Le travail de cette thèse porte sur l’étude expérimentale de la diffusion d’atomes d’hydrogène sur des surfaces et sous incidence rasante. L’énergie des atomes et des ions varie de quelques centaines d’eV à quelques keV, tandis que les surfaces étudiées sont des isolants et des semi-métaux. En particulier on a étudié la formation de l’ion H- sur du graphite pyrolytique dit HOPG (highly oriented pyrolytic graphite) et sur une surface de LiF(001). Pour ce dernier système, nous avons étudié en détail la diffraction d’atomes H° et d’ions H+. Ces expériences ont été réalisées sur un montage expérimental utilisant un faisceau pulsé et permettant de détecter en coïncidence les particules diffusées et les électrons secondaires. L’ensemble permet de connaître la charge finale de la particule diffusée, sa perte d’énergie, son angle de diffusion, le tout en corrélation avec la statistique et l’énergie des électrons émis.Le résultat de ce travail a révélé que la diffraction persiste dans le régime inélastique. En effet, nous observons un motif de diffraction après la neutralisation de proton sur la surface de LiF(001). Un modèle est proposé pour expliquer ces résultats qui semblent en contradiction avec ceux publiés par le groupe de H. Winter sur la diffraction d’atomes d’hydrogène sur cette même surface. Concernant la formation d’ion négatif sur HOPG, nous avons mis en évidence un taux de H- (~10%) sur une surface propre. C’est le plus haut taux de H- jamais observé avec ce type d’expérience en incidence rasante. C’est encore plus élevé qu’avec des isolants ioniques, ces derniers donnant un taux déjà 10 fois plus grand que celui observé sur métaux propres. Ces résultats confirment l’efficacité du graphite à convertir des ions et des atomes en ions négatifs. En exploitant les données fournies par la technique des coïncidences, nous avons pu élucider le mécanisme à l’œuvre dans cette conversion. Du fait de la structure électronique particulière de HOPG, avec une bande interdite projetée dans la direction Gamma, seuls les électrons localisés sigma contribuent à la formation de l’ion négatif, donnant au HOPG un caractère isolant du point de vue de la capture électronique. Les électrons pi contribuant de manière efficace à la perte d’énergie par collisions binaires, donnant de ce point de vue au HOPG son caractère métallique. / In this thesis, we have investigated experimentally the scattering of hydrogen atoms and ions on solid surfaces at grazing incidence. The projectile energy ranges from several hundred eV to few keV. The formation of H- ions is studied on highly oriented pyrolytic graphite (HOPG) surface; and surface diffraction is carried out on LiF(001) surface with H° and H+ particle scattering. Both experiments were performed in the same experimental setup (see Figure 1.2 and 2.1)—with grazing scattering geometry and a PSD (position sensitive detector) located downstream to record scattered particles. For charge state analysis a set of electrostatic plates is inserted between sample and PSD. During the experiment, coincident measurement technique is used to identify the energy loss associated to 0, 1, 2…electrons emission. Clear evidence of diffraction with inelastic scattering by proton on LiF(001) has been obtained, which has not been observed before. Indeed, the group of H. Winter reported that no diffraction exists with inelastic scattering of H° on LiF(001). However, according to our result, a coherence scattering factor still exists even though the electron capture by the proton is an inelastic process. For negative ion formation on HOPG surface, we report here the highest fraction of H- (~10%) measured in grazing scattering experiments; it is larger than those obtained on ionic insulators, the latter being typically 10 times larger than those measured on clean metals. These results confirm the high yields of negative hydrogen ions from graphite reported in the literature. Electron emission and energy loss of scattered beam have also been deciphered via coincidence measurement. Due to the special structure of HOPG, two kinds of electron emissions (σ and π-band electron) and energy losses (cycles and metal-like energy loss) have been measured. Furthermore, the total electron emission on HOPG with insulator-like behavior and total energy loss with metal-like are the most representative property of HOPG which have been first presented in this thesis.

L'analyse des conditions physico-chimiques régnant dans le milieu interstellaire(ISM) nécessité de connaître les constantes de vitesse de collision inélastique qui ont lieu plus fréquemment dans l'ISM. Nous avons à cettefin calculées les surfaces d'énergie potentielles ainsi que les états liés descomplexes CS-H2, HCN-H2, HCN-He et C3-He. Nous avons déterminé pour la collision CS-H2 les sections efficaces et les taux d'excitation collisionnels pour les premiers niveaux rotationnels. Des observations récentes suggérentque l'excitation des modes de pliage des molécules triatomiques doit êtreprise en compte dans les modèles astrochimiques. Nous présentons doncdeux nouvelles approches théoriques permettant d'effectuer un traitementClose Coupling des collisions inélastiques d'un atome avec une molécule triatomique. Le couplage entre les mouvements de rotation et de pliage de la molécule est traité soit exactement dans le cadre de l'approximation du rigid bender (RBCC) ou de façon approximée en moyennant le potentiel d'interaction atome-molècule sur le mode de pliage de la molécule (RBAA). La méthode RBCC est appliquée à l'étude des collisions HCN-He et C3-He pour lesquelles les sections efficaces de transition entre niveaux rotationnels appartenant à des modes de pliage différents sont obtenues. Les résultats sont comparés avec ceux fournis par l'opproximation du rotateur rigide linéaire. Dans le cas de la collision HCN-He ils sont aussi comparés avec ceux obtenus en utilisant l'approche RBAA. Nous montrons que les sections efficaces de transitions entre des niveaux rotationels appartenant à des niveaux de bending différents doivent être calculées au niveau RBCC. / Tha analysis of the physico-chemical conditons taking place in the interstellar medium (ISM) requires to know the inclastic rate coefficents of the detected interstellar molecules in collisions with the moste common colliders int the ISM. We have comuted the four dimensional potential energy surfaces, and the bound levels for the CS-H2, HCN-H2, HCN-He and C3 -He complexes. For the collisions of Cs with H2, we also determined the rst inelastic cross section and rate coefficeients<; Several recent observations suggest that the vibrational excitation of triatomic molecules in the ISM at least in the bending motion needs to be considered in the collision mechanismes. We present a nex theorical method to treat atom-rigid bender ineslastic collisions at close the coupling level (RBCC). The coupling between rotation and bending is treated exactly within the rigid bender approximation and we obtain the cross section for the rotational transition between levels belonging to dierent bending levels. This approach is applied to the study of HCN-He and C3-He. The results are compared with those obtained whenconsidering the molecules to be linear rigid rotors. In the case of HCN-He,they are also compared with the cross sections determined using the interactionpotential averaged over the bending wavefunction. We demonstratethat the cross sections involving vibrational transitions should be computedusing the RBCC method. For HCN-He, the linear rigid approach is foundto offer a good description of pure rotational transitions while for C3-Hethis method is shown to overestimate the cross section for collision energieshigher than the first excited bending threshold.

Le cycle du thorium (232Th/233U) présente des caractéristiques moins polluantes que celui utilisé actuellement dans les combustibles des réacteurs nucléaires (U/Pu). Depuis une dizaine d'années, il fait l'objet d'un vaste programme de mesures dont l'objectif est d'atteindre une précision des données neutroniques des noyaux clés du cycle (232Th, 233Pa et 233U) comparable à celles du cycle U/Pu. Ce travail s'inscrit dans ce cadre d'études et consiste à mesurer les sections efficaces de fission induites par neutrons rapides (de 1 à 7 MeV) des noyaux 232Th et 233U avec une incertitude inférieure à 5 %. Ces mesures impliquent de déterminer le taux de fission émis par la cible, le nombre d'atomes composant la cible et le flux de neutrons arrivant sur celle-ci. Cette dernière quantité a été obtenue en utilisant comme réaction de référence, la diffusion élastique (n, p) dont la section efficace est la mieux connue sur un large domaine en énergie de neutron (~ 0,5 % de 1 eV à 50 MeV) comparée à celle de la réaction 235U(n, f). Cette technique a été appliquée pour la première fois à ces deux noyaux. Un modèle statistique de type Hauser- Feshbach a été également développé dans ce travail. Il a permis de décrire les différentes voies de désexcitation du noyau composé 234U pour des énergies de neutron de 0,01 à 10 MeV. Les paramètres de ce modèle ont été ajustés afin de reproduire la section efficace de fission mesurée de 233U. A partir de ces paramètres, les sections efficaces des réactions suivantes ont pu être extraites : diffusion inélastique 233U(n, n'), capture radiative 233U(n, γ) et 233U(n, 2n). Ces sections efficaces évaluées, dont les mesures sont encore difficilement réalisables, permettent de combler le manque de données expérimentales concernant 233U, le noyau fissile de la filière thorium.

L'eau diffère des autres solvants grâce au rôle particulier de la liaison hydrogène. Plus particulièrement, les études présentées dans ce manuscrit illustrent la persistance de la liaison hydrogène dans les solutions aqueuses supercritiques, en particulier entre 647 et 773 K et 22,1 et 40 MPa. Une étude vibrationnelle par spectroscopie Raman optique sur des mélanges d'eau et d'eau deutérée permet d'observer d'une part des vibrateurs majoritaires dont la fréquence est celle de la molécule isolée, et d'autre part la signature de vibrateurs minoritaires toujours reliés par liaison hydrogène aux autres molécules. Notre étude par diffusion X aux petits angles sur de l'eau et de l'eau additionnée d'ions (notamment LiBr et CsBr) montre que ces liaisons hydrogène devraient être présentes dans des zones de densité de type liquide, zones dont la taille et le contraste augmentent avec la présence des ions et le numéro atomique du cation. Ces ions restent solvatés à l'intérieur des zones de haute densité, grâce à des valeurs "locales" plus fortes de la permittivité diélectrique, ce que nous avons démontré grâce à une étude par spectroscopie d'absorption X du complexe ZnBr2 dans des solvants de polarité fixe, mais de permittivité diélectrique variable (eau, méthanol et acétate d'éthyle). Ce manuscrit se termine par une perspective scientifique et technique concernant des mesures de l'eau au seuil K de l'oxygène par diffusion Raman inélastique X à haute température et haute pression.

L'expérience de diffusion Compton profondément virtuelle sur le proton (DVCS) du Hall A a pris le faisceau d'électrons de 5.757 GeV polarisé du Jefferson Laboratory de septembre à décembre 2004. Elle a utilisé un spectromètre à haute résolution associé à un calorimétre électromagnétique en fluorure de plomb et à un detecteur de protons tous deux spécialement con\c cus pour fonctionner à une haute luminosité de 10^37cm^-2s^-1 permettant de signer les<br />événements exclusifs sans ambiguïté. Trois mesures ont été effectuées a x_bjorken=0.32 constant pour 3 valeurs de Q^2 : 1.5 GeV^2, 1.91GeV^2, 2.32 GeV^2. Une électronique dédiée a aussi été mise en place permettant de résoudre l'empilement durant l'analyse ainsi q'un module de coïncidence électron photon. Les données de la cinématique à 2.32 GeV^2 et s=5.6GeV^2 ont permis d'extraire un résultat préliminaire pour la section efficace d'électroproduction exclusive de pi^0 sur le proton.

Dans le travail présenté ici, la diffusion inélastique des neutrons est utilisée pour étudier les excitations magnétiques des systèmes à fermions lourds Ce(1-x)La(x)Ru2Si2 et CeIn(3-x)Sn(x). Une première partie expérimentale est consacrée au système Ce(1-x)La(x)Ru2Si2. Les fluctuations magnétiques du composé de concentration critique xc = 7.5 % et du composé paramagnétique de concentration x = 0 % sont d'abord étudiées. On obtient i) que les fluctuations magnétiques de ces deux alliages saturent aux basses températures, et ii) qu'aux hautes températures la susceptibilité dynamique suit une loi d'échelle en E/T^b avec b < 1. Ces résultats ne rentrent pas dans le cadre des théories sur les transitions de phase quantiques : en effet, i) ces théories prévoient que les fluctuations divergent à la transition, et ii) seuls des exposants b > 1 peuvent être obtenus dans de tels modèles. Une étude des composés ordonnés de concentrations x > xc permet de conclure que les fluctuations corrélées antiferromagnétiquement sont les fluctuations critiques qui gouvernent la transition de phase quantique, bien qu'elles ne divergent pas à l'instabilité magnétique. La deuxième partie consiste en l'étude du système CeIn(3-x)Sn(x). Le spectre des excitations de CeIn3 illustre la dualité des systèmes à fermions lourds : le caractère localisé des électrons f se manifeste par des ondes de spin très bien définies alors que leur caractère itinérant se traduit par un fort élargissement de l'excitation de champ cristallin. Une étude du spectre des excitations d'une poudre du composé de concentration critique xc = 0.6 semble par ailleurs indiquer que les fluctuations magnétiques saturent aux basses températures.

Cette thèse décrit la mesure précise de la fonction de structure polarisée g1n du neutron menée par la collaboration E154 à l'automne 1995 auprès de l'accélérateur linéaire de Stanford aux Etats-Unis, par diffusion profondément inélastique inclusive d'un faisceau d'électrons polarisé de 48.3 GeV sur une cible d'Hélium 3 polarisée. Les électrons diffusés ont été détectés par deux spectromètres permettant de couvrir le domaine cinématique en x Bjorken : 0.014 < x < 0.7 et en quadritransfert carré : 1 GeV2 < Q2 < 17 GeV2 à une valeur moyenne Q2 = 5 GeV2. Deux calorimètres électromagnétiques pris en charge par le LPC de Clermont-Ferrand et le SphN du CEA-Saclay ont été utilisés pour déterminer l'énergie des électrons diffusés et pour rejeter le bruit de fond hadronique. Pour cela, nous avons développé un automate cellulaire et un réseau de neurones, largement décrits dans ce manuscrit. L'analyse de la mesure de la fonction de structure g1n menée à Clermont-Fd et exposée dans ce manuscrit nous a conduit à l'intégrale sur la région mesurée : intégrale (g1n(x)dx, xmin=0.0135, xmax=0.7) = -0.03 +- 0.003 STAT +- 0.004 SYST +- 0.001 EVOL à Q2 = 5 GeV2 où nous avons fait évoluer nos mesures vers Q2 = 5 GeV2 à l'aide des équations d'évolution DGLAP à l'ordre sous-dominant en utilisant une paramétrisation mondiale des distributions de partons polarisées. La règle de somme d'Ellis et Jaffe sur le neutron est clairement violée par nos mesures. Pour les différents extrapolations envisagées à bas x, notre intégrale est compatible avec la règle de somme de Bjorken. Nous avons estimé la contribution du spin des quarks au spin du nucléon à DelatSigma = 29 ± 6 % dans le schéma MS barre et à DeltaSigma = 37 ± 7 % dans le schéma AB, à Q2 = 5 GeV2. La contribution du spin des gluons au spin du nucléon semble positive et comprise entre 0 et 2 à cette échelle.

Dans la première partie de cette thèse, nous développons l'étude expérimentale et théorique d'un type d'interactions à très courte portée (moins de 10nm), dites de van der Waals-Zeeman, entre un atome de gaz rare et une surface métallique. Il s'agit d'utiliser d'une part un jet supersonique d'atomes métastables pour diverse espèces (Ne*, Ar*, Kr*) et, d'autre part, un jet d'argon métastable Ar*(3P2) décéléré par un ralentisseur Zeeman standard. Dans le premier cas, on observe un accroissement de la portée de l'interaction de van der Waals-Zeeman en fonction de l'augmentation de la constante d'anisotropie n. Dans le second cas, l'augmentation de la portée est observée lors d'une diminution de la vitesse d'un atome d'argon métastable de 560 à 170m/s. La combinaison de ces méthodes nous a permis de mesurer la portée de l'interaction (dont l'efficacité est de quelques 10^(-4)) avec une résolution spatiale de 2 à 3nm. Dans la seconde partie de ce travail, nous introduisons la thématique nouvelle des milieux d'indice négatif pour l'optique atomique. Ces milieux consistent en des potentiels dits comobiles agissant dans le vide. Deux effets majeurs de ces milieux d'indice négatif sont démontrés : la réfraction négative pour des ondes de matière et le rétrécissement du paquet d'onde atomique. Enfin, nous montrons que l'application de milieux d'indice négatif aux ondes évanescentes de matière (créées à l'aide d'une barrière de potentiel magnétique statique) permet de les localiser sur une épaisseur de quelques micromètres de part et d'autre du bord de la barrière de potentiel.

La thèse concerne une étude expérimentale sur la dynamique microscopique dans quatre systèmes prototypes (c'est-à-dire : le Néon, l'Azote, l'Ammoniaque et l'Eau) dans leurs phases liquide et supercritique. La technique expérimentale utilisée a été la diffusion inélastique des rayons-X (IXS). Le facteur de structure dynamique cohérent, S(Q,w), a été déterminé dans une gamme de moment transférés, Q (2 - 15 nm-1), et de fréquences, w (1 - 60 THz), correspondant à les longueurs et à des temps caractéristiques de la dynamique microscopique dans le régime des nanomètres et des picosecondes. Les données expérimentales ont été interprétées dans le cadre de la théorie hydrodynamique généralisée. Ce formalisme permet d'identifier les processus de relaxation qui décrivent la dynamique microscopique du système et de fournir des valeurs quantitatives pour les temps et les forces des processus de relaxation. Il est aussi possible de déterminer des quantités macroscopiques comme la vitesse du son et la viscosité.<br />En allant de la phase liquide à la phase supercritique, une phénoménologie commune a été qualitativement observée. Les conclusions principales sont les suivantes : (i) Un affaiblissement de la dispersion positive associée à la relaxation structurelle. (ii) Un changement dans les mécanismes principaux responsables des interactions intermoléculaires à un niveau microscopique. Dans la phase liquide les interactions intermoléculaires sont surtout des liens intermoléculaires, d'autre part, dans la phase supercritique, ces interactions sont dominées par les collisions intermoléculaires.

Dans la première partie, nous présentons les résultats de l'étude du supraconducteur sans inversion de symétrie LaRhSi3 par spectroscopie muonique. En champ nul, nous n'avons pas détecté de champ interne. Ceci indique que la fonction d'onde de l'état supraconducteur n'est pas dominée par l'état triplet. Les mesures en champ transverse de 35G présentent une transition en accord avec la transition de phase attendue sous le champ critique Hc1. Nous avons répété ces mesures pour un champ entre Hc1 et Hc2, 150G. Le spectre obtenu pour ces mesures conserve l'asymétrie et relaxe rapidement à basse température tel que prédit pour un supraconducteur dans la phase d'Abrikosov. Néanmoins, les relaxations produites par ce balayage en température présentent une transition à près de 2 fois la température critique attendue. Dans la deuxième partie de ce mémoire, nous donnons l'interprétation des résultats de la diffraction neutronique inélastique par l'étude des champs électriques cristallins. Ces mesures ont été effectuées sur des aimants frustrés SrHo2O4 et SrDy2O4 sous la forme de poudre. L'étude des niveaux produits par les champs cristallins par la méthode des opérateurs de Stevens indique une perte du moment cinétique dans les deux matériaux. Pour le SrDy2O4, l'état fondamental serait constitué de quatre états dégénérés quasi accidentellement qui portent un moment magnétique total non-nul. Toute fois, nos mesures de susceptibilité magnétique ne montrent aucun ordre au-dessus de 50mK. Pour le SrHo2O4, le fondamental est formé d'une paire accidentelle. Nous obtenons un moment magnétique de 6.94(8)$\mu_B$ ce qui s'accorde avec les données expérimentales. / In the first part of this thesis, we present our muon spectroscopy results of the non-centrosymmetric superconductor LaRhSi3. Zero magnetic field measurements showed no internal field, suggesting at most a very small triplet component in the superconducting wave function. A temperature scan taken in 35G transverse-field geometry showed a phase transition at Hc1. The asymmetry of the muon relaxation spectrum measured at 20mK and field of 150G, which is between the lower and upper critical fields, shows a faster relaxation rate compared to the spectrum obtained at 4K, a behaviour expected in the presence of vortices in the type II superconductor. However, the temperature dependence of the relaxation rate begins to increase all the way to a temperature twice Tc of LaRhSi3 in a field of 150G. In the second part of this document, we present the interpretation of inelastic neutron scattering by crystalline electric fields. These measurements were carried out on powder samples of frustrated quantum magnets SrHo2O4 and SrDy2O4. Using Stevens operators method, we determined the level scheme du to crystalline electric field effects using a point charge model and fitted it to the experimental data. For the SrDy2O4 we found a ground state that appears to be composed of four quasi-accidental degenerate states that carry a non zero magnetic moment even though susceptibility measurements did not indicate magnetic order above 50mK. For the SrHo2O4, the ground state is a pair with a 6.98(8)$\mu_B$ magnetic moment. This lat value fots with experimental data.