The work presented in this thesis was motivated by the large amount of experimental investigations of the phonons in quasicrystals. The generalized vibrational density of states (GVDOS) was measured for many quasicrystalline phases and in some cases at different temperatures [suck et al (1997), Dugain et al (1997)]. The progress achieved in the structure determination of approximants to some quasicrystals was a legitimate motivation for numerical investigations of lattice dynamics in these structures. Two different types of interatomic interactions were used: the spring model and the ab-initio pair potentials. The investigations explained the shape of some experimentally measured GVDOS (d-AlNiCo, o-Al13Co4 and i-ZnMgY) via the calculation of the partial vibrational densities of states. Both calculated and measured GVDOS of the d-AlNiCo phase showed an intensity excess at low energies relatively to the ideal Debye behaviour. This excess was found to be a consequence of the existence of special modes at theses energies which are called ``quasi-localized modes''. These modes seem to be characteristic of the lattice dynamics in the complex Al-TM structures. To calculate the frequency shift due to the shift of the GVDOS through low energies observed experimentally at high temperatures, a new method based on a Monte-Carlo simulation was developed. It was shown that the quasi-localized modes introduce large frequency shifts at low energies. Finally, the vibrational entropy was also investigated, and it was found that it contributes to the stabilization of the complex structures over the relatively simple structures at high temperatures. / Die Arbeit, die in dieser Dissertation präsentiert wird, wurde durch eine Vielzahl von experimentellen Beobachtungen von Phononen in Quasikristallen motiviert. Die verallgemeinerte vibrationelle Zustandsdichte (GVDOS, generalized vibrational density of states) wurde für viele quasikristalline Phasen gemessen und für einige auch bei verschiedener Temperatur [Suck et al. (1997), Dugain et al. (1997)]. Der Fortschritt, der in der Bestimmung von Näherungen für einige Quasikristalle erreicht wurde war eine legitime Motivation für numerische Untersuchungen der Gitterdynamik auf diesen Strukturen. Es wurden zwei unterschiedliche interatomare Wechselwirkungen verwendet: Das Federmodell und die ab-initio Paar Potentiale. Die Untersuchungen erklärten die Form einiger experimenteller GVDOS-Messungen (d-AlNiCo, o-Al13Co4 und i-ZnMgY) mittels der Berechnung der partiellen vibrationellen Zustandsdichte. Beide, berechnete und gemessene, GVDOS der d-AlNiCo Phase zeigten einen Intensitätsanstieg bei kleinen Energien relativ zum idealen Debye Verhalten. Dieser Anstieg stellte sich als Konsequenz der Existenz von besonderen Moden bei diesen Energien heraus, die quasi-lokalisierte Moden genannt werden. Diese Moden scheinen charakteristisch für die Gitterdynamik in den komplexen Al-TM Strukturen zu sein. Um die experimentell beobachtete Frequenzverschiebung aufgrund der Verschiebung der GVDOS durch niedrige Energien zu berechnen, wurde eine neue, auf Monte-Carlo Simulation beruhende, Methode entwickelt. Es wurde gezeigt, daß die quasi-lokalisierten Moden große Frequenzverschiebungen bei kleinen Energien hervorrufen. Letzt-lich wurde auch die vibrationelle Entropie untersucht und es stellte sich heraus, daß sie bei hohen Temperaturen dazu beiträgt die komplexen Strukturen gegenüber den relativ einfachen zu stabilisieren.

With the attempt to achieve the optimum in analysis and design, the technological global knowledge base grows more and more. Engineers all over the world continuously modify and innovate existing analysis methods and design procedures to perform the same task more efficiently and with better results. In the field of complex structural analysis many researchers pursue this challenging task. The complexity of a lattice type structure is caused by numerous parameters: the nonlinear member performance of the material, the statistical variation of member load capacities, the highly indeterminate structural composition, etc. In order to achieve a simulation approach which represents the real world problem more accurately, it is necessary to develop technologies which include these parameters in the analysis. One of the new technologies is the first order nonlinear analysis of lattice type structures including the after failure response of individual members. Such an analysis is able to predict the failure behavior of a structural system under ultimate loads more accurately than the traditionally used linear elastic analysis or a classical first order nonlinear analysis. It is an analysis procedure which can more accurately evaluate the limit-state of a structural system. The Probability Based Analysis (PBA) is a new technology. It provides the user with a tool to analyze structural systems based on statistical variations in member capacities. Current analysis techniques have shown that structural failure is sensitive to member capacity. The combination of probability based analysis and the limit-state analysis will give the engineer the capability to establish a failure load distribution based on the limit-state capacity of the structure. This failure load distribution which gives statistical properties such as mean and variance improves the engineering judgment. The mean shows the expected value or the mathematical expectation of the failure load. The variance is a tool to measure the variability of the failure load distribution. Based on a certain load case, a small variance will indicate that a few members cause the tower failure over and over again; the design is unbalanced. A large variance will indicate that many different members caused the tower failure. The failure load distribution helps in comparing and evaluating actual test results versus analytical results by locating an actual test among the possible failure loads of a tower series. Additionally, the failure load distribution allows the engineer to calculate exclusion limits which are a measure of the probability of success, or conversely the probability of failure for a given load condition. The exclusion limit allows engineers to redefine their judgement on safety and usability of transmission towers. Existing transmission towers can be reanalyzed using this PBA and upgraded based on a given exclusion limit for a chosen tower capacity increase according to the elastic analysis from which the tower was designed. New transmission towers can be analyzed based on the actual yield strength data and their nonlinear member performances. Based on this innovative analysis the engineer is able to improve tower design by using a tool which represents the real world behavior of steel transmission towers more accurately. Consequently it will improve structural safety and reduce cost.

Thesis (Ph.D.)--Massachusetts Institute of Technology, Dept. of Nuclear Engineering, 1982. / MICROFICHE COPY AVAILABLE IN ARCHIVES AND SCIENCE. / Includes bibliographical references. / by Khaled Awni Touqan. / Ph.D.

京都大学 / 新制・課程博士 / 博士(工学) / 甲第23509号 / 工博第4921号 / 新制||工||1769(附属図書館) / 京都大学大学院工学研究科材料工学専攻 / (主査)教授 田中 功, 教授 中村 裕之, 教授 安田 秀幸 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Philosophy (Engineering) / Kyoto University / DFAM

Anharmonic lattice dynamics and electron-phonon interactions are crucial to many intriguing physical phenomena in condensed matter physics. In my thesis, I develop theoretical methods and use them to characterize physical properties of model systems and realistic novel materials. First, I introduce vibrational dynamical mean-field theory on models of anharmonic phonons using various impurity solvers, and describe the theoretical extensions to treat non-local interactions. Second, I characterize phononic and excitonic ground state properties of the superatomic semiconductor, Re₆Se₈Cl₂, which exhibits quasi-ballistic exciton dynamics at room temperature. We attribute this behavior to the formation of polarons due to coupling with acoustic phonons and parameterize a Hamiltonian to study the ground state properties. Finally, I introduce a method to calculate the Green’s function that characterizes the equilibrium dynamical properties of polarons. I demonstrate its performance on the Holstein model at finite temperature, and show its applications to systems with general coupling, electron-electron interaction, and anharmonicity.

Les méthodes classiques dans l'étude de la dynamique de réseau, comme la diffusion inélastique des neutrons et des rayons X, sont et vont rester limitées en flux. En conséquence les mesures sont coûteuse en temps. Pour optimiser le rendement de ces techniques, la stratégie de mesure doit être préparée avant l'expérience. Cette stratégie peut être élaborée et optimisé par des calculs de la dynamique de réseau et de la diffusion diffuse. La mesure de la diffusion diffuse thermique est une expérience simple où les régions étendues dans l'espace réciproque peuvent être explorées rapidement et en détails, ce qui permet d'identifier les caractéristiques dans la dynamique de réseau. Une méthode spectroscopique peut être appliquée ensuite sur les régions d'intérêt donnant accès à l'énergie et à l'intensité des vibrations individuelles. Dans certains cas, la diffusion diffuse thermique devient tellement contraignante pour les calculs de la dynamique de réseau (quasi)harmonique, que l'expérience de diffusion inélastique n'est plus un ingrédient nécessaire dans la reconstruction d'une image cohérente de la dynamique. Dans le cadre de ce travail la combinaison des techniques utilisant la diffusion thermique, la diffusion inélastique des rayons X et les calculs réalisés à partir des premiers principes ab initio est proposée pour l'étude de la dynamique de réseau de monocristaux. Les intensités de diffusion diffuse ainsi que les spectres inélastiques observés sont comparés à ceux calculés ab initio. Ces techniques combinées donnent accès à la description complète de la dynamique de réseau en approximation harmonique, et fournissent des informations supplémentaires précieuses. Le lecteur sera initié au formalisme de la dynamique de réseau et à celui de la diffusion inélastique et thermique. Les méthodes de calculs des propriétés vibrationnelles issues des calculs ab initio vont être introduites suivant un ensemble d'étapes menant à la convergence et donc à la validation de l'ensemble des calculs. Les techniques expérimentales utilisées tout au long de cette étude ainsi que les nouvelles possibilités s'ouvrant désormais grâce aux études combinées, serons présentées. La méthodologie sera illustrée par plusieurs systèmes de référence. Dans le cadre des systèmes à liaisons covalentes, deux polymorphes de silice - coésite et cristobalite - sont à l'étude. Les calculs expérimentaux validés sont utilisés pour l'étude des vecteurs propres, des valeurs propres et de leur contributions a la densité d'états vibrationnels (partiel et total). La comparaison avec le polymorphe de silice le plus abondant - alpha-quartz - et l'oxide de germanium en structure de alpha-quartz - révèle des ressemblances et des différences distinctes dans les propriétés vibrationnelles à basse énergie. Les polymorphes d'étain ont été choisis pour étudier l'impact du sous-système électronique sur les interactions inter-ioniques et la dynamique de réseau de monocristaux. L'étain manifeste des propriétés structurelles intéressantes, et une surface de Fermi relativement complexe. On observe une asymétrie inhabituelle au niveau de la diffusion diffuse, propriété qui peut s'expliquer dans le cadre d'une approximation harmonique de la dynamique de réseau. Enfin, la méthode élaborée est appliquée à de la glace, ce qui démontre non seulement une diffusion thermique caractéristique mais également des contributions statiques provenant du désordre de l'hydrogène. La méthodologie proposée fournit un outil puissant pour l'étude de la dynamique de réseau et sera applicable à une large variété de systèmes. Les études peuvent être étendues à des conditions extrêmes impliquant de très hautes pressions et une large gamme de températures. Cette méthodologie peut également être utilisée pour étudier les propriétés localisées de vibrations atomiques dans les systèmes avec des symétries brisées, par exemple des systèmes avec du désordre ou des effets topologiques. / The classical methods in the study of lattice dynamics, such as inelastic neutron and x-ray scattering, are and will remain flux-limited, consequently the measurements are time consuming. To maximise the yield of these techniques, measurement strategies need to be established prior to the experiment. These strategies can be elaborated and optimised by lattice dynamics calculations and thermal diffuse scattering. Measuring thermal diffuse scattering is a simple experiment where extended regions of reciprocal space can be rapidly explored in detail and characteristic features of the lattice dynamics identified. Slower spectroscopy measurements can then be applied on the selected regions of interest to gain access to the energy and intensity of individual vibrations. Moreover, in some cases the input of thermal diffuse scattering may become so constraining for the (quasi)harmonic lattice dynamic calculation, that inelastic scattering experiment will not be a necessary ingredient for the recovery of a self-consistent picture of the dynamics. In the frame of this work, the combination of thermal diffuse scattering, inelastic x-ray scattering and lattice dynamics calculations from first principles ab initio is applied to study the lattice dynamics of single crystals. Both diffuse scattering intensities and inelastic spectra determined by experiment are compared to the ones calculated ab initio. The combination of these three techniques gives access to the full lattice dynamics in the harmonic description and permits valuable new insights into the vibrational properties. The reader will be introduced to the key formalism of lattice dynamics, inelastic and thermal diffuse scattering. Methods for the calculation of vibrational properties from first principles are discussed, followed by a guideline for well converged calculations. The experimental techniques used in this work are presented and new possibilities for combined studies examined. The methodology is illustrated for several benchmark systems. Two silica polymorphs - coesite and alpha-cristobalite – were chosen as examples for covalent systems and investigated in detail. The experimentally validated calculation was used for the analysis of eigenvectors and eigenvalues of different modes, and their contribution to the total and partial density of vibrational states. Comparison with the most abundant silica polymorph - alpha-quartz - and germanium oxide in alpha-quartz structure reveals distinct similarities and differences in the low-energy vibrational properties. Metallic tin polymorphs were chosen to study the influence of the electron subsystem on inter-ionic interactions and the lattice dynamics. Tin exhibits both interesting structural properties and a complex Fermi surface. An unusual asymmetry of thermal diffuse scattering is observed which can be explained within the frame of harmonic lattice dynamics. Finally, the established method is applied to ice which exhibits not only characteristic thermal diffuse scattering but also static contributions from the hydrogen disorder. The methodology proposed in the present work provides a powerful tool in the study of lattice dynamics and will be applicable to a large variety of systems. The studies can be extended to extreme conditions involving very high pressures and a large temperature range. It may be also used to study localised properties of atomic vibrations in systems with broken symmetries, e.g. disorder or surface effects.

Les conducteurs d'ions oxygène fonctionnant à des températures inférieures à 300 ° C sont des matériaux d'intérêt majeur pour une série d’applications technologiques telles que les piles à combustible solide, les batteries, les électrodes, les capteurs, des catalyseurs, etc. Cependant à l’heure actuelle, les conducteurs d'ions d'oxygène solides fonctionnent raisonnablement seulement à haute température, supérieure à 800°C, ce qui limite leur application. Dans la recherche de l'amélioration des conducteurs d'ions d'oxygène, la structure Brownmillérite (ABO2.5 éq. A2B2O5) a toujours joué un rôle important, en particulier dans le régime à basse température où la dynamique de la chaîne tétraédrique induit la mobilité de l'oxygène. Dans ce contexte, nous avons synthétisé une nouvelle phase Sr2-xBaxScGaO5 (avec x=0 SSGO et x= 0.1 SBSGO), contenant des ions 3d0 diamagnétiques et susceptible d’être un conducteur ionique pur. En fonction de la voie de synthèse, le composé présente deux polymorphes, orthorhombiques et cubiques, qui sont tous deux importants pour la conductivité de l'oxygène. La réaction à l’état solide conduit à une structure de type Brownmillerite orthorhombique tandis que la synthèse de fusion de zone (FTZ) donne une structure Pérovskite déficitaire en oxygène .Par diffraction neutronique sur poudre (D2B @ ILL) nous avons analysé la structure des deux polymorphes, en fonction de la température. Une analyse détaillée du type SSGO Brownmillerite montre que le Sc occupe les sites octaédriques, tandis que Ga occupe exclusivement les tétraèdres autres. Cet ordre de cations est assez inhabituel pour les structures de type Brownmillerite. La deuxième particularité est que Sr2-xBaxScGaO5 subit une transition de phase à partir d'une configuration ordonnée des chaines (GaO4), caractéristiques du groupe d’espace I2mb à température ambiante, vers une configuration désordonnée des chaînes dans le groupe d’espace Imma (à 500°C). Ce résultat important confirme notre hypothèse que le désordre est dynamique et il est la clé pour avoir un conducteur d'ions d'oxygène à températures modérées. La synthèse à des températures élevées (jusqu'à fusion), donne une structure cubique Pm ̅m, stable jusqu'à 1000 ° C. La structure est de type Pérovskite fortement déficitaire en oxygène. La mobilité de l’oxygène de ces nouveaux composés a été ensuite étudiée par la thermogravimétrie (TGA) couplée avec spectroscopie de masse (MS) après échange isotopique 18O-16O, par spectroscopie RAMAN et RMN couplée avec les calculs théoriques ab-initio (WIEN2k), par diffusion inélastique des neutrons (IN6@ILL) couplée avec des calculs de dynamiques moléculaire ab-initio (VASP). Les résultats obtenus via les études structurales et de dynamique de réseau montrent que l’activation de la mobilité ionique est liée à la transition vers la structure désordonnée Imma, qui implique une dynamique importante des chaines GaO4 et une diffusion unidimensionnel le long des canaux lacunaires. Ces résultats ont pu être reproduits par calculs de dynamique moléculaire, dans lesquels la diffusion ne concerne que les oxygènes des plans tétraédriques, et s’expliquent par des paramètres de maille a et c qui sont significativement augmentés par rapport à (Ca/Sr)FeO2.5. / Oxygen ion conductors operating at low temperature, below 300 ° C, are materials of major interest for several applications in the area of solid state ionicsas solid fuel cells, batteries, electrodes, sensors, catalysts, etc. However till now, the solid oxygen ion conductor works reasonably only at high temperatures above 800 ° C, which limits their application. In the search for improved oxygen ion conductors Brownmillerite structures ( ABO2.5 eq. A2B2O5 ) has always played an important role, especially in the low temperature regime where the dynamics of the tetrahedral chain induced mobility of oxygen. In this context, we have synthesized a new phase Sr1-xBaxScGaO5 with x = 0 (SSGO) and x = 0.1 (SBSGO) containing diamagnetic 3d0 ions to have a pure ion conductor. Depending on the synthesis route, the compound has two polymorphs, orthorhombic and cubic, which are both important for the oxygen conductivity. The reaction in the solid state leads to an orthorhombic Brownmillerite-type structure, while tmeling synthesis (using the Travelling Floating Zone method FTZ ) gives an oxygen-deficient Perovskite structure. The structures of both polymorphs were analyzed using the neutron powder diffraction as function of the temperature (D2B@ILL). A detailed analysis of SSGO Brownmillerite type shows that the Sc occupies octahedral sites, while the Ga occupies exclusively the tetrahedral ones. This cation ordering is unusual for the Brownmillerite structures. Moreover Sr2-xBaxScGaO5 undergoes a phase transition from an ordered configuration of the tetrahedral chains (GaO4) characteristic of I2mb space-group at room temperature, toward a disordered one characteristic of Imma space group (500 ° C). This important result confirms that the disorder of the tetrahedral chains is dynamic and it is the key to have oxygen ion conductor at moderate temperatures. Synthesis at elevated temperatures (up to melting point) gives a cubic structure Pm ̅m, stable up to 1000 ° C. The Perovskite -type structure is highly oxygen deficient. The mobility of the oxygen of these new compounds was studied by thermogravimetry analysis (TGA) coupled with mass spectrometry (MS) after the isotope exchange 18O-16O, by Raman and NMR spectroscopy coupled with theoretical ab-initio calculations (WIEN2k), by inelastic neutron scattering (IN6@ILL) coupled with calculations of ab-initio molecular dynamics (VASP ) . The results obtained from the structural and the lattice dynamics studies show that activation of the ion mobility is related to the transition to a disordered structure Imma, which implies an important dynamics of the chains GaO4 and the diffusion along the one-dimensional vacancy channel. These results have been reproduced by molecular dynamics calculations, in which the diffusion pathway is due only to the oxygen in the tetrahedral planes.

In the dissertation AVBVICVII type compounds are analyzed theoretically and experimentally. Theoretical studies were carried out using Density Functional Theory (DFT), along with the Full Potential Linearized Augmented Plane Wave (FP-LAPW) method and the Generalized Gradient Approximation (GGA). For calculations Wien2k and PHONON comp. packages were used. Experimental studies were performed using spectroscopic ellipsometry method and measuring permittivity (electrical capacitance) as a function of temperature. The study discusses AVBVICVII type compounds’ inter-atomic chemical bonding, the electronic structure, optical properties, lattice dynamics, vibrational thermodynamic functions and dielectric properties in the paraelectric, ferroelectric and antiferroelectric phases. / Disertacijoje teoriškai ir eksperimentiškai nagrinėjami AVBVICVII tipo junginiai. Teoriniai tyrimai atlikti naudojantis tankio funkcionalo teorija kartu su pilno potencialo tiesinių padidintų plokščių bangų metodu ir apibendrinto gradiento aproksimacija. Skaičiavimams naudoti Wien2k ir PHONON komp. paketai. Eksperimentiniai tyrimai buvo atliekami naudojantis spektroskopinės elipsometrijos metodais bei matuojant dielektrinės skvarbos (elektrinės talpos) priklausomybes nuo temperatūros. Darbe nagrinėjamas AVBVICVII tipo junginių tarpatominis cheminis ryšys, elektroninė struktūra, optinės savybės, gardelės dinamika, virpesių termodinaminės funkcijos ir dielektriniai pokyčiai paraelektrinėje, feroelektrinėje ir antiferoelektrinėje fazėse.

Within the course of this thesis, I have investigated the complex interplay between electron and lattice dynamics in nanostructures of perovskite oxides. Femtosecond hard X-ray pulses were utilized to probe the evolution of atomic rearrangement directly, which is driven by ultrafast optical excitation of electrons. The physics of complex materials with a large number of degrees of freedom can be interpreted once the exact fingerprint of ultrafast lattice dynamics in time-resolved X-ray diffraction experiments for a simple model system is well known. The motion of atoms in a crystal can be probed directly and in real-time by femtosecond pulses of hard X-ray radiation in a pump-probe scheme. In order to provide such ultrashort X-ray pulses, I have built up a laser-driven plasma X-ray source. The setup was extended by a stable goniometer, a two-dimensional X-ray detector and a cryogen-free cryostat. The data acquisition routines of the diffractometer for these ultrafast X-ray diffraction experiments were further improved in terms of signal-to-noise ratio and angular resolution. The implementation of a high-speed reciprocal-space mapping technique allowed for a two-dimensional structural analysis with femtosecond temporal resolution. I have studied the ultrafast lattice dynamics, namely the excitation and propagation of coherent phonons, in photoexcited thin films and superlattice structures of the metallic perovskite SrRuO3. Due to the quasi-instantaneous coupling of the lattice to the optically excited electrons in this material a spatially and temporally well-defined thermal stress profile is generated in SrRuO3. This enables understanding the effect of the resulting coherent lattice dynamics in time-resolved X-ray diffraction data in great detail, e.g. the appearance of a transient Bragg peak splitting in both thin films and superlattice structures of SrRuO3. In addition, a comprehensive simulation toolbox to calculate the ultrafast lattice dynamics and the resulting X-ray diffraction response in photoexcited one-dimensional crystalline structures was developed in this thesis work. With the powerful experimental and theoretical framework at hand, I have studied the excitation and propagation of coherent phonons in more complex material systems. In particular, I have revealed strongly localized charge carriers after above-bandgap femtosecond photoexcitation of the prototypical multiferroic BiFeO3, which are the origin of a quasi-instantaneous and spatially inhomogeneous stress that drives coherent phonons in a thin film of the multiferroic. In a structurally imperfect thin film of the ferroelectric Pb(Zr0.2Ti0.8)O3, the ultrafast reciprocal-space mapping technique was applied to follow a purely strain-induced change of mosaicity on a picosecond time scale. These results point to a strong coupling of in- and out-of-plane atomic motion exclusively mediated by structural defects. / Im Rahmen dieser Arbeit habe ich mich mit den komplexen Wechselwirkungen zwischen Elektronen- und Gitterdynamik in oxidischen Perowskit-Nanostrukturen beschäftigt. Dazu wurden verschiedene Proben mit intensiven, ultrakurzen Laserpulsen angeregt. Um die zeitliche Entwicklung der induzierten atomaren Umordnung zu untersuchen, wurden Femtosekunden-Pulse harter Röntgenstrahlung genutzt. Zunächst wurde die ultraschnelle Gitterdynamik in einfachen Modellsystemen mit zeitaufgelösten Röntgendiffraktionsexperimenten untersucht, um im Anschluss ähnliche Experimente an komplexeren Materialien mit mehreren Freiheitsgraden interpretieren zu können. Die Bewegung der Atome in einem Kristall kann über Anrege-Abtast-Verfahren direkt mit gepulster, harter Röntgenstrahlung gemessen werden. Die Dauer der Röntgenpulse muss dafür einige hundert Femtosekunden kurz sein. Um diese ultrakurzen Röntgenpulse zu erzeugen, habe ich eine lasergetriebene Plasma-Röntgenquelle aufgebaut. Der Aufbau wurde um ein stabiles Goniometer, einen zweidimensionalen Röntgendetektor und einen kryogenfreien Kryostat erweitert und in Bezug auf das Signal-zu-Rausch-Verhältnis und die Winkelauflösung optimiert. Durch die Entwicklung einer schnellen Methode zur Vermessung des reziproken Raums konnte erstmals an solch einer Quelle eine zweidimensionale Strukturanalyse mit Femtosekunden-Zeitauflösung realisiert werden. Die Anregung und Ausbreitung von kohärenten Phononen habe ich in optisch angeregten Dünnfilm- und Übergitterstrukturen untersucht. Eine entscheidende Rolle spielen dabei metallische SrRuO3 Schichten. Durch die quasi-instantane Kopplung des Gitters an die optisch angeregten Elektronen in SrRuO3 wird ein räumlich und zeitlich wohldefiniertes Druckprofil erzeugt. Dadurch kann der Einfluss der resultierenden kohärenten Gitterdynamik auf die zeitaufgelösten Röntgendiffraktionsdaten im Detail verstanden werden. Beobachtet wurde z.B. das Auftreten einer transienten Aufspaltung eines Bragg-Reflexes bei Dünnfilm- und Übergitterstrukturen aus SrRuO3. Außerdem wurde eine umfangreiche Simulationsumgebung entwickelt, mit deren Hilfe die ultraschnelle Dynamik und die dazugehörigen Röntgendiffraktionssignale in optisch angeregten eindimensionalen Kristallstrukturen berechnet werden können. Der von mir entwickelte experimentelle Aufbau sowie das Simulationspaket zur Datenanalyse und -interpretation wurden anschließend für die Untersuchung kohärenter Phononen in komplexeren Materialsystemen eingesetzt. Im Speziellen konnte ich in multiferroischem BiFeO3 eine stark lokalisierte Ladungsträgerverteilung nach einer optischen Femtosekunden-Anregung nachweisen. Sie ist die Ursache für einen quasi-instantanen und räumlich inhomogenen Druck, der die kohärenten Phononen in einem dünnen Film dieses Multiferroikums erzeugt. Außerdem habe ich die ultraschnelle Vermessung des reziproken Raums angewendet, um eine verzerrungsinduzierte Veränderung der Mosaizität in einem strukturell unvollkommenen Film aus ferroelektrischem Pb(Zr0.2Ti0.8)O3 zu verfolgen. Die Ergebnisse deuten auf eine ausschließlich durch strukturelle Defekte vermittelte Kopplung der atomaren Bewegungen parallel und senkrecht zur Flächennormalen des Filmes hin.

Thesis (Ph.D.)--Mechanical Engineering, Georgia Institute of Technology, 2009. / Committee Chair: Graham, Samuel; Committee Co-Chair: Nair, Sankar; Committee Member: Grover - Gallivan, Martha; Committee Member: McDowell, David; Committee Member: Schelling, Patrick; Committee Member: Zhang, Zhuomin