Situées entre l'infrarouge et les micro-ondes, les ondes dites "terahertz" (THz) ont les propriétés de passer aussi bien à travers la peau et les vêtements que les papiers, le bois, le carton ou encore le plastique. Autant d'atouts qui permettent d'envisager de multiples applications dans les secteurs de l'imagerie médicale, de la spectroscopie, de la sécurité et de l'environnement. D'où l'intérêt que suscitent les lasers à cascade quantique terahertz, une récente famille de lasers semi-conducteurs qui émettent à des fréquences de l'ordre du terahertz. Pourtant, s'ils sont aujourd'hui les seules sources compactes fonctionnant dans cette gamme de fréquences, ils présentent deux inconvénients : Premièrement, ils ne fonctionnent qu'à des températures cryogéniques. En vue d'une augmentation future de la température maximale de fonctionnement (Tmax), nous avons développé une étude comparative en fonction de la fré- quence d'émission, ce qui a permis de déterminer les mécanismes principaux limitant la Tmax (courant parasite ainsi que l'émission de phonons optiques lon- gitudinaux activés thermiquement). Deuxièmement, afin d'obtenir les meilleures Tmax, l'utilisation d'un guide métal- métal est nécessaire. Néanmoins, dans un tel guide, l'émission obtenue est fortement divergente, ce qui s'avère rédhibitoire pour une utilisation généralisée. Pour résoudre ce point, nous avons intégrés des cristaux photoniques bidimensionnels définis uniquement par la géométrie du métal supérieur, ce qui a permis l'obtention d'une émission directive par la surface, spectralement mono-mode, tout en maintenant des températures de fonctionnement assez élevées.

Les lasers à cascade quantique sont des sources lasers à semiconducteur compactes et capables de délivrer une forte puissance optique sur une large gamme de longueur d'onde dans l'infrarouge. Les QCLs de la filière InP sont les plus établis. Le système de matériaux InAs/AlSb est une solution alternative encore peu développée mais qui, en vertu de ses propriétés, présente des atouts incontestables pour la réalisation de lasers à cascade quantique. Le travail de cette thèse a apporté une meilleure connaissance du système InAs/AlSb et de ses possibilités pour les QCLs, à la fois sur un plan théorique, expérimental et technologique.Nous avons œuvré à l'amélioration des performances des lasers à cascade quantique sur ce système de matériaux, notamment en cherchant à augmenter la température maximum de fonctionnement dans les courtes longueurs d'onde et le lointain infrarouge. Un modèle de transport électronique a été développé. Ce modèle permet de reproduire de manière relativement précise les résultats expérimentaux. Il est un outil utile pour l'amélioration des designs de zone active et, en conséquence, des performances des lasers.La finalité de ces lasers est leur utilisation pour des applications telles que la spectroscopie moléculaire par absorption. Nous avons donc travaillé à les rendre plus adaptés aux besoins de celles-ci, à savoir que leur émission soit monomode, ce que nous avons rendu possible grâce au développement d'une technologie DFB à haut rendement et très reproductible, et qu'ils puissent fonctionner en régime continu, ce qui a été accompli, autour de 9 µm de longueur d'onde d'émission, jusqu'à une température de 255 K en s'appuyant sur un modèle prédictif basé sur une approche analytique.Afin d'atteindre le fonctionnement en régime continu en dessous de 4 µm de longueur d'onde, nous nous sommes penchés sur l'utilisation d'un substrat alternatif en GaSb, qui nous permet de réaliser des claddings conciliant un faible indice de réfaction et de faibles pertes optiques. Nous avons à cette occasion fait la démonstration du premier QCL fonctionnant sur ce substrat, et ce jusqu'à température ambiante à 3,3 µm de longueur d'onde.

Depuis l'ère industrielle, les émissions des gaz à effet de serre, responsables du réchauffement climatique majoritairement d'origine anthropique, ne cessent d'augmenter. Parmi ces gaz, les principaux concernés sont le dioxyde de carbone (CO2), le protoxyde d'azote (N2O) et le méthane (CH4).Dans le cadre de ma thèse, nous allons nous intéresser majoritairement au N2O et aussi au CH4, qui malgré leurs plus faibles quantités dans l'atmosphère, ils ont un potentiel de réchauffement global largement supérieur à celui du CO2.Ces rejets gazeux anthropiques suffisent à provoquer des modifications climatiques à court ou moyen terme. Il est donc nécessaire de comprendre les phénomènes liés à ces émissions. De nombreux réseaux européens tels que Euroflux, CarboEuroflux, NitroEurope, CarboEurope, GHG-Europe et ICOS ont activement contribué à la quantification et la compréhension des émissions des gaz à effet de serre. Il subsiste cependant d'importantes incertitudes sur les bilans inter annuels de ces émissions. Afin de mieux assimiler la variabilité temporelle des émissions de N2O et CH4, il est indispensable de les mesurer continuellement dans le temps en fonction des écosystèmes, des types de sol, et de disposer d'instruments de mesure performants. Le GSMA grâce à ses compétences en instrumentation, a développé un spectromètre utilisant un laser à cascade quantique, QCLAS (Quantum Cascade Laser Absorption Spectrometer), dédié à la mesure in situ de flux de gaz produits par les sols. Comme dans toute expérimentation, les mesures faites par QCLAS peuvent être contaminées de bruits. Ces bruits peuvent entraîner des biais sur les valeurs de flux calculés. C'est la raison pour laquelle on s'intéressera aux méthodes d'analyses des signaux telles que les transformées en ondelettes, la décomposition en valeurs singulières, dont l'utilisation aura pour objectif d'extraire l'information utile des signaux, et permettra d'améliorer significativement le rapport signal à bruit ainsi que la dispersion des mesures. Cette thèse est organisée en trois principales parties : la première est consacrée dans un premier temps aux techniques usuelles de mesure de gaz, où nous introduirons l'instrument QCLAS. On verra ensuite trois techniques usuelles de mesure de flux à savoir : la technique des enceintes closes, l'Eddy corrélation, et le relaxed Eddy accumulation. La seconde partie portera sur les différentes procédures et méthodes de traitement pour l'optimisation de la mesure expérimentale. La dernière partie portera sur les différentes campagnes de mesures réalisées avec QCLAS. Ces applications montreront la robustesse de QCLAS ainsi que son aptitude à effectuer des mesures de terrain. / Since the industrial revolution, emissions of greenhouse gases (GHG) responsible for global warming, mainly anthropogenic, continue to increase. Among these gases, the main concerned are carbon dioxide (CO2 ), nitrous oxide (N2O ) and methane (CH4 ).In my thesis, we will focus mainly on N2O and CH4 , which despite their smaller quantities in the atmosphere, have a global warming potential higher than the CO2. These anthropogenic gas emissions are sufficient to cause climatic change in the short or medium term. It is therefore necessary to understand the phenomena linked to these emissions.Many European networks such as Euroflux, CarboEuroflux, NitroEurope, CarboEurope GHG-Europe and ICOS have actively contributed to the understanding and quantification of greenhouse gases emissions. However it remains considerable uncertainty about the inter-annual balance sheets of these emissions. To better assimilate the temporal variability of N2O and CH4 emissions, it is necessary to measure continuously over time in terms of ecosystems, soil types, and to have performance measurement tools. The GSMA with its expertise in instrumentation, has developed a spectrometer using a quantum cascade laser, QCLAS (Quantum Cascade Laser Absorption Spectrometer), designed to measure in situ gas flow produced by the soil. As in any experiment, QCLAS measurements may be contaminated by noise. These noises can cause biases in fluxes determination. This is why we will focus on signal proccessing methods such as wavelet transform, singular value decomposition, with the purpose of extracting useful signal informations and significantly improving the signal to noise ratio and the dispersion of measurements. This thesis is organized in three main parts: The first part is devoted first to conventional techniques for gas measurements, where we will introduce the instrument QCLAS. Then, we will examine three usual techniques of flow measurement namely: the technique of closed chambers, Eddy correlation and relaxed Eddy accumulation. The second part will focus on the different procedures and treatment methods to optimize experimental measurements. The last part will focus on the various measurements campaigns made with QCLAS. These applications demonstrate the robustness of QCLAS as well as its ability to perform field measurements.

Les lasers à cascade quantique sont des sources lasers à semiconducteur compactes et capables de délivrer une forte puissance optique sur une large gamme de longueur d'onde dans l'infrarouge. Les QCLs de la filière InP sont les plus établis. Le système de matériaux InAs/AlSb est une solution alternative encore peu développée mais qui, en vertu de ses propriétés, présente des atouts incontestables pour la réalisation de lasers à cascade quantique. Le travail de cette thèse a apporté une meilleure connaissance du système InAs/AlSb et de ses possibilités pour les QCLs, à la fois sur un plan théorique, expérimental et technologique.Nous avons œuvré à l'amélioration des performances des lasers à cascade quantique sur ce système de matériaux, notamment en cherchant à augmenter la température maximum de fonctionnement dans les courtes longueurs d'onde et le lointain infrarouge. Un modèle de transport électronique a été développé. Ce modèle permet de reproduire de manière relativement précise les résultats expérimentaux. Il est un outil utile pour l'amélioration des designs de zone active et, en conséquence, des performances des lasers.La finalité de ces lasers est leur utilisation pour des applications telles que la spectroscopie moléculaire par absorption. Nous avons donc travaillé à les rendre plus adaptés aux besoins de celles-ci, à savoir que leur émission soit monomode, ce que nous avons rendu possible grâce au développement d'une technologie DFB à haut rendement et très reproductible, et qu'ils puissent fonctionner en régime continu, ce qui a été accompli, autour de 9 µm de longueur d'onde d'émission, jusqu'à une température de 255 K en s'appuyant sur un modèle prédictif basé sur une approche analytique.Afin d'atteindre le fonctionnement en régime continu en dessous de 4 µm de longueur d'onde, nous nous sommes penchés sur l'utilisation d'un substrat alternatif en GaSb, qui nous permet de réaliser des claddings conciliant un faible indice de réfaction et de faibles pertes optiques. Nous avons à cette occasion fait la démonstration du premier QCL fonctionnant sur ce substrat, et ce jusqu'à température ambiante à 3,3 µm de longueur d'onde. / Quantum cascade lasers (QCLs) are unipolar semiconductor lasers employing radiative transitions between electron subbands in multiple quantum well structures. QCLs can deliver high optical powers in a large spectral range from mid-IR to THz. The best QCL performances have been achieved using III-V materials that can be grown on InP substrates. The InAs/AlSb material system represents an alternative solution for the elaboration of QCLs. While it is still much less explored compared with the InP family, some properties of these materials are very attractive for the development of QCLs.This thesis contributed to better understanding of the InAs/AlSb system, as well as to physics and technology QCLs based on these materials.Much attention has been paid to the performance improvement of InAs/AlSb QCLs, especially to the increasing of operation temperature of these lasers. A model of electronic transport in such devices, which is in good agreement with obtained experimental data, has been developed. This model has been used for optimization of the QCL design and, in consequence, to the improvement of the lasers performances.The main application of infrared lasers is molecular spectroscopy requiring high spectral purity of the laser emission. To make InAs-based QCLs suitable for spectroscopic applications we have developed a technology of distributed feedback (DFB) lasers for the 3-10 µm range with single frequency emission. Continuous wave (cw) operation of InAs/AlSb QCLs has been achieved for the first time in lasers emitting near 9 µm at temperatures up to 255 K. These lasers have been optimized for cw operation using predictive modeling of heat balance in the device. In order to improve performances of short wavelength InAs/AlSb QCLs emitting below 4 µm we proposed to replace a plasmon enhanced waveguide employing heavily doped InAs and exhibiting strong free carrier absorption by a low loss dielectric waveguide with AlGaSbAs cladding layers. These lasers grown for the first time on GaSb substrates and operated between 2.8 and 3.3 µm demonstrated performances proving the attractiveness of this approach to achieve further progress in InAs/AlSb QCLs.

Dans le moyen-infrarouge, les barrettes de lasers à cascade quantique sont d’un grand intérêt pour la réalisation de sources large bande intégrables dans les systèmes de spectroscopie laser. Une excellente finesse spectrale, la présence d’un seul mode spatial et une gamme d’accordabilité large sont ainsi rassemblées sur une seule puce, compacte et intrinsèquement stable. Afin de bénéficier de l’ensemble des longueurs d’onde sur une sortie unique, les défis majeurs résident dans l’association de technologies pour rassembler les différentes sorties en une seule via l’utilisation de circuits photoniques intégrés (CPI). Ce CPI peut être séparé en trois briques élémentaires : une filière de guidage passif, un combineur de longueurs d’onde et un coupleur actif/passif. Pour la mise-en-forme du faisceau, nous reportons la fabrication et la caractérisation de guides d’onde en InP/InGaAs/InP gravés profondément, avec des performances proches de l’état de l’art. Nous fabriquons et caractérisons des multiplexeurs basés sur des réseaux de diffraction intégrés, sur filière InP et SiGe. Un multiplexeur de 60-vers-1 voies couvrant la gamme de 7-8,5 µm est réalisé. Une méthode innovante mettant en œuvre des multiplexeurs inter-digités et fonctionnant sur trois ordres de diffraction est démontrée. Finalement, nous réalisons des barrettes de laser à cascade quantique sur InP et sur silicium. Un coupleur adiabatique est dimensionné, fabriqué et caractérisé pour associer efficacement les guides actifs et passifs. Des intégrations de types hétérogène et hybride sont envisagées, avec la première démonstration d’une source accordable utilisant une barrette de lasers et un multiplexeur InP. / In the mid-infrared, arrays of distributed feedback quantum cascade lasers have been developed as a serious alternative to obtain extended wavelength operation range of laser-based gas sensing systems. Narrow-linewidth, single mode operation and wide tunability are then gathered together on a single chip with high compactness and intrinsic stability. In order to benefit from this extended wavelength range in a single output beam, the key challenge resides in the combination of different technologies to merge the output of different sources via the use of mid-IR photonic integrated circuits (PIC). The PIC can be split into three main blocks: the passive waveguide platform, the beam combiner and the active/passive coupler. For beam handling and guiding, we report fabrication and characterization of deeply etched InP/InGaAs/InP waveguides with state of the art performances. We fabricate and characterize multiplexers based on echelle and arrayed waveguide gratings on InP and SiGe platforms. A 60-to-1 spectral multiplexer operating in the 7-to-8.5 µm range is demonstrated. An advanced multiplexing scheme using interleaved and cross-order operations is also exposed. Finally, we realize quantum cascade laser arrays on InP and silicon. We design, fabricate and characterize an adiabatic coupler to efficiently and monolithically integrate active and passive waveguides. Heterogenous and hybrid integration are also considered with the demonstration of a tunable source using laser array and InP-based multiplexer.

Nous avons développé un récepteur hétérodyne terahertz (THz) compact et ultra-sensible à base de laser à cascade quantique (QCL) comme oscillateur local et de bolomètre à électron chaud (HEB) comme mélangeur. Le récepteur est basé sur un nouveau concept pour le couplage quasi-optique entre l'oscillateur local et le mélangeur ce qui a permis de ne pas utiliser de lame semi-réfléchissante pour la superposition du signal provenant du QCL et du signal à détecter. Le mélangeur utilisé est un HEB en nitrure de niobium avec une antenne planaire formée d’une double hélice log-spiral. Le HEB est monté sur la partie plane d’une lentille convexe en silicium. L’oscillateur local est un QCL que nous avons développé avec un système de contre-réaction répartie du troisième ordre avec une faible dissipation thermique, un faisceau peu divergent et un fonctionnement mono-mode à la fréquence cible de 2.7 THz. Le couplage entre l’oscillateur local et le mélangeur HEB a également été amélioré en couplant le QCL avec une fibre creuse en diélectrique ce qui a permis d’améliorer la directivité du faisceau laser à 55 dBi. Grâce aux précédents résultats, nous avons obtenu un récepteur THz hétérodyne compact qui présente une sensibilité proche de l’état de l’art à 2.7 THz. / We demonstrate an ultra-compact Terahertz (THz) heterodyne detec- tion system based on a quantum cas- cade laser (QCL) as local oscillator and a hot electron bolometer (HEB) for the mixing. It relies on a new opti- cal coupling scheme where the local oscillator signal is coupled through the air side of the planar HEB an- tenna, while the signal to be de- tected is coupled to the HEB through the lens. This technique allows us to suppress the beam splitter usu- ally employed for heterodyne mea- surements. The mixer is a Niobium Nitride HEB with a log-spiral planar antenna on silicon and mounted on the back of a plano-convex silicon lens. We have developed a low power consumption and low beam di- vergence 3rd-order distributed feed- back laser with single mode emis- sion at the target frequency of 2.7 THz to be used as local oscillator for the heterodyne receiver. The cou- pling between the QC laser and the the HEB has been further optimized, using a dielectric hollow waveguide that reliably increases the laser beam directivity up to 55 dBi. Upon the high beam quality, sufficient output power in a single mode at the tar- geted frequency and low power dissi- pation of our local oscillator, we have build an ultra compact THz hetero- dyne receiver with sensitivity close to the state of the art at 2.7 THz.

Ce mémoire de thèse présente deux études expérimentales dans le domaine de la dynamique ultra-rapide des porteurs dans les nanostructures semiconductrices: <br />1. Le développement de la spectroscopie Térahertz dans le domaine temporel (THz-TDS) et son utilisation pour mesurer le gain d'un laser à cascade quantique GaAs/AlGaAs.<br />2. L'étude des effets de 3ième ordre en optique non linéaire dans des verres de Tellure dopés en nanocristaux AgCl, par "Z-scan" et mélange à quatre ondes (DFWM). <br />A cette fin, nous avons d'abord construit un montage de spectroscopie Térahertz dans le domaine temporel avec deux sources de rayonnement différentes : la rectification optique dans un cristal non-lineaire <110> ZnTe et par ailleurs des antennes interdigités photoconductrices. <br />Dans un premier temps, nous avons étudié la compétition entre la rectification optique, la génération de second harmonique, l'absorption à deux photons, et l'absorption par les porteurs libres. Le faisceau pompe subit une absorption à deux photons et le rayonnement THz émis est diminué, dans les conditions de focalisation, par l'absorption des porteurs libres. La réduction de l'émission THz dans les conditions de focalisation est expliquée, à condition de tenir compte des effets de la diffraction de la source THz sub-longueur d'onde. <br />Dans un deuxième temps, nous avons étudié les propriétés de l'émission THz dans le domaine temporel et spectral d'un nouveau type d'antenne photoconductive interdigitée basée sur du GaAs semi-isolant, en fonction de la densité de porteurs et dans une gamme de température allant de 4.2K à 270K. Les propriétés de l'émission THz sont linéaires pour de faibles tensions appliquées mais révèlent des effets de saturation pour des tensions importantes en raison de la diffusion inter-vallées de la bande Γ à la bande L. Les performances THz saturent aussi pour de fortes excitations laser à raison de l'écrantage des charges. La dynamique des porteurs à été étudiée expérimentalement pour différentes températures. Le spectre THz de l'émission se déplace vers les basses fréquences lorsque la température augmente. L'influence de la mobilité électronique est discutée.<br />Dans une troisième partie, après avoir comparé les deux méthodes de génération THz ci-dessus et décidé d'utiliser les antennes photoconductives comme source d'excitation pour notre montage THz-TDS, nous avons étudié le gain et les pertes d'un laser à cascade quantique (LCQ) fonctionnant à 2.9 THz. Nous avons étudié les variations du gain en fonction du courant injecté, à différentes températures. Nous avons mesuré les spectres d'amplitude et de phase THz, permettant une détermination directe du gain. A la fréquence de fonctionnement du LCQ, nous mesurons un gain de 6.5cm-1. Des effets comme le « clampage » du gain et l'affinement spectral du gain sont observés et discutés.<br />Pour finir, nous avons étudié le coefficient de polarisabilité d'ordre 3 des verres de Tellure (80TeO2-20Nb2O5) dopés en nanocristaux AgCl. Nous avons produit des échantillons par les techniques fonte-trempe et traitement thermique. Les résultats de la caractérisation révèlent qu'un traitement plus long augmente la tailles des nanocristaux qui donne lieu à l'apparition de plus de défauts et une plus grande déformation du réseau cristallin des nanocristaux aux interfaces avec le verre. Des états électroniques piégés apparaissent sous l'effet de la déformation de la structure cristalline. Une forte absorption à deux photons et une absorption des états électroniques piégés réduit le seuil de la limitation optique. Le coefficient polarisabilité non linéaire χ(3) augmente à cause de la formation des défauts et des états électronique localisés.

Cette thèse concerne l'étude théorique et expérimentale des limitations de la puissance de sortie des lasers à cascade quantique (LCQ). Nous y exposons une modélisation globale de leurs propriétés électro-optiques. Le fonctionnement du laser est décrit en incluant la structure électronique, les mécanismes de diffusion responsables des transitions non radiatives des électrons et le couplage électron- photon de la cavité. Ce modèle nous a permis de reproduire avec succès l'ensemble des caractéristiques (courant et puissance optique en fonction de la tension appliquée) d'un LCQ sur un large domaine de température de fonctionnement. Dans un premier temps, ce modèle a été utilisé pour le calcul de la température électronique dans les LCQ. Il en ressort que la diffusion par des phonons-LO est le seul mécanisme avec lequel le gaz d'électrons peut transférer son énergie vers le réseau. Les mécanismes élastiques de diffusion sont des sources d'énergie pour le gaz d'électrons. Deux paramètres physiques permettent de décrire complètement le comportement de la température électronique dans le composant : la résistance thermique électronique de l'hétérostructure et le coefficient de couplage courant température électronique. Ensuite, l'étude du couplage des électrons avec les photons de la cavité montre que ce couplage peut modifier notablement la distribution électronique sur les niveaux énergétiques. Le gain de la zone active du laser diminue avec la densité de photons. Cet effet appelé saturation de gain joue un rôle important sur les performances des LCQ. La minimisation de cet effet peut augmenter la puissance maximale de sortie du laser d'un facteur deux. Cette étude nous a permis de proposer de nouveaux dessins de zone active ayant des performances améliorées. La fabrication de certaines de ces structures a permis de valider l'approche que nous avons suivie pour améliorer les performances de ce type de laser.

Le point central des travaux exposés dans cette thèse est l'étude des réseaux métalliques de surface appliqué au cas des lasers à cascade quantique (LCQ) émettant dans le moyen infrarouge. Nous avons compris les phénomènes physiques mis en jeu dans ce type de structure au moyen de modèles simples qui ont été des outils puissants d'aide à la conception des composants. Les résultats sont confirmés par les études numériques utilisant le formalisme, plus complexe, des matrices S. L'étude de ces réseaux a abouti à plusieurs réalisations : o L'élaboration de sources monomodes avec un contrôle précis des longueurs d'onde. L'originalité de ces dispositifs réside dans l'interaction, accompagnée de faibles pertes, du champ électromagnétique avec le métal, ce qui a rendu possible la réalisation de LCQs à contre réaction répartie (DFB) fonctionnant en régime continu, à température ambiante. o Le développement de nouveaux dispositifs, de faible divergence, basés sur une combinaison des réseaux métalliques du premier et second ordre. o La démonstration du fort potentiel d'un LCQ couplé optiquement avec une cavité de haute finesse (OF-CEAS : Optical-Feedback Cavity-Enhanced Absorption Spectroscopy) pour la spectroscopie moléculaire de haute sensibilité. Tous ces développements ont démontrés le degré de maturité des réseaux métalliques de surface, bien adaptés aux lasers à cascade quantique pour leur utilisation dans des systèmes de spectroscopie.

La détermination du rapport de la masse du proton à celle de l'électron via la spectroscopie rovibrationnelle de H2+ nécessite une détermination théorique et expérimentale des fréquences de transition avec une incertitude de l'ordre de 1 kHz. Les calculs de corrections radiatives et relativistes les plus précis atteignent aujourd'hui une incertitude de quelques dizaines de kHz, ce qui rend possible une expérience de spectroscopie haute résolution. Le dispositif expérimental que nous avons mis en place s'articule autour de deux axes. Le premier est le dispositif de préparation des ions et de détection de la transition vibrationnelle. Celui-ci se base sur la photodissociation sélective des ions H2+ confinés dans un piège de Paul hyperbolique. Le deuxième est une source laser accordable autour de 9.2 microns, spectralement étroite (au niveau du kHz) et stable, émettant 50 mW en régime continu. Cette source nous a permis de réaliser la spectroscopie haute résolution de l'acide formique.