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Modern particle accelerators are a key component of today’s research landscape and indispensable in industry and medicine. In special application areas, the portfolio of these facilities will be expanded by laser-driven compact plasma accelerators that generate short, high-intensity pulses of ions with unique beam properties. Though intensely explored by the community, scaling the maximum beam energies of laser-driven ion accelerators to the required level is one of the most significant challenges of this field. This endeavor is inherently linked to a fundamental understanding of the underlying acceleration processes. The prospect to efficiently increase the beam energy relies on the ability to control the accelerating field structures beyond the well-established acceleration from the stationary target rear side. However, manipulating the interaction in such micrometer-sized accelerators proves to be challenging due to the transient nature of the plasma fields and requires precise tuning of the temporal laser pulse shape and the volumetric density distribution of the plasma target to a level that could so far not be achieved. This thesis investigates laser-proton acceleration using a cryogenic hydrogen target that combines the capabilities of predictive three-dimensional simulation and the in-situ realtime monitoring of the density distribution in the experiment to explore the fundamental physical principles of plasma based acceleration mechanisms. The corresponding experiments were performed at the DRACO laser facility at the Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf. The key to the success of these studies was the advancement of the cryogenic target system that generates a self-replenishing pure hydrogen jet. Using a mechanical chopping device, which protects the target system from the disruptive influence originating from the high-intensity interaction, allowed, for the first time, systematic experiments with a large number of laser shots in the harsh environment of the ultra-short pulse DRACO petawatt laser. The performance of a cylindrical hydrogen jet can be substantially optimized by a flexible all-optical tailoring of the target profile. Guided by real-time multi-color probing, the target density, the decisive parameter of the interaction, was scanned over two orders of magnitude allowing the exploration of different advanced acceleration regimes in a controlled manner. This approach led to the experimental realization of proton beams with energies up to 80 MeV and application relevant high particle yield from advanced acceleration mechanisms occurring in near-critical density plasmas, a regime so far mostly investigated in numerical studies. Besides cylindrical jets, the formation of thin hydrogen sheets was studied to gain insight into the fluid and crystallization dynamics that can be used to tailor the target shape for laser-proton acceleration. Using these jets, the onset of target transparency was explored, a regime that promises increased proton energies when optimized. Furthermore, after irradiation of the hydrogen jet with a high-intensity laser pulse, an unexpected axial modulation in the plasma density distribution was observed that can play a role in structuring the proton beam profile. This modulation is caused by instabilities that originate from the laser-plasma interaction, for example due to laser-driven return currents or the plasma expansion dynamics.

We utilize the exact factorization of the electron-nuclear wave function [Abedi et al., PRL 105 123002 (2010)] to illuminate several aspects of laser-driven molecular dynamics in intense femtosecond laser pulses. Above factorization allows for a splitting of the full molecular wave function and leads to a time-dependent Schrödinger equation for the nuclear subsystem alone which is exact in the sense that the absolute square of the corresponding, purely nuclear, wave function yields the exact nuclear N-body density of the full electron-nuclear system. As one remarkable feature, this factorization provides the exact classical force, the force which contains the highest amount of electron-nuclear correlations that can be retained in the quantum-classical limit of the electron-nuclear system. We re-evaluate the classical limit of the nuclear Schrödinger equation from the perspective of the exact factorization, and address the long-standing question of the validity of the popular quantum-classical surface hopping approach in laserdriven cases. In particular, our access to the exact classical force allows for an elaborate evaluation of the various and completely different potential energy surfaces frequently applied in surface hopping calculations. The highlight of this work consists in a generalization of the exact factorization and its application to the laser-driven molecular wave function in the Floquet picture, where the molecule and the laser form an united quantum system exhibiting its own Hilbert space. This particular factorization enables us to establish an analytic connection between the exact nuclear force and Floquet potential energy surfaces. Complementing above topics, we combine different well-known and proven methods to give a systematic study of molecular dissociation mechanisms for the complicated electric fields provided by modern attosecond laser technology.:Contents Introduction 1 The exact factorization of time-dependent wave functions 1.1 Concern and state of the art 1.2 The exact factorization of the electron-nuclear wave function 1.3 The generalized exact factorization 1.4 The exact factorization for coupled harmonic oscillators 1.5 The exact factorization for a single particle with spin 1.6 The exact factorization of the laser-driven electron-nuclear wave function in the Floquet picture 1.7 Summary and conclusion 2 Quantum-classical molecular dynamics from an exact factorization perspective 2.1 Concern and state of the art 2.2 The exact nuclear TDSE 2.3 The Wigner-Moyal equation for the nuclear TDSE and its classical limit 2.4 The Bohmian formulation of the nuclear TDSE and its classical limit 2.5 Comparative calculations 2.5.1 Scenario 1: stationary states 2.5.2 Scenario 2: laser-driven dynamics 2.6 Summary and conclusion 3 Surface hopping in laser-driven molecular dynamics 3.1 Concern and state of the art 3.2 Surface hopping 3.3 Quantum-classical dynamics on the EPES 3.4 The benchmark model and its potential energy surfaces 3.5 Surface hopping in laser-driven molecular dynamics 3.6 Summary and conclusion 4 Beyond the limit of the Floquet picture: molecular dissociation in few-cycle laser pulses 4.1 Concern and state of the art 4.2 Theoretical few-cycle pulses 4.3 Calculation of dissociation probabilities 4.4 Dissociation in few-cycle pulses 4.4.1 Dissociation in half-cycle pulses 4.4.2 Dissociation in few-cycle pulses 4.5 Dissociation in realistic attosecond pulses 4.6 Summary and conclusion Outlook Appendices A List of abbreviations B Numerical details C Calculating electronic observables within quantum-classical molecular dynamics D Ionization in few-cycle pulses E Modeling an optical attosecond pulse Bibliography

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Les travaux de cette thèse s’inscrivent dans le cadre de l’allumage rapide pour la fusion par confinement inertiel (FCI), pour la production d’énergie. Dans ce schéma les phases de compression et d’allumage sont découplées. Au cours de la seconde phase, le faisceau d’électrons doit parcourir une distance de 300 µm dans le combustible dense avantde déposer son énergie au coeur de la cible et d’initier les réactions de fusion. Le principal défaut de ce schéma réside dans la divergence du faisceau d’électrons au cours de son transport dans la matière dense. Parmi plusieurs schémas proposés pour réduire cette divergence, nous considérons ici, les schémas sans cône basés sur la collimation des électrons dans un champ magnétique. En particulier, A.P.L. Robinson et ses collaborateurs [Phys. Rev. Lett. 100, 025002, 2008] ont proposé une méthode simple à mettre en place pour contrôler la divergence du faisceau d’électrons :utiliser une séquence de deux impulsions laser. La première impulsion permet de créer un environnement magnétique favorable au confinement du faisceau d’électrons engendré par la seconde interaction. La validation de cette proposition est le sujet de cette thèse. Nous présenterons les résultats expérimentaux et les modélisations théoriques motivées par cette proposition. L’expérience du guidage d’un faisceau d’électrons avec deux impulsions laser a été réalisée sur l’installation laser petawatt Vulcan au Rutherford Appleton Laboratory (RAL) à Didcot en Angleterre. Elle est basée sur la proposition d’un groupe international dans le cadre du projet FCI HiPER. Cette expérience nous a permis d’obtenir les conditions de guidage en fonction du rapport des intensités et du délai entre les deux impulsions. Les résultats de l’expérience ont été modélisés par le code hydrodynamique CHIC couplé au module de transport de particules chargées M1. L’interprétation des résultats expérimentaux nous a permis d’expliquer la base de la physique du guidage du faisceau d'électrons et d'en définir les conditions magnétiques favorables. / The work presented in this thesis is realised in the framework of the fast ignition of inertial confinement fusion for energy production. In this scheme the compression and the ignition phases are decoupled. During the second phase, the electron beam must cross over 300 µm in the dense fuel to deposit its energy in the dense core and ignite the fusion reactions.The major problem of the scheme is related to the divergence of the electron beam while it crosses the dense matter. Among the different propositions to inhibit the electron divergence we consider here the schemes without cone that are based on the effect of magnetic collimation. In particular, A.P.L. Robinson and his co-authors [Phys. Rev. Lett. 100, 025002, 2008] suggested a simple way to control the electron beam divergence by using a sequence of two laser pulses. The first one creates a magnetic background favourable for the confinement of the second electron beam resulting from the second interaction. The validation of this scheme is the major goal of this thesis.We present the results of experimental sudies and numerical modeling of the electron beam guiding with help of two consequent laser pulses. The experiment was performed on the Vulcan facility at the Rutherford Appleton Laboratory at Didcot in UK, based on the proposal submitted by an international group of scientists in the framework of the European project for inertial fusion energy HiPER. This experiment allowed us to define a combination of laser and target parameters where the electron beam guiding takes place. The analysis of experimental data and numerical modelling is realised with the hydrodynamic code CHIC coupled to the charged particules transport module M1. The interpretation of the experimental results allowed us to explain the experimental data and the physical basis of guiding and to define the magnetic conditionflavourable to the electron beam guidance.

Cette thèse se place dans le contexte de la fusion thermonucléaire pour la production d’énergie, dans le cadre de l’allumage rapide par faisceaux d’électrons chauds. Le travail présenté a pour but de caractériser la source de faisceaux d’électrons rapides, accélérés par lasers intenses (1019≠1020 W/cm2), et leur propagation dans des plasmas denses aussi bien à l’état solide quecomprimé.La première étude présentée avait pour but d’étudier la propagation d’électrons rapides, caractérisés par une densité de courant > 1011 A/cm2, dans des cibles d’aluminium chauffées à la température de Fermi par un choc plan contra-propagatif, qui les comprimait à deux fois la densité du solide. La géométrie de compression plane nous a permis de dissocier les pertesd’énergie dues aux effets résistifs et collisionnels, en comparant des cibles solides et comprimées de masses surfaciques identiques. Nous avons observé pour la première fois une augmentation des pertes d’énergie d’origine résistive dans les échantillons chauffés. La confrontation des données expérimentales avec les simulations, incluant une caractérisation complète de la source électronique, de l’état de compression des cibles et du transport d’électrons, a permis d’étudier l’évolution temporelle de la résistivité du matériau. Elle a notamment permis d’estimer que le pouvoir d’arrêt résistif dans les cibles tièdes et denses est d’amplitude comparable au pouvoir d’arrêt collisionnel.Dans la deuxième étude, nous avons analysé l’accélération et le transport d’électrons rapides produits lors de l’interaction d’un laser à haut contraste avec un cône de cuivre, enchâssé dans un bloc de carbone, et comprimé par un choc plan contra-propagatif. Un système d’imagerie X a permis de visualiser le couplage entre le faisceau laser intense et le cône à différents instants de la compression. Ce diagnostic, donnant accès à la distribution spatiale du faisceau d’électrons chauds, a montré une génération d’électrons dans tout le volume du cône pour des temps supérieurs au temps de débouché de choc au niveau de la pointe. Pour des temps antérieurs, l’interaction se produit à haut contraste, la source est restreinte au niveau de la pointe du cône, et la propagation collimatée des électrons vers l’intérieur de la cible est assurée par les champs magnétiques auto-générés. Ces conclusions ont été obtenues en confrontant les données expérimentales aux simulations.Une caractérisation hydrodynamique de la compression par choc de la cible a été effectuée à l’aide d’une technique de radiographie X, permettant de visualiser la propagation du front de choc dans la cible, sa collision avec la pointe du cône et son glissement le long des parois. Les mesures sont en accord avec des simulations hydrodynamiques. / The framework of this PhD thesis is the inertial confinement fusion for energy production, in the context of the electron fast ignition scheme. The work consists in a characterization of the transport mechanisms of fast electrons, driven by intense laser pulses (1019 ≠ 1020 W/cm2) inboth cold-solid and warm-dense matter.The first goal was to study the propagation of a fast electron beam, characterized by a current density > 1011 A/cm2, in aluminum targets initially heated close to the Fermi temperature by a counter-propagative planar shock. The planar compression geometry allowed us to discriminate the energy losses due to the resistive mechanisms from collisional ones by comparing solid and compressed targets of the same initial areal densities. We observed for the first time a significant increase of resistive energy losses in heated aluminum samples. The confrontation of the experimental data with the simulations, including a complete characterization of the electron source, of the target compression and of the fast electron transport, allowed us to study the time-evolution of the material resistivity. The estimated resistive electron stopping power in a warm-compressed target is of the same order as the collisional one.We studied the transport of the fast electrons generated in the interaction of a high-contrast laser pulse with a hollow copper cone, buried into a carbon layer, compressed by a counterpropagative planar shock. A X-ray imaging system allowed us to visualize the coupling of thelaser pulse with the cone at different moments of the compression. This diagnostic, giving access to the fast electron spatial distribution, showed a fast electron generation in the entire volume of the cone for late times of compression, after shock breakout from the inner cone tip. For earlier times, the interaction at a high-contrast ensured that the source was contained within the cone tip, and the fast electron beam was collimated into the target depth by self-generated magnetic fields. These conclusions were obtained by a confrontation of experimental data to simulation results.The hydrodynamic characterization of the shock-induced target compression was performed using a X-ray point projection radiography technique, allowing to visualize a propagation of the shock front into the target, its collision with the cone tip and its subsequent sliding along the cone walls. The measurements are in agreement with hydrodynamic simulations.

Cette thèse s'inscrit dans le cadre de la recherche sur la fusion nucléaire par confinement inertiel, et vise notamment à contribuer à la validation du schéma d'allumage rapide. Elle consiste en une étude expérimentale des différents processus impliqués dans la propagation d'un faisceau d'électrons relativistes, produit par une impulsion laser ultra-intense (10^{19} W.cm-2), au sein de la matière dense qu'elle soit solide ou comprimée. Dans ce travail de recherche nous présentons les résultats de trois expériences réalisées sur des installations laser distinctes afin de générer des faisceaux d'électrons dans diverses conditions et d'étudier leur propagation dans différents états de la matière, du solide froid au plasma dense et tiède.La première expérience a été réalisée à très haut contraste temporel sur l'installation laser UHI100 du CEA de Saclay. L'étude du dépôt d'énergie par le faisceau d'électrons dans l'aluminium solide a mis en évidence un important chauffage à faible profondeur, où les effets collectifs sont prédominants, générant ainsi un gradient important de température entre les faces avant (300eV) et arrière (20eV) sur 20µm d'épaisseur. Une modélisation numérique de l'expérience montre que ce gradient induit la formation d'une onde de choc débouchant en face arrière, donnant alors lieu à une augmentation de l'émission thermique. La chronométrie expérimentale du débouché du choc permet de valider le modèle de transport collectif des électrons.Deux autres expériences ont porté sur l'étude de la propagation de faisceaux d'électrons rapides au sein de cibles comprimées. Lors de la première expérience sur LULI2000 (LULI), la géométrie de compression plane a permis de dissocier de manière précise les pertes d'énergie liées aux effets résistifs de celles liées aux effets collisionnels. En comparant nos résultats expérimentaux à des simulations, nous avons mis en évidence l'augmentation significative des pertes d'énergie du faisceau d'électrons avec la compression et le chauffage de la cible à des température proches de la température de Fermi, et ce, pour les deux mécanismes. La seconde expérience, réalisée en géométrie cylindrique sur Vulcan (RAL), a permis de mettre en évidence un phénomène de guidage du faisceau d'électrons rapides sous l'effet d'un intense champ magnétique, auto-généré en présence d'importants gradients radiaux de résistivité. Par ailleurs, dans les conditions de température et de densité atteintes, l'augmentation des pertes d'énergie collisionnelles avec la densité s'avère être compensée par une diminution des pertes résistives du fait du passage de la conductivité du milieu dans le régime des hautes températures de Spitzer. / The framework of this PhD thesis is the validation of the fast ignition scheme for the nuclear fusion by inertial confinement. It consists in the experimental study of the various processes involved in fast electron beams propagation, produced by intense laser pulses (10^{19} W.cm-2), through dense matter either solid or compressed. In this work we present the results of three experiments carried out on different laser facilities in order to generate fast electron beams in various conditions and study their propagation in different states of matter, from the cold solid to the warm and dense plasma.The first experiment was performed with a high intensity contrast on the UHI100 laser facility (CEA Saclay). The study of fast electron energy deposition inside thin aluminium targets highlights a strong target heating at shallow depths, where the collectivs effects are predominant, thus producing a steep temperature profile between front (300eV) and rear (20eV) sides over 20µm thickness. A numerical simulation of the experiment shows that this temperature gradient induces the formation of a shock wave, breaking through the rear side of the target and thus leading to increase the thermal emission. The experimental chronometry of the shock breakthrough allowed validating the model of the collective transport of electrons.Two other experiments were dedicated to the study of fast electron beam propagation inside compressed targets. In the first experiment on the LULI2000 laser facility, the plane compression geometry allowed to precisely dissociate the energy losses due to resistive effects from those due to the collisional ones. By comparing our experimental results with simulations, we observed a significative increase of the fast electron beam energy losses with the compression and the target heating to temperatures close to the Fermi temperature. The second experiment, performed in a cylindrical geometry, demonstrated a fast electron beam guiding phenomenon due to self-generated magnetic fields in presence of sharp radial resistivity gradients. Furthermore, in the temperature and density conditions achieved here, the increase of collisional energy losses with density is compensated by the decreasing resistive energy losses due to the transition of the conductivity into the high-temperatures Spitzer regime.