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A Global Enhanced Vibrational Kinetic (GEVKM) model is presented and applied to the simulation of a new High Current Negative Hydrogen Ion Source (HCNHIS) developed by Busek Co. Inc. and Worcester Polytechnic Institute. The HCNHIS consists of a high-pressure radio-frequency discharge (RFD) chamber in which the main production of high-lying vibrational states of the hydrogen molecules occurs, a bypass system, and a low-pressure negative hydrogen ion production (NIP) region where negative ions are generated by the dissociative attachment of low energy electrons to rovibrationally excited hydrogen molecules. The GEVKM is developed from moment equations for multi-temperature chemically reacting plasmas and for a cylindrical geometry of an inductively coupled discharge chamber. The species included into the model are ground state hydrogen atoms H and molecules H2, 14 vibrationally excited hydrogen molecules H2(v), v=1-14, electronically excited hydrogen atoms H(2), H(3), ground state positive ions H+, H2+, H3+, ground state negative ions H-, and electrons e. The space-averaged steady-state continuity equations coupled with the electron energy equation, the total energy equation and heat transfer to the chamber walls, are solved simultaneously in order to obtain the space-averaged number densities of the plasma components, the electron and heavy particle temperatures as well as the wall temperature. The GEVKM is supplemented by a comprehensive set of surface and volumetric chemical processes governing vibrational and ionization kinetics of hydrogen plasmas. The GEVKM is verified and validated in the low pressure, in the intermediate to high-pressure (1-100 Torr) and high absorbed power density (8.26-22 W/cm3) regimes by comparisons with the numerical simulations and experimental measurements. The GEVKM is applied to the simulation of the RFD chamber of the HCNHIS. The GEVKM predictions of negative hydrogen ions number densities and electron temperatures in the RFD chamber of the HCNHIS are used to estimate the negative hydrogen ion current using the Bohm flux approximation. The estimated negative current compare well with the Faraday Cup measurements and provide additional validation of the model. The GEVKM is used in a parametric investigation of the RFD chamber of HCNHIS-2 with hydrogen inlet flow rates 5-1000 sccm and absorbed powers 200-1000 W.

>Magister Scientiae - MSc / The ultimate aim of any multiply-charged ion source, like the Electron Cyclotron Resonance Ion Source, ECRIS, is the production of multiply-charged ions, in sufficiently large quantities. These multiplycharged ions, in the case of the ECRIS, are created by a step-by-step ionisation process, whereby neutral atoms are ionised by energetic electrons. The goal of this thesis was to gain an understanding of the relative importance of various ECRIS parameters on the production of these energetic electrons. This was done by measuring the bremsstrahlung continuum emitted by the mirror confined plasma of an ECR ion source. The focus of our study was to investigate the influence of neutral pressure, incident microwave power and magnetic field configuration on spectral temperature and electron density of the warm electron population of the ECRIS plasma. The thesis begins by familiarising the reader with various aspects of plasma physics as it relates to the measurements. The measurements were done with a high-purity germanium detector and processed with the DGF Pixie-4 module. Analyses of the measured spectra were done with subroutines written in Root. From the measured result, it was concluded that by increasing the incident microwave power from 50 W to 300 W, the spectral temperature increases by 14.01% for helium plasma and 7.88% for argon plasma. Evidence of saturation of spectral temperature and electron density with increasing microwave power was also noticed, as reported by other groups investigating plasma bremsstrahlung. The increase of spectral temperature with neutral pressure was found to be considerable, increasing by 20.23% as the neutral pressure in the plasma chamber of the ECRIS was decreased. This increase in spectral temperature was accompanied by a 40.33% decrease in electron density, which led us to conclude that the increase in spectral temperature was most likely due to an increase in the mean free path of the electrons. The influence of the magnetic field configuration on both spectral temperature and electron density was also investigated. During this investigation, one of the solenoid coil currents was increased, whilst keeping the other constant. This amounts to moving the plasma volume around axially in the plasma chamber of the ECRIS. This was found to significantly enhance the spectral temperature and this effect was attributed to more efficient heating of the electrons near the resonance zone. The electron density on the other hand was found to remain relatively constant, if one excludes the electron density as a result of one particularly setting of the solenoid coils. The decrease of electron density as a result of this particular setting of the solenoid coils enhanced the electron losses through the magnetic bottle. This is evidenced by the increase in photon counts as measured by our detector. The influence of neutral pressure, incident microwave power and magnetic field configuration on the extracted ion beam intensities was also investigated. This investigation led us to conclude that the mean charge state extracted increases with spectral temperature. This result was in agreement with those measured by other groups.

A Penning-type surface-plasma negative hydrogen (H^-) ion source has been delivering beam at the ISIS pulsed spallation neutron and muon facility for over thirty years. It is one of the most powerful and well-renowned H^- sources in the world. Although long-term experience has allowed the source to be operated reliably and set up in a repeatable way, it is treated as something of a 'black box': the detailed plasma physics of why it works has always been unclear. A vacuum Vessel for Extraction and Source Plasma Analyses (VESPA) has been developed to understand the ISIS ion source plasma and improve the beam extracted from it. The VESPA ion source is operated in a completely new regime whereby the analysing sector dipole magnet housed inside a refrigerated 'cold box', presently used on ISIS, is replaced by an on-axis extraction system. The new extraction system incorporates a novel einzel lens with an elliptical aperture. This is the first demonstration of an elliptical einzel being used to focus an asymmetric H^- ion beam. With the dipole magnet removed, the ion source has been shown to produce 85 mA of H^- beam current at normal settings; of which 80 mA is transported through the new einzel lens system, with a normalised RMS emittance of 0.2 π mm mrad. Optical emission spectroscopy measurements have shown a plasma density of 10¹⁹ m^–3, an H₂ dissociation rate of 70%, an almost constant electron temperature of 3.5 eV and an atomic temperature which linearly increases above the electron temperature. In support of these principal measurements, rigorous particle tracking, electrostatic and thermal simulations were performed. In addition, a suite of new equipment was manufactured by the author. This includes a fast pressure gauge, a temperature controller, a high voltage einzel lens circuit, a fast beam chopper and a caesium detection system.

Les nano-applications utilisant des faisceaux d'ions focalisés nécessitent des sources d'ions à haute brillance avec une faible dispersion en énergie (ΔE) ce qui permet une excellente résolution latérale et un courant d'ions suffisamment élevé pour induire des vitesses d'érosion raisonnables et des rendements élevés d'émission électronique et ionique. Les objectifs de cette thèse sont le développement d'une source d'ions basée sur l'impact électronique ayant une brillance réduite Br de 10³ – 10⁴ A m⁻² sr ⁻ ¹ V⁻ ¹, une dispersion en énergie ΔE ≲ 1 eV et un choix polyvalent d'ions. Le premier concept évalué consiste à focaliser un faisceau d'électrons à une énergie de 1 keV entre deux électrodes parallèles distant de moins d'un millimètre. Le volume d'ionisation « micrométrique » est formé au-dessus d'une ouverture d'extraction de quelques dizaines de µm. En utilisant un émetteur d'électrons LaB₆ et une pression de 0.1 mbar dans la région d'ionisation, Br est proche de 2.10² A m⁻² sr ⁻ ¹ V ⁻ ¹ avec des tailles de source de quelques µm, des courants de quelques nA pour Ar⁺/Xe⁺/O₂ ⁺ et une dispersion en énergie ΔE < 0.5 eV. La brillance réduite Br est encore en dessous de la valeur minimum de notre objectif et la pression de fonctionnement très faible nécessaire pour l'émetteur LaB₆ ne peut être obtenue avec une colonne d'électrons compacte, donc ce prototype n'a pas été construit.Le deuxième concept de source d'ions évalué est basé sur l’idée d’obtenir un faisceau ionique à fort courant avec une taille de source et un demi-angle d’ouverture similaire aux résultats du premier concept de source, mais en changeant l’interaction électron-gaz et la collection des ions. Des études théoriques et expérimentales sont utilisées pour l’évaluation de la performance de ce deuxième concept et de son utilité pour les nano-applications basées sur des faisceaux d'ions focalisés. / High brightness low energy spread (ΔE) ion sources are needed for focused ion beam nano-applications in order to get a high lateral resolution while having sufficiently high ion beam currents to obtain reasonable erosion rates and large secondary electron/ion yields. The objectives of this thesis are: the design of an electron impact ion source, a reduced brightness Br of 10³ – 10⁴ A m⁻² sr⁻ ¹ V⁻ ¹ with an energy distribution spread ΔE ≲ 1 eV and a versatile ion species choice. In a first evaluated concept an electron beam is focussed in between two parallel plates spaced by ≲1 mm. A micron sized ionisation volume is created above an extraction aperture of a few tens of µm. By using a LaB₆ electron emitter and the ionisation region with a pressure around 0.1 mbar, Br is close to 2.10² A m⁻² sr ⁻ ¹ V ⁻ ¹ with source sizes of a few µm, ionic currents of a few nA for Ar⁺/Xe⁺/O₂ ⁺ and the energy spread being ΔE < 0.5 eV. The determined Br value is still below the minimum targeted value and furthermore the main difficulty is that the needed operation pressure for the LaB₆ emitter cannot be achieved across the compact electron column and therefore a prototype has not been constructed. The second evaluated source concept is based on the idea to obtain a high current ion beam having a source size and half-opening beam angle similar to the first concept, but changing the electron gas interaction and the ion collection. Theoretical and experimental studies are used to evaluate the performance of this second source concept and its usefulness for focused ion beam nano-applications.

Als Ladungsbrüten wird die Umwandlung niedrig geladener Ionen, welche über ein breites Spektrum von Elementen bis hin zu exotischen, radioaktiven Spezies erzeugt werden können, in hochgeladene Ionen bezeichnet, was beispielsweise für deren effiziente Nachbeschleunigung oder kern- und atomphysikalische Präzisionsmessungen von Bedeutung ist. In dieser Arbeit wird gezeigt, dass es möglich ist, kompakte, bei Raumtemperatur betriebene Elektronenstrahlionenquellen des Dresden EBIS/T - Typs als Ladungsbrüter zu verwenden. Anhand von Simulationen zum Ioneneinfang sowie Experimenten zur Ioneninjektion und -reextraktion wurden die Ionenquellen Dresden EBIT und EBIS-A als Ladungsbrüter charakterisiert. Eigenschaften der Quellen, welche von besonderem Interesse für das Ladungsbrüten sind, wurden untersucht. Hierzu zählen Elektronenstromdichte, Ionisationsfaktor, Akzeptanz sowie Einfangsbeziehungsweise Brütungseffizienz. An einer Dresden EBIS-A wurden weiterhin die Emittanzen des injizierten und reextrahierten Strahls bestimmt. Neben den Untersuchungen zum Ladungsbrüten selbst wurde dieses als experimentelle Technik für die Bestimmung von Elektronenstoß - Ionisationsquerschnitten der Goldionen Au38+ bis Au46+ bei einer Elektronenenergie von 11,5 keV verwendet. Ein Vergleich der Messwerte mit semiempirisch sowie theoretisch berechneten Daten ergab, dass für die Ionisation der 4d - und 4p - Elektronen von Gold in diesem Energiebereich neben der direkten Stoßionisation auch die Autoionisation nach Elektronenstoß - Anregung in die Betrachtung einbezogen werden muss, um eine gute Übereinstimmung von Theorie und Experiment zu erreichen. / The conversion of low charged ions, which can be produced from a broad spectrum of elements up to exotic, radioactive species, to highly charged ions is called charge breeding, which is an important experimental technique for, e.g., efficient post - acceleration or high - precision nuclear and atomic physics experiments. This work demonstrates the feasibility of charge breeding with compact, room - temperature operated electron beam ion sources of the Dresden EBIS/T type. The sources Dresden EBIT and EBIS-A were characterized as charge breeders by simulations of ion capture as well as ion injection and re-extraction experiments. Properties which are critical for charge breeding, such as electron beam density, ionization factor, acceptance, as well as injection and breeding efficiency, were investigated. Further on, in case of the EBIS-A, emittance studies of the injected as well as re-extracted beam were carried out. In addition to the measurements concentrating on charge breeding itself, this experimental technique was used to measure electron impaction ionization cross sections of gold ions from Au38+ up to Au46+ at an electron energy of 11.5 keV. Comparing the measured values to semi - empirical as well as theoretical calculations, it was found that for the ionization of the 4d and 4p electrons of gold ions in this energy region not only direct electron impact ionization but also excitation - autoionization processes have to be considered in order to achieve a good agreement of theory and experiment.

Thesis (Ph.D.); Submitted to the University of California Berkeley, Berkeley, CA (US); 1 Jun 2004. / Published through the Information Bridge: DOE Scientific and Technical Information. "LBNL--56278" Burke, Jason Timothy. USDOE Director. Office of Science. Office of High Energy and Nuclear Physics. Division of Nuclear Physics (US) 06/01/2004. Report is also available in paper and microfiche from NTIS.

Als Ladungsbrüten wird die Umwandlung niedrig geladener Ionen, welche über ein breites Spektrum von Elementen bis hin zu exotischen, radioaktiven Spezies erzeugt werden können, in hochgeladene Ionen bezeichnet, was beispielsweise für deren effiziente Nachbeschleunigung oder kern- und atomphysikalische Präzisionsmessungen von Bedeutung ist. In dieser Arbeit wird gezeigt, dass es möglich ist, kompakte, bei Raumtemperatur betriebene Elektronenstrahlionenquellen des Dresden EBIS/T - Typs als Ladungsbrüter zu verwenden. Anhand von Simulationen zum Ioneneinfang sowie Experimenten zur Ioneninjektion und -reextraktion wurden die Ionenquellen Dresden EBIT und EBIS-A als Ladungsbrüter charakterisiert. Eigenschaften der Quellen, welche von besonderem Interesse für das Ladungsbrüten sind, wurden untersucht. Hierzu zählen Elektronenstromdichte, Ionisationsfaktor, Akzeptanz sowie Einfangsbeziehungsweise Brütungseffizienz. An einer Dresden EBIS-A wurden weiterhin die Emittanzen des injizierten und reextrahierten Strahls bestimmt. Neben den Untersuchungen zum Ladungsbrüten selbst wurde dieses als experimentelle Technik für die Bestimmung von Elektronenstoß - Ionisationsquerschnitten der Goldionen Au38+ bis Au46+ bei einer Elektronenenergie von 11,5 keV verwendet. Ein Vergleich der Messwerte mit semiempirisch sowie theoretisch berechneten Daten ergab, dass für die Ionisation der 4d - und 4p - Elektronen von Gold in diesem Energiebereich neben der direkten Stoßionisation auch die Autoionisation nach Elektronenstoß - Anregung in die Betrachtung einbezogen werden muss, um eine gute Übereinstimmung von Theorie und Experiment zu erreichen.:1 Einleitung . . . 9 2 Physik hochgeladener Ionen . . . 12 2.1 Atomphysikalische Prozesse . . . 12 2.1.1 Elektron - Ion - Wechselwirkungen . . . 12 2.1.1.1 Elektronenstoßionisation . . . 12 2.1.1.2 Elektronenstoßanregung . . . 14 2.1.1.3 Augerprozess . . . 16 2.1.1.4 Mehrfachionisation . . . 17 2.1.1.5 Strahlende Rekombination und Photoionisation . . . 19 2.1.1.6 Dielektronische Rekombination . . . 21 2.1.2 Ion - Ion - Wechselwirkungen . . . 23 2.1.2.1 Ladungsaustausch . . . 23 2.1.2.2 Transferionisation . . . 24 2.2 Erzeugung hochgeladener Ionen . . . 25 2.2.1 Übersicht - Quellen hochgeladener Ionen . . . 25 2.2.2 Elektronenstrahlionenquellen . . . 28 2.2.2.1 Aufbau . . . 28 2.2.2.2 Elektronenstrahl . . . 29 2.2.2.3 Ioneneinschluss . . . 33 2.2.2.4 Ionisationsdynamik . . . 35 2.3 Ionenstrahlen . . . 38 2.3.1 Strahltransport . . . 39 2.3.2 Trajektorienraum und Emittanz . . . 42 3 Experimentelle Anlagen für die Untersuchungen zum Ladungsbrüten . . . 44 3.1 Elektronenstrahlionenquellen des Dresden EBIS/T - Typs . . . 44 3.2 Teststand für ortsaufgelöste Röntgenspektroskopie an einer Dresden EBIT . . . 45 3.3 Highly Charged Ion TRAP (HITRAP) - Sektion für das Ladungsbrüten mit der Dresden EBIT . . . 46 3.3.1 Aufbau der Anlage . . . 46 3.3.2 Kalium - Ionenquelle . . . 47 3.4 Erweiterung der Micro Beam Facility (MBF) für das Ladungsbrüten mit der Dresden EBIS-A . . . 48 3.4.1 Aufbau der Anlage . . . 48 3.4.2 Flüssigmetallionenquelle . . . 49 3.4.3 Pepper - Pot - Emittanzmeter . . . 50 3.4.3.1 Funktionsweise . . . 50 3.4.3.2 Auswertung von Pepper - Pot - Messungen . . . 52 4 Ladungsbrüten mit Dresden EBIT - Quellen . . . 56 4.1 Optimierung der Eigenschaften des Elektronenstrahls der Dresden EBIT für das Ladungsbrüten . . . 56 4.1.1 Messung des radialen Profils des Elektronenstrahls und Bestimmung der Elektronenstromdichte . . . 56 4.1.2 Variation der Betriebsparameter zur Optimierung der Elektronenstromdichte . . . 60 4.1.2.1 Variation der Elektronenstrahlenergie . . . 60 4.1.2.2 Variation des Elektronenstroms . . . 63 4.1.2.3 Variation der Fallentiefe . . . 64 4.2 Simulationen zum Einschuss einfach geladener Ionen in eine Dresden EBIT . . . 66 4.2.1 Beschreibung des Simulationsprogramms . . . 66 4.2.2 Abschätzung der optimalen Spannung an der EBIT - Extraktionselektrode . . . 68 4.2.3 Abschätzung der optimalen Einschussenergie . . . 69 4.2.4 Abschätzung der Akzeptanz . . . 72 4.3 Röntgenspektroskopische Messungen . . . 75 4.4 A/q - Analyse des extrahierten Strahls . . . 78 5 Ladungsbrüten mit einer Dresden EBIS-A . . . 85 5.1 Vorbereitende Testmessungen . . . 85 5.1.1 Optimierung der Anlagenbetriebsparameter für den Einschuss . . . 85 5.1.2 Analyse der Trajektorienraumverteilung des eingeschossenen Strahls . . . 86 5.2 A/q - Analyse des extrahierten Auq+ - Strahls . . . 89 5.3 Bestimmung der Emittanz des extrahierten Auq+ - Strahls . . . 95 6 Elektronenstoß - Ionisationsquerschnitte hochgeladener Goldionen . . . 97 6.1 Motivation . . . 97 6.2 Atomstrukturrechnungen . . . 99 6.3 Bestimmung der Querschnitte aus der zeitlichen Entwicklung von Ladungszuständen . . . 102 6.4 Experimentelle Ergebnisse . . . 104 6.4.1 Elektronenstrahlradius und Überlappfaktor . . . 104 6.4.2 Elektronenstoßionisationsquerschnitte hochgeladener Goldionen und Vergleich mit theoretischen Berechnungen . . . 107 7 Zusammenfassung und Ausblick . . . 111 Anhang . . . 114 Literaturverzeichnis . . . 118 Liste mit dieser Arbeit verbundener Veröffentlichungen . . . 125 Danksagung . . . 126 Erklärung . . . 128 / The conversion of low charged ions, which can be produced from a broad spectrum of elements up to exotic, radioactive species, to highly charged ions is called charge breeding, which is an important experimental technique for, e.g., efficient post - acceleration or high - precision nuclear and atomic physics experiments. This work demonstrates the feasibility of charge breeding with compact, room - temperature operated electron beam ion sources of the Dresden EBIS/T type. The sources Dresden EBIT and EBIS-A were characterized as charge breeders by simulations of ion capture as well as ion injection and re-extraction experiments. Properties which are critical for charge breeding, such as electron beam density, ionization factor, acceptance, as well as injection and breeding efficiency, were investigated. Further on, in case of the EBIS-A, emittance studies of the injected as well as re-extracted beam were carried out. In addition to the measurements concentrating on charge breeding itself, this experimental technique was used to measure electron impaction ionization cross sections of gold ions from Au38+ up to Au46+ at an electron energy of 11.5 keV. Comparing the measured values to semi - empirical as well as theoretical calculations, it was found that for the ionization of the 4d and 4p electrons of gold ions in this energy region not only direct electron impact ionization but also excitation - autoionization processes have to be considered in order to achieve a good agreement of theory and experiment.:1 Einleitung . . . 9 2 Physik hochgeladener Ionen . . . 12 2.1 Atomphysikalische Prozesse . . . 12 2.1.1 Elektron - Ion - Wechselwirkungen . . . 12 2.1.1.1 Elektronenstoßionisation . . . 12 2.1.1.2 Elektronenstoßanregung . . . 14 2.1.1.3 Augerprozess . . . 16 2.1.1.4 Mehrfachionisation . . . 17 2.1.1.5 Strahlende Rekombination und Photoionisation . . . 19 2.1.1.6 Dielektronische Rekombination . . . 21 2.1.2 Ion - Ion - Wechselwirkungen . . . 23 2.1.2.1 Ladungsaustausch . . . 23 2.1.2.2 Transferionisation . . . 24 2.2 Erzeugung hochgeladener Ionen . . . 25 2.2.1 Übersicht - Quellen hochgeladener Ionen . . . 25 2.2.2 Elektronenstrahlionenquellen . . . 28 2.2.2.1 Aufbau . . . 28 2.2.2.2 Elektronenstrahl . . . 29 2.2.2.3 Ioneneinschluss . . . 33 2.2.2.4 Ionisationsdynamik . . . 35 2.3 Ionenstrahlen . . . 38 2.3.1 Strahltransport . . . 39 2.3.2 Trajektorienraum und Emittanz . . . 42 3 Experimentelle Anlagen für die Untersuchungen zum Ladungsbrüten . . . 44 3.1 Elektronenstrahlionenquellen des Dresden EBIS/T - Typs . . . 44 3.2 Teststand für ortsaufgelöste Röntgenspektroskopie an einer Dresden EBIT . . . 45 3.3 Highly Charged Ion TRAP (HITRAP) - Sektion für das Ladungsbrüten mit der Dresden EBIT . . . 46 3.3.1 Aufbau der Anlage . . . 46 3.3.2 Kalium - Ionenquelle . . . 47 3.4 Erweiterung der Micro Beam Facility (MBF) für das Ladungsbrüten mit der Dresden EBIS-A . . . 48 3.4.1 Aufbau der Anlage . . . 48 3.4.2 Flüssigmetallionenquelle . . . 49 3.4.3 Pepper - Pot - Emittanzmeter . . . 50 3.4.3.1 Funktionsweise . . . 50 3.4.3.2 Auswertung von Pepper - Pot - Messungen . . . 52 4 Ladungsbrüten mit Dresden EBIT - Quellen . . . 56 4.1 Optimierung der Eigenschaften des Elektronenstrahls der Dresden EBIT für das Ladungsbrüten . . . 56 4.1.1 Messung des radialen Profils des Elektronenstrahls und Bestimmung der Elektronenstromdichte . . . 56 4.1.2 Variation der Betriebsparameter zur Optimierung der Elektronenstromdichte . . . 60 4.1.2.1 Variation der Elektronenstrahlenergie . . . 60 4.1.2.2 Variation des Elektronenstroms . . . 63 4.1.2.3 Variation der Fallentiefe . . . 64 4.2 Simulationen zum Einschuss einfach geladener Ionen in eine Dresden EBIT . . . 66 4.2.1 Beschreibung des Simulationsprogramms . . . 66 4.2.2 Abschätzung der optimalen Spannung an der EBIT - Extraktionselektrode . . . 68 4.2.3 Abschätzung der optimalen Einschussenergie . . . 69 4.2.4 Abschätzung der Akzeptanz . . . 72 4.3 Röntgenspektroskopische Messungen . . . 75 4.4 A/q - Analyse des extrahierten Strahls . . . 78 5 Ladungsbrüten mit einer Dresden EBIS-A . . . 85 5.1 Vorbereitende Testmessungen . . . 85 5.1.1 Optimierung der Anlagenbetriebsparameter für den Einschuss . . . 85 5.1.2 Analyse der Trajektorienraumverteilung des eingeschossenen Strahls . . . 86 5.2 A/q - Analyse des extrahierten Auq+ - Strahls . . . 89 5.3 Bestimmung der Emittanz des extrahierten Auq+ - Strahls . . . 95 6 Elektronenstoß - Ionisationsquerschnitte hochgeladener Goldionen . . . 97 6.1 Motivation . . . 97 6.2 Atomstrukturrechnungen . . . 99 6.3 Bestimmung der Querschnitte aus der zeitlichen Entwicklung von Ladungszuständen . . . 102 6.4 Experimentelle Ergebnisse . . . 104 6.4.1 Elektronenstrahlradius und Überlappfaktor . . . 104 6.4.2 Elektronenstoßionisationsquerschnitte hochgeladener Goldionen und Vergleich mit theoretischen Berechnungen . . . 107 7 Zusammenfassung und Ausblick . . . 111 Anhang . . . 114 Literaturverzeichnis . . . 118 Liste mit dieser Arbeit verbundener Veröffentlichungen . . . 125 Danksagung . . . 126 Erklärung . . . 128

The DART ion source was introduced in 2005 at the ASMS Sanibel Conference and immediately afterward Professor Sparkman was contemplating of a way to get our lab this revolutionary mass spectrometry ionization technique. It did not take long because it was delivered to the Pacific Mass Spectrometry Facility in August 2006 and I was able to being using and learning the technique. The ion source creates excited state helium metastables (2 3 S) with an ionization potential of 19.8 eV are created by a glow discharge at atmospheric pressure. The metastables are sent through an optional heater, to aid in desorption, enter the open-air to directly ionize your sample or ionize reagent species to react with the analyte molecules. The most observed ionization mechanism is the formation of protonated molecules from a proton-transfer reaction between the analyte and protonated water clusters. The limited to no sample preparation with the "soft" ionization provide very quick identification of intact organic ions in or on various types of matrices. When the DART is coupled to a high resolving power instrument, such as the JEOL AccuTOF, accurate masses and accurate isotope ratios are assigned to aid in the determination of unknown elemental compositions. This research discusses the formation of the metastable species and how they are used to produce analyte and reagent ions within the open-air sample gap of the DART-mass spectrometer interface. A description of the fundamentals on the operation including real time visualization of the fluid dynamics and confirmation of the formation of a hydroxyl radical in the proposed formation of the protonated water clusters, along with applications developed in the Pacific Mass Spectrometry Facility will also be discussed. These include cleavage, desorption, and ionization of solid-phase peptides, desorption of aqueous metal ions using a heated wire filament and the increased ion transmission with the Vapur interface using metal coated glass tube for the transfer tube.