Thèse doctorat : Thermique et Energétique : Villeurbanne, INSA : 2008. / Titre provenant de l'écran-titre. Bibliogr. à la fin de chaque chapitre. Annexes.

Le secteur de la construction représente 37 % des émissions de gaz à effet de serre et consomme 30 % de l'énergie produite dans le monde, majoritairement d'origine fossile. L'utilisation de cette énergie se partage entre la phase de construction et celle d'utilisation des bâtiments. L'isolation des bâtiments permet de réduire cette consommation en phase d'emploi en optimisant la gestion du chauffage. Cependant, les matériaux d'isolation traditionnels, comme la mousse polyuréthane giclée, reposent sur des ressources fossiles non renouvelables. Des isolants biosourcés, comme la ouate de cellulose ou la fibre de chanvre, sont des alternatives déjà envisagées, mais les propriétés de ces matériaux ne permettent pas de compenser les performances de la mousse polyuréthane en termes de conductivité thermique, perméance à l'air et à l'humidité notamment. Ce projet de recherche explore la substitution des composés pétrosourcés par des bioressources dans la mousse polyuréthane giclée en s'intéressant aux filaments de cellulose (CFs) produits par l'entreprise Kruger inc. à partir de pâte Kraft blanchie de résineux du Nord, préservant la longueur des filaments produits. La cellulose, le biopolymère le plus abondant dans la nature, offre un potentiel intéressant en raison de ses propriétés mécaniques et thermiques et de sa disponibilité. De plus, elle comporte des fonctions hydroxyles qui la rendent modifiable chimiquement. L'objectif principal de ce projet est donc de développer un isolant giclé pour la construction en bois, en valorisant cette ressource, tout en réduisant l'utilisation de matériaux pétrosourcés et en maintenant les performances des isolants actuels. Le potentiel des CFs en tant que charge dans une mousse polyuréthane a été évalué et les performances ont été comparées aux mousses de référence préparées au laboratoire sans composants biosourcés. Les formulations de mousse ont été ajustées en ajoutant des CFs à différents pourcentages, puis leurs propriétés (viscosité, morphologie, perméabilité à la vapeur d'eau, densité, conductivité thermique et résistance à la compression) ont été étudiées. Les CFs ont eu un impact significatif sur les propriétés de la mousse, notamment sur la taille des cellules et la sorption de vapeur. Les quantités de filaments étudiées (1 %m/m CF, 2.5 %m/m CFs et 5 %m/m CFs) dans la mousse ont permis de respecter les attentes de la norme associée aux mousses polyuréthanes pulvérisées de densité moyenne. Cependant, les résultats conduisent à des améliorations minimes des propriétés sans substitution des composants pétrochimiques. Lorsqu'utilisés en quantités excessives, ici supérieur ou égal à 5 %m/m, les CFs détériorent les propriétés du matériau, ce qui ne permet d'en intégrer qu'une faible proportion *i.e.*, inférieure à 5 %m/m CFs. L'utilisation de la cellulose comme simple charge a montré ses limites et est insuffisante pour réduire l'impact environnemental des mousses de polyuréthane. Il est donc nécessaire de se concentrer sur la substitution des produits à base de pétrole contenus dans les mousses. La modification chimique des CFs pour substituer le polyol pétrosourcé a ensuite été étudiée. Deux méthodes d'éthérification ont été employées (à partir de glycérol dans un cas et de glycidol et éthylène carbonate dans un deuxième cas) pour modifier les CFs, produisant des fonctions réactives et accessibles à partir des groupes hydroxyles pour réagir avec l'isocyanate présent. Les polyols résultants et les mousses de polyuréthane ont été caractérisés. Les mêmes propriétés qu'en première partie ont été étudiées. Les résultats ont montré une réactivité réduite des polyols biosourcés, impactant la taille et l'ouverture des cellules, et entraînant une détérioration des propriétés mécaniques conduisant à une non-conformité aux normes canadiennes sur les mousses polyuréthane. Malgré cela, des résultats prometteurs de conductivité thermique ont été obtenus (à 50 % de substitution avec P1+P2) en restant compétitif face à la conductivité thermique d'isolants conventionnels (laine de roche ou fibre de bois). Enfin, cette étude a permis d'évaluer la modification des CFs comme solution ignifuge durable pour améliorer les performances environnementales de la mousse de polyuréthane et réduire sa toxicité en cas d'incendie. En effet, le retardateur commercial et pétrosourcé actuellement utilisé, le phosphate de tris(1-chloro-2-propyle) phosphate (TCPP) qui est un composé chloré, émet des fumées toxiques pour l'Homme lors d'incendies. Les CFs ont été traités avec des composés à base d'azote et de phosphore pour obtenir des complexes polyélectrolytes (PEC) et des produits couche-par-couche (LbL). La morphologie, les propriétés thermogravimétriques, le comportement au feu et la sorption de la vapeur d'eau ont été caractérisés. Bien que les niveaux d'imprégnation en phosphore (1.5 ± 0.2 % dans le LbL et 0.75 ± 0.01 % dans le PEC) et azote (4.5 ± 0.1 % et 7.5 ± 0.06 %) soient faibles comparé à la littérature (pouvant atteindre 10 %m/m des CFs), les CFs modifiées ont montré des propriétés prometteuses, comparables au retardateur de flamme commercial à quantité de phosphore équivalent, tout en produisant moins de fumée. / The construction sector accounts for 37% of greenhouse gas emissions and consumes 30% of the world's produced energy, predominantly from fossil sources. This energy is divided between the construction phase and the operational phase of buildings. Building insulation helps reduce this consumption during the operational phase by optimizing heating management. However, traditional insulation materials, such as sprayed polyurethane foam, rely on non-renewable fossil resources. Bio-based insulators, like cellulose wadding or hemp fiber, are alternatives that have been considered, but their properties do not match the performance of polyurethane foam, particularly in terms of thermal conductivity, air permeability, and moisture management. This research project investigates the substitution of petroleum-based components with bioresources in sprayed polyurethane foam, focusing on cellulose filaments (CFs) produced by Kruger Inc. from northern bleached softwood Kraft pulp, which preserves the filaments' length. Cellulose, the most abundant biopolymer in nature, offers significant potential due to its mechanical and thermal properties, availability, and modifiable hydroxyl groups. The primary goal of this project is to develop sprayed insulation for wood construction, utilizing this resource while reducing the use of petroleum-based materials and maintaining the performance of current insulators. The potential of CFs as a filler in polyurethane foam was evaluated, and their performance was compared to reference foams without bio-based components. Foam formulations were adjusted by adding CFs at different percentages (1 wt.% CF, 2.5 wt.% CF, and 5 wt.% CF), and their properties (viscosity, morphology, water vapor permeability, density, thermal conductivity, and compressive strength) were studied. CFs significantly impacted foam properties, particularly cell size and vapor sorption. The filament quantities studied in the foam met the medium-density sprayed polyurethane foam standard. However, results led to minimal property improvements without substituting petrochemical components. When used in excessive quantities, here at or above 5 wt.%, CFs deteriorate the material's properties, limiting their integration to a maximum of 5 wt.% CFs. Using cellulose as a simple filler has shown its limits and is insufficient to reduce the environmental impact of polyurethane foams. It is therefore necessary to focus on replacing petroleum-based products within the foams. The chemical modification of CFs to substitute the petroleum-based polyol was subsequently examined. Two etherification methods were employed (from glycerol in one case and from glycidol and ethylene carbonate in another) to modify CFs, producing reactive and accessible functions from hydroxyl groups to react with the present isocyanate. The resulting polyols and polyurethane foams were characterized. The same properties as in the first part of the project were studied. The results showed reduced reactivity of bio-based polyols, impacting cell size and openness, and leading to deteriorated mechanical properties resulting in non-compliance with Canadian polyurethane foam standards. Nevertheless, promising thermal conductivity results were obtained (at 50% substitution with P1+P2), remaining competitive with the thermal conductivity of conventional insulators (rock wool or wood fiber). Finally, this study assessed the modification of CFs as a sustainable flame-retardant solution to improve polyurethane foam's environmental performance and reduce its toxicity in case of fire. The currently used commercial petroleum-based flame retardant, tris(1-chloro-2-propyl) phosphate (TCPP), a chlorinated compound, emits toxic fumes harmful to humans during fires. CFs were treated with nitrogen- and phosphorus-based compounds to create polyelectrolyte complexes (PEC) and layer-by-layer (LbL) products. Morphology, thermogravimetric properties, fire behavior, and water vapor sorption were characterized. Although phosphorus (1.5 ± 0.2% in LbL and 0.75 ± 0.01% in PEC) and nitrogen (4.5 ± 0.1% and 7.5 ± 0.06%) impregnation levels were low compared to the literature (which can reach 10 wt.% of CFs), the modified CFs showed promising properties, comparable to the commercial flame retardant at an equivalent phosphorus amount, while producing less smoke.

L'objectif de cette thèse est de développer de nouveaux matériaux isolants bio-sourcés pour le bâtiment qui contribuent à réduire leurs impacts environnementaux. Les matériaux développés doivent avoir une faible énergie grise et une faible empreinte carbone. Ils doivent également contribuer à réduire les besoins énergétiques des bâtiments tout en assurant un confort hygrothermique élevé des utilisateurs. Tout d'abord, des matières premières d'origine agricole (chènevottes, anas de lin, paille de blé, paille de colza et rafles de maïs) sont caractérisées d'un point de vue chimique, physique, hygrothermique et mécanique, dans la perspective de développer des composites bio-sourcés destinés à l’isolation des bâtiments. Leur composition chimique se révèle intéressante pour le développement d'un liant vert. Une étude visant à évaluer cette aptitude est donc réalisée. A l'issue de cette dernière, deux liants correspondants à des extractions réalisées sur les rafles de maïs et sur les fines de lin sont retenus. D'autres liants provenant de l’industrie sont également sélectionnés pour la confection de composites. Puis des composites sont fabriqués pour étudier l'influence des granulats, du liant, de la granulométrie des granulats, de la réalisation d'un pré-traitement alcalins des granulats et de la pression de compaction appliquée lors de la mise en œuvre des composites sur leurs performances hygrothermiques ainsi que leurs propriétés mécaniques. Enfin, la résistance à l'immersion accidentelle et à l'humidité ainsi que la réaction au feu des formulations les plus prometteuses sont étudiées. / The aim of this thesis is to develop new bio-based building insulating materials which contribute to reduce their environmental impacts. The developed materials shall have low embodied energy and low carbon footprint. They shall contribute to reduce energy needs of buildings and to ensure high hygrothermal comfort of users. First, raw materials from agricultural resources (hemp shiv, flax shiv, wheat straw, rape straw and corn cobs) are characterized from a chemical, physical, hygrothermal and mechanical point of view, with a aim of developing bio-based composites for the thermal insulation of buildings. Their chemical composition is interesting for the development of green binder. A study to assess this ability is carried out. At the end of the study, two binders corresponding to extractions performed on corn cobs and flax fines are developped. Other binders from industry are also selected for composite production. Then, composites are produced to study the influence of aggregates, binder, granulometry of aggregates, alkaline pre-treatment of aggregates and compaction pressure applied during the processing of composites on their hygrothermal performances and mechanical properties. Finally, the resistance to accidental immersion and humidity and the reaction to fire of the most promising formulations are studied.

Cette recherche propose d’analyser les performances énergétiques et lumineuses de différentes formes de panneaux isolants mobiles (PIM) extérieurs pour un espace de travail. Les niveaux élevés d’éclairement exigé dans ces espaces se traduisent par la quête d’un maximum de transparence qui entraîne cependant d’importantes déperditions thermiques en climat nordique. Les simulations numériques IESVE permettent d’évaluer la performance énergétique de l’isolation mobile et de l’occultation, alors que les simulations réalisées dans le module RADIANCE du même logiciel permettent d’analyser les niveaux et la répartition de l’éclairement intérieur générés par la présence et le mouvement des PIM. Des scénarios journaliers optimaux de mouvements, construits sur une base horaire à l’aide d’indicateurs énergétique et lumineux, aux solstices et à l’équinoxe d’automne sous ciel dégagé, permettent d’évaluer l’impact d’une façade adaptative sur un espace de travail. Bien que certains scénarios soient clairement incompatibles, d’autres présentent des performances élevées à la fois sur les plans énergétiques et lumineux. Cette recherche conclue sur le potentiel du PIM en tant qu’opportunité d’adaptation au sein d’une architecture adaptative. / This research focuses on the performance of movable insulation panels as manual shading devices and as an energy conservation strategy for an office space. High lighting level requirements for such spaces ask for a quest for transparency which results in high thermal losses in cold climates. Simulation results demonstrate the device’s potential in reducing energy consumption as well as diversifying visual ambiances. Three forms of panels are simulated using IES VE and Radiance module. Optimal manipulations are determined from an energy and lighting standpoint by assessing two metrics and are compared to illustrate their effects on lighting environment and energy loads. Optimal scenarios are constructed on an hourly basis to illustrate differences in energy and lighting needs. While some manipulation scenarios clearly demonstrate non compatible effects on energy and lighting performance, some scenarios can significantly improve both energy and lighting performance and should be considered. Conclusions address the potential of movable insulation panels as an effective adaptive strategy.

Ce travail de recherche présente la préparation et la caractérisation de matériaux monolithiques hautement poreux dérivés majoritairement de ressources naturelles. L'objectif était de préparer de nouveaux gels biosourcés jusqu'à 91%, de proposer des alternatives au séchage supercritique au CO2, et d'étudier quelques propriétés d'intérêt de tels gels après séchage, non seulement à l'état organique mais, dans certains cas, après pyrolyse pour obtenir des gels de carbone. A ces fins, le tannin et le soja ont été testés comme précurseurs, à différentes concentrations et différents pH, et trois voies de séchages ont été utilisées : supercritique, lyophilisation et séchage évaporatif. Les gels obtenus ont été caractérisés en termes de densité, porosité, distributions de tailles de pores et surfaces spécifiques, qu'ils soient sous forme organique ou carbonée selon l'application envisagée ou le type de porosité attendue. Leurs propriétés mécaniques et thermiques ont aussi été mesurées. La très large gamme de textures poreuses obtenues a permis de proposer des applications en tant qu'isolants thermiques, supports de catalyseur, ou électrodes de condensateur électrochimiques, selon les cas / This manuscript presents the preparation and the characterization of highly porous monolithic materials mainly derived from natural resources. The objectives were to: (i) develop new gels, biosourced up to the 91% level; (ii) suggest alternatives to supercritical drying in CO2, and (iii) investigate properties of interest for such gels in the organic state and, in some cases, after pyrolysis for obtaining carbon gels. For those purposes, tannin and soy flour were tested as precursors, at different concentrations and different pH, and three ways of drying were used: supercritical drying, freeze drying and evaporative drying. The obtained gels were characterized in terms of density, porosity, pore size distributions and specific surface area, whether in organic or in carbon form, depending on the intended application or expected type of porosity. Mechanical and thermal properties were also measured. The obtained broad range of porous textures allowed suggesting applications such as thermal insulators, catalyst supports or electrodes for electrochemical capacitors

La réduction des émissions de gaz à effet de serre (GES) passe par la réduction des consommations d'énergie. Le stockage de la chaleur dans les parois des bâtiments permet de réduire la consommation d'énergie. Parmi les techniques de stockage, le stockage latent a la capacité de stocker une quantité d'énergie par unité de volume plus importante qu'un système sensible. Le projet INERTRANS a proposé le développement d'une façade associant une isolation translucide et le stockage latent avec un matériau à changement de phase (MCP). La fusion du MCP s'accompagne de la convection naturelle et l'absorption ou transmission du rayonnement. Le couplage de l'ensemble de ces phénomènes n'a pas été étudié dans la littérature. Dans cette thèse un modèle numérique 2D pour l'étude du changement de phase a été développé. Ce modèle utilise la méthode de Boltzmann sur réseau (LB) à temps de relaxation multiple (MRT), pour la résolution du champ de vitesse et la méthode des différences finies, pour la résolution du champ de températures. Le changement de phase a été traité par la formulation enthalpique. L'originalité est l'application de ce modèle au problème de changement de phase avec convection naturelle, d'une part, et au changement de phase avec convection naturelle et rayonnement, d'autre part. Pour vérifier notre modèle sans rayonnement, un cas de référence de la littérature a été simulé. Il s'agit de la fusion des deux MCP, l'étain et l'octadécane, à faible et fort nombre de Prandtl, respectivement. La simulation de l'étain a confirmé un écoulement multicellulaire. La simulation de l'octadécane a montré une forte influence de la convection avec un front de fusion qui se déforme sur toute la cavité. Le nombre de Nusselt pour l'octadécane avec convection est plus de trois fois le Nusselt sans convection. La simulation de l'acide gras de la brique INERTRANS a montré que la convection ne doit pas être négligée, car le flux prédit avec convection peut être jusqu'à trois fois plus grand que le flux prédit sans convection. La fraction fondue est près du double qu'en conduction seule. La méthode LB appliquée aux transferts radiatifs a été étudiée. Il se trouve, qu'à l'état actuel cette méthode n'est pas compétitive par rapport à une méthode classique des ordonnées discrètes (MOD). Enfin, nous avons couplé la MOD pour le calcul du flux radiatif avec la méthode LB pour le calcul du champ de vitesses et des différences finies pour l'équation de l'énergie. Le rayonnement grande longueur d'onde n'a pas d'influence notable sur les transferts thermiques. Le rayonnement courte longueur d'onde augmente les transferts thermiques, pourtant, cet effet n'est pas aussi important que l'augmentation due à la convection pour le matériau choisi. Puisqu'aucune solution de référence n'existe dans la bibliographie, nos résultats peuvent désormais servir d'éléments de comparaison pour de futurs travaux. Une validation expérimentale constituerait une perspective nécessaire.

La réduction des émissions de gaz à effet de serre (GES) passe par la réduction des consommations d’énergie. Le stockage de la chaleur dans les parois des bâtiments permet de réduire la consommation d'énergie. Parmi les techniques de stockage, le stockage latent a la capacité de stocker une quantité d’énergie par unité de volume plus importante qu’un système sensible. Le projet INERTRANS a proposé le développement d’une façade associant une isolation translucide et le stockage latent avec un matériau à changement de phase (MCP). La fusion du MCP s’accompagne de la convection naturelle et l’absorption ou transmission du rayonnement. Le couplage de l’ensemble de ces phénomènes n’a pas été étudié dans la littérature. Dans cette thèse un modèle numérique 2D pour l’étude du changement de phase a été développé. Ce modèle utilise la méthode de Boltzmann sur réseau (LB) à temps de relaxation multiple (MRT), pour la résolution du champ de vitesse et la méthode des différences finies, pour la résolution du champ de températures. Le changement de phase a été traité par la formulation enthalpique. L’originalité est l’application de ce modèle au problème de changement de phase avec convection naturelle, d’une part, et au changement de phase avec convection naturelle et rayonnement, d’autre part. Pour vérifier notre modèle sans rayonnement, un cas de référence de la littérature a été simulé. Il s’agit de la fusion des deux MCP, l’étain et l’octadécane, à faible et fort nombre de Prandtl, respectivement. La simulation de l’étain a confirmé un écoulement multicellulaire. La simulation de l’octadécane a montré une forte influence de la convection avec un front de fusion qui se déforme sur toute la cavité. Le nombre de Nusselt pour l’octadécane avec convection est plus de trois fois le Nusselt sans convection. La simulation de l’acide gras de la brique INERTRANS a montré que la convection ne doit pas être négligée, car le flux prédit avec convection peut être jusqu’à trois fois plus grand que le flux prédit sans convection. La fraction fondue est près du double qu’en conduction seule. La méthode LB appliquée aux transferts radiatifs a été étudiée. Il se trouve, qu’à l’état actuel cette méthode n’est pas compétitive par rapport à une méthode classique des ordonnées discrètes (MOD). Enfin, nous avons couplé la MOD pour le calcul du flux radiatif avec la méthode LB pour le calcul du champ de vitesses et des différences finies pour l’équation de l’énergie. Le rayonnement grande longueur d’onde n’a pas d’influence notable sur les transferts thermiques. Le rayonnement courte longueur d’onde augmente les transferts thermiques, pourtant, cet effet n’est pas aussi important que l’augmentation due à la convection pour le matériau choisi. Puisqu’aucune solution de référence n’existe dans la bibliographie, nos résultats peuvent désormais servir d’éléments de comparaison pour de futurs travaux. Une validation expérimentale constituerait une perspective nécessaire. / Reduction of greenhouse gas emissions requires reduction of energy consumption. Energy storage on building walls allows reduction in energy consumption. Among storage techniques, latent heat storage offers higher energy storage density than sensible heat storage. INERTRANS project has proposed the development of an innovative facade, coupling transparent insulation and energy storage with a fatty acid phase change materials (PCM). Melting of PCM comprises different phenomena, namely, natural convection in the liquid phase and radiation absorption or transmission. The coupling of all this phenomena is not still studied in scientific literature. In this thesis, a 2D numerical model for studying phase change has been developed. This model uses the lattice Boltzmann method (LBM) with multiple relaxation time (MRT) to resolve velocity field, and finite differences for the temperature field. Phase change is treated with the enthalpy formulation. The original contribution is application of this hybrid approach to the phase change with natural convection, on the one hand, and to the phase change with natural convection and radiation, on the other hand. To verify the model without radiation, a test case taken from literature has been simulated. It concerns the melting of two PCM with a low and high Prandtl number, the tin and octadecane, respectively. Tin melting simulation confirms multiple cells flow, starting with four rolls which merges in three then two rolls. Octadecane simulation shows high convection effect, with a melting front deforming all along the cavity height. Nusselt number plot for octadecane melting with convection is more than three times with conduction only. INERTRANS’ fatty acid simulation shows that convection shall not be neglected, because predicted heat flux with convection may be up to three times that predicted with conduction only. Melted fraction is almost twice than with conduction only. The lattice Boltzmann method applied to radiative heat transfer has also been explored. It turns out that in its current state, this method is not competitive compared to a conventional discrete ordinates method (DOM). Finally, we coupled the DOM for radiation heat flux, with the LBM for velocity field calculation and finite differences for the energy equation to solve the coupling between phase change, convection and radiation. Long wavelength radiation has no noticeable effect on heat transfer. Short wavelength radiation increases heat transfer, however, this increase is not as important as that produced by convection for this kind of material. Since no reference solution exists in the literature, our results can now serve as a basis for future work. An experimental validation would be a necessary perspective.