Imager des objets non-périodiques à une échelle nanométrique et à une échelle femto seconde est un vrai challenge à notre époque. Les techniques d’imagerie « sans lentille » sont des moyens puissants pour répondre à ce besoin. En utilisant des sources ultrarapide (~fs) et cohérente (ex. laser à électron libre ou harmoniques d’ordres élevés), ces techniques nous permettent de reconstruire des objets à partir de leur figure de diffraction, remplaçant les optiques conventionnelles du système d’imagerie par un algorithme informatique. Dans ce travail de thèse, je présent des expériences d’imageries en utilisant un rayonnement extrême-UV (15~40 nm) produit par la génération d’harmoniques d’ordre élevé d’un laser infrarouge puissant. Ce manuscrit est constitué d’une introduction, un chapitre de background théorique, trois chapitres de travail de thèse et une conclusion générale avec perspectives. La première partie du travail de thèse porte sur les développements et caractérisations de la ligne de lumière avec l’objectif de générer maximum de photons harmoniques cohérents avec un front d’onde plat. La deuxième partie est consacrée aux expériences et analyses de trois techniques d’imageries « sans lentille » : Imagerie par diffraction cohérente (CDI), Holographie par la transformée de Fourier (FTH) et Holographie avec références étendues (HERALDO). Ces derniers nous permettent de reconstruire des objets avec une résolution spatiale de 78 nm dans le cas de CDI et de 112 nm dans le cas de HERALDO, tous les deux avec une résolution temporaire de 20 fs. La troisième partie est une première application physique de l’imagerie sur la ligne harmonique. Il s’agit des études statiques et dynamiques de nano-domaines magnétique avec une résolution spatiale sub-100 nm à l’échelle femto seconde. Perspective des techniques d’imagerie 3D et développement potentiel de la ligne d’harmoniques sont présentés à la fin. / Ultrafast imaging of isolated objects with nanometric spatial resolution is a great challenge in our time. The lensless imaging techniques have shown great potential to answer this challenge. In lensless imaging, one can reconstruct sample images from their diffraction patterns with computational algorithms, which replace the conventional lens systems. Using ultrafast and coherent light sources, such as free electron laser and high order harmonics, one can investigate dynamic phenomena at the femtosecond time scale. In this thesis work, I present the lenless imaging experiments using XUV radiation provided by a laser driven high order harmonic beamline. The manuscript is composed of an introduction, a chapter of theoretical background, three chapters of main research work and a general conclusion with perspectives. The first part of this work concerns the development of the harmonic beamline to optimize the illumination condition for lensless imaging. The second part concentrates on the imaging techniques: the Coherent Diffraction Imaging (CDI), the Fourier Transform Holography (FTH) and the Holography using extended references (HERALDO). The reconstructions have achieved 78 nm spatial resolution in case of CDI and 112 nm resolution in case of HERALDO, both in single-shot regime corresponding to a temporal resolution of 20 fs. The third part presents the first physical application on the harmonic beamline using the lensless imaging. Samples with magnetic nano-domains have been studied with sub-100 nm spatial resolution, which paves the way for ultrafast magnetic dynamic studies. At the end, single-shot 3D imaging and further beamline development have been discussed.

Cette thèse fait l'étude expérimentale de dynamiques de relaxations ultrarapides au sein d'atomes et de molécules (Ar, NO2, C2H2). Les méthodes expérimentales qui sont utilisées sont basées sur l'interaction d'un rayonnement laser avec le système atomique ou moléculaire étudié et font intervenir le processus de génération d'harmoniques d'ordres élevés, ainsi que la spectrométrie d'imagerie de vecteur vitesse. Au cours de cette thèse, deux approchesexpérimentales de type pompe-sonde ont été mises en œuvre. Une première approche exploitela sensibilité du processus de génération d'harmoniques à la structure électronique dumilieu pour la sonder. Cette méthode a été utilisée sur la molécule de dioxyde d'azote pourobserver sa relaxation électronique à travers l'intersection conique des états X2A1-A2B2suite à une excitation autour de 400 nm. Une seconde approche utilise le rayonnementharmonique comme source de photons dans le domaine de l'extrême ultraviolet (EUV)pour exciter ou sonder les espèces d'intérêt. Cette approche a été couplée avec l'utilisationd'un spectromètre d'imagerie de vecteur vitesse (VMIS), qui a été développé durant lathèse. Des expériences menées sur un système modèle comme l'argon ont permis de validerle dispositif expérimental, qui a ensuite été mis en application pour étudier la photodissociationde la molécule d'acétylène, après excitation autour de 9,3 eV du complexe deRydberg 3d-4s. Les deux méthodes mises en œuvre permettent toutes-deux de réaliserdes études dynamiques résolues en temps à l'échelle femtoseconde. / Ultrafast atomic and molecular dynamics (Ar, NO2, C2H2) have been experimentally studied during this PhD. The employed techniques use the laser interaction with the atomic or molecular system produced in gas phase. High harmonic generation (HHG) pump-probe studies allow resolving dynamics on a femtosecond scale. Two applications of high harmonic generation have been implemented here. In the first one, the harmonic generation process is the probe of a vibronic relaxation induced by a pump pulse. This application is currently labeled high harmonic spectroscopy. The sensibility of the high harmonic process to the geometry of the atomic or molecular orbitals is exploited to obtain information about the electronic structure of the generating medium. This method have been used to reveal the electronic relaxation of the nitrogen dioxide molecule (NO2) through the X2A1-A2B2 conical intersection.A second way consists to use the harmonic radiation like a source of XUV photons. The produced XUV radiation permits thus to reach electronically excited energy levels of atoms or molecules, pumping only with a one photon transition. XUV photons can also be used like a probe to ionize products of a molecular reaction. Velocity map imaging spectrometer (VMIS) have been designed and built to complete this fs-VUV source. Above threshold ionization (ATI) experiments and pump-probe XUV-400 nm studies have been performed on reference system like Argon to characterize the built experimental setup. The last excitation scheme has been also applied to study the photodissociation of the Acetylene excited in the 3d-4s Rydberg complex.

Les travaux présentés dans ce mémoire portent sur l'étude, la conception et le développement de deux nouveaux prototypes de reconstruction tridimensionnelle, spécifique aux objets transparents. La numérisation 3D d'objets opaques est abondamment traitée dans la littérature et de nombreux systèmes sont d'ailleurs commercialisés. Cependant, lorsqu'il s'agit de la numérisation 3D d'objets transparents, les publications se font rares et aucun système de scanning n'existe sur le marché. La technique de numérisation de surfaces transparentes demeure compliquée et non maîtrisée à l'heure actuelle. L'opacification de la surface avant le scanning s'avère être la solution retenue dans le domaine du contrôle qualité. Néanmoins, cette alternative n'est pas optimale en raison du coût de traitements et du manque de précision éventuellement engendré. Afin de solutionner les problèmes de la numérisation d'objets transparents, nous avons développé deux approches dites non conventionnelles en étendant les méthodes existantes (dans le visible) aux longueurs d'onde dans lesquelles les sujets apparaissent opaques (IR et UV). Les deux méthodes de mesure sans contact retenues sont : - la reconstruction par polarisation dans l'IR, en vue de s'affranchir des problèmes d'inter-réflexions; - le scanning par laser UV, pour satisfaire les contraintes industrielles (précision, rapidité et coût) tout en résolvant de manière efficace le problème de réfraction. La première approche est fondée sur la réflexion spéculaire de l'objet dans l'IR tandis que la seconde exploite la propriété de l'objet à fluorescer sous l'irradiation UV. L'inexistence des lentilles télécentriques dans l'IR nous a conduits à adapter la reconstruction par polarisation dans l'IR à l'aide d'une lentille non télécentrique. Pour ce faire, une méthode d'approximation du modèle orthographique a été développée et une méthode de validation visant à améliorer la précision des résultats a été en outre intégrée dans le processus de reconstruction après l'étape d'estimation des paramètres de Stokes. Nos résultats sont très satisfaisants et attestent la faisabilité de la reconstruction par polarisation dans l'IR. Quatre configurations de système de scanning par triangulation ont été déployées afin d'exploiter la propriété de fluorescence des objets transparents irradiés sous un rayonnement UV. Des expérimentations visant à caractériser la fluorescence induite à la surface des objets considérés et à vérifier l'éligibilité de notre approche ont été menées. Les mesures spectroscopiques nous ont permis d'élaborer des critères de "tracking" (détection et localisation) des points fluorescents en présence des bruits inhérents à l'acquisition. Nous avons également mis au point des méthodes de validation des paramètres du modèle de reconstruction 3D estimés lors de la calibration, permettant ainsi d'optimiser la configuration du système de scanning. Les méthodes de "tracking" et de validation ont contribué considérablement à l'amélioration de la précision des résultats. Par ailleurs, la précision obtenue n'a jamais été atteinte au regard de ce que l'on trouve dans la littérature. / Two non-conventional methods for the 3D digitization of transparent objects via non-contact measurement are reported in this thesis. 3D digitization is a well acknowledged technique for opaque objects and various commercial solutions based on different measurement approaches are available in the market offering different types of resolution at different prices. Since these techniques require a diffused or lambertian surface, their application to transparent surfaces fails. Indeed, rays reflected by the transparent surface are perturbed by diverse inter-reflections induced by the refractive properties of the object. Therefore, in industrial applications like quality control, the transparent objects are powder coated followed by their digitization. However, this method is expensive and can also produce inaccuracies. Among the rare methods suggested in the literature, shape from polarization provides reliable results even though their accuracy had to be improved by coping with the inter-reflections. The two proposed solutions handle the extension of the existing methods to wavelengths beyond visible ranges: - shape from polarization in Infra Red (IR) range to deal with the above-mentioned inter-reflections; - scanning by Ultra Violet (UV) laser (based on triangulation scheme) to overcome the refraction problem that can be feasibly applied in industrial applications. The characteristic physical properties of transparent objects led us to explore the IR and UV ranges; since, transparent glass has strong absorption bands in the IR and UV ranges and therefore has opaque appearance. The first approach exploits the specular reflection of the considered object surface in IR and the second one exploits the fluorescence property of the object when irradiated with UV rays. Shape from polarization traditionally based on telecentric lenses had to be adapted with non-telecentric lenses to be used in the IR range. Thus, an approximation of the orthographic model is developed in this thesis while a validation method is implemented and integrated in the reconstruction process after Stokes parameters estimation, in order to improve the accuracy of the results. Some results of digitized objects are presented, which prove the feasibility of the shape from polarization method in the IR range to be used for transparent objects. A total of four configurations of the triangulation system are implemented in this thesis to exploit fluorescence produced by the UV laser scanning of the second approach. Experimental investigations aimed at characterizing the fluorescence are done. A specific fluorescence tracking method is carried out to deal with the inherent noise in the acquisitions. The uniqueness of the method relies on the criteria that are derived from the analysis of spectroscopic results. A validation method is made to optimize the configuration system while reducing the accuracy of reconstruction error. The results of some object digitization are presented with accuracies better than previously reported works.