L’objectif de cette thèse est d’élaborer de nouveaux (super)isolants thermiques à partir de silices nanostructurées telles que les Silices Mésoporeuses Organisées et les phyllosilicates. Dans un premier temps, il s’agissait d’élaborer les matériaux en contrôlant les paramètres clé de synthèse, puis de les caractériser en évaluant notamment les propriétés thermiques. Les matériaux étudiés sont des micro- et nanoparticules de silice mésoporeuse d’une part, synthétisées avec des porosités intra- et interparticulaires contrôlées, et des phyllosilicates naturels et synthétiques d’autre part. Dans un deuxième temps, différents traitements post-synthèse ont été réalisés sur ces matériaux pour améliorer significativement leurs propriétés physico-chimiques –en particulier les propriétés d’isolation thermique– et leurs performances mécaniques. Par la suite, dans le cadre de l’étude des phyllosilicates modifiés, des composites peu denses phyllosilicates/polymères et phyllosilicates/tensioactifs intercalés et/ou exfoliés ont été élaborés afin d’améliorer les propriétés obtenues et de réaliser une mise en forme de ces matériaux. Les conductivités thermiques ont été déterminées sur l’ensemble des matériaux utilisés. / This thesis aims at developing new thermal (super)insulators from nanostructured silicas such as Organized Mesoporous Silicas and phyllosilicates. First, new materials were created controlling the key-parameters of the synthesis ; these materials were then finely characterized and especially their thermal properties. On one hand, studied materials are mesoporous silica micro- and nanoparticles synthesized with controlled intra- and interparticular porosities, and on the other hand natural and synthetic phyllosilicates. Then post-synthesis treatments were applied to enhance significantly thermal and mechanical performances of the products. In a further step, in the case of the treated phyllosilicates, low-density phyllosilicates/polymers composites and intercalated and/or delaminated phyllosilicates/surfactant composites were synthesized to improve the properties that were obtained and to process the materials. Thermal conductivity was determined for all the samples.

L'objectif de cette thèse est de développer de nouveaux matériaux isolants bio-sourcés pour le bâtiment qui contribuent à réduire leurs impacts environnementaux. Les matériaux développés doivent avoir une faible énergie grise et une faible empreinte carbone. Ils doivent également contribuer à réduire les besoins énergétiques des bâtiments tout en assurant un confort hygrothermique élevé des utilisateurs. Tout d'abord, des matières premières d'origine agricole (chènevottes, anas de lin, paille de blé, paille de colza et rafles de maïs) sont caractérisées d'un point de vue chimique, physique, hygrothermique et mécanique, dans la perspective de développer des composites bio-sourcés destinés à l’isolation des bâtiments. Leur composition chimique se révèle intéressante pour le développement d'un liant vert. Une étude visant à évaluer cette aptitude est donc réalisée. A l'issue de cette dernière, deux liants correspondants à des extractions réalisées sur les rafles de maïs et sur les fines de lin sont retenus. D'autres liants provenant de l’industrie sont également sélectionnés pour la confection de composites. Puis des composites sont fabriqués pour étudier l'influence des granulats, du liant, de la granulométrie des granulats, de la réalisation d'un pré-traitement alcalins des granulats et de la pression de compaction appliquée lors de la mise en œuvre des composites sur leurs performances hygrothermiques ainsi que leurs propriétés mécaniques. Enfin, la résistance à l'immersion accidentelle et à l'humidité ainsi que la réaction au feu des formulations les plus prometteuses sont étudiées. / The aim of this thesis is to develop new bio-based building insulating materials which contribute to reduce their environmental impacts. The developed materials shall have low embodied energy and low carbon footprint. They shall contribute to reduce energy needs of buildings and to ensure high hygrothermal comfort of users. First, raw materials from agricultural resources (hemp shiv, flax shiv, wheat straw, rape straw and corn cobs) are characterized from a chemical, physical, hygrothermal and mechanical point of view, with a aim of developing bio-based composites for the thermal insulation of buildings. Their chemical composition is interesting for the development of green binder. A study to assess this ability is carried out. At the end of the study, two binders corresponding to extractions performed on corn cobs and flax fines are developped. Other binders from industry are also selected for composite production. Then, composites are produced to study the influence of aggregates, binder, granulometry of aggregates, alkaline pre-treatment of aggregates and compaction pressure applied during the processing of composites on their hygrothermal performances and mechanical properties. Finally, the resistance to accidental immersion and humidity and the reaction to fire of the most promising formulations are studied.

Ce travail de recherche présente la préparation et la caractérisation de matériaux monolithiques hautement poreux dérivés majoritairement de ressources naturelles. L'objectif était de préparer de nouveaux gels biosourcés jusqu'à 91%, de proposer des alternatives au séchage supercritique au CO2, et d'étudier quelques propriétés d'intérêt de tels gels après séchage, non seulement à l'état organique mais, dans certains cas, après pyrolyse pour obtenir des gels de carbone. A ces fins, le tannin et le soja ont été testés comme précurseurs, à différentes concentrations et différents pH, et trois voies de séchages ont été utilisées : supercritique, lyophilisation et séchage évaporatif. Les gels obtenus ont été caractérisés en termes de densité, porosité, distributions de tailles de pores et surfaces spécifiques, qu'ils soient sous forme organique ou carbonée selon l'application envisagée ou le type de porosité attendue. Leurs propriétés mécaniques et thermiques ont aussi été mesurées. La très large gamme de textures poreuses obtenues a permis de proposer des applications en tant qu'isolants thermiques, supports de catalyseur, ou électrodes de condensateur électrochimiques, selon les cas / This manuscript presents the preparation and the characterization of highly porous monolithic materials mainly derived from natural resources. The objectives were to: (i) develop new gels, biosourced up to the 91% level; (ii) suggest alternatives to supercritical drying in CO2, and (iii) investigate properties of interest for such gels in the organic state and, in some cases, after pyrolysis for obtaining carbon gels. For those purposes, tannin and soy flour were tested as precursors, at different concentrations and different pH, and three ways of drying were used: supercritical drying, freeze drying and evaporative drying. The obtained gels were characterized in terms of density, porosity, pore size distributions and specific surface area, whether in organic or in carbon form, depending on the intended application or expected type of porosity. Mechanical and thermal properties were also measured. The obtained broad range of porous textures allowed suggesting applications such as thermal insulators, catalyst supports or electrodes for electrochemical capacitors