchent l'amollissement complet des phonons. Je présente ensuite la dépendance en température et en pression de la dispersion des phonons dans 2H-NbSe2. Ces expériences montrent qu'un mode de phonon mou persiste jusqu'à 16 GPa, même quand l'état à température nulle n'est pas l'ODC. La dépendance en température de ce phonon mou est alors similaire à celle de 2H-NbS2. Dans les deux composés, ces phonons mous semblent liés à la présence d'un couplage électron-phonon à la fois fort et anisotrope. Nous suggérons qu'il s'agit d'un élément essentiel pour expliquer leurs propriétés supraconductrices.Dans la seconde partie, je mesure l'anisotropie et la dépendance en température de la longueur de pénétration magnétique dans l'état supraconducteur de 2H-NbS2 et Lu5Ir4Si10. La dépendance en température de la densité superfluide dans 2H-NbS2 confirme la présence d'un gap supraconducteur réduit dont l'amplitude est très proche de celle mesurée dans 2H-NbSe2. Les phonons mous et le gap réduit étant présents dans 2H-NbS2 et 2H-NbSe2, nous prouvons expérimentalement qu'il faut raisonner en termes de renforcement de la supraconductivité par les phonons mous plutôt qu'en termes d'interaction avec l'état fondamental (ODC ou métal). Nous proposons que ce renforcement soit lié à l'anisotropie du couplage électron-phonon.En revanche, cet effet n'est pas général aux composés où supraconductivité et ODC coexistent. Les propriétés supraconductrices de Lu5Ir4Si10 sont en effet bien décrites par le modèle BCS couplage faible. Ceci est peut être lié aux caractéristiques de l'ODC : la présence d'une hystérésis montre que la transition ODC est du premier ordre. D'autre part, les mesures de diffraction X sous pression et à basse température révèlent que cette ODC est multiple : en plus de la périodicité 1/7, nous observons une seconde périodicité de 1/20.