Ce travail concerne la mise en oeuvre de la technique de la « lentille thermique » pour l'étude des phénomènes d'absorptions multiphotoniques dans les matériaux organiques. La technique de la lentille thermique utilisée ici, est dans son principe une technique pompe-sonde où le faisceau pompe provient d'un laser pulsé (25ps, 532nm ou 1064nm) tandis que le faisceau sonde est issu d'un laser continu (He-Ne : 632nm). Cette technique s'apparente aussi à la technique de z-scan dans la mesure où l'échantillon est déplacé de part et d'autre du point focal d'une lentille convergente disposée sur le trajet du faisceau pompe. Selon le rapport des diamètres des faisceaux pompe et sonde, on distingue deux variantes principales de la technique de la lentille thermique en régime pulsé : la variante dite en « modes accordés » (les diamètres des deux faisceaux sont identiques) et la variante en « modes désaccordés » (les diamètres des deux faisceaux sont différents). Pour des raisons de simplicité de mise en oeuvre et de sensibilité, nous avons choisi la variante en modes désaccordés. Cette variante de la technique de la lentille thermique, ayant été peu utilisée jusque là, a été utilisée pour mesurer le coefficient et la section efficace de l'absorption à deux photons dans différents matériaux organiques. Ces résultats sont comparés à d'autres mesures provenant de technique de mesure plus connue comme « transmission non linéaire » ou la technique de z-scan.

La possibilité d’obtenir une émission laser efficace sur une large bande spectrale autour de 1.05 µm a été démontrée récemment en utilisant des monocristaux CaF2 and SrF2 dopés Nd3+. Cette émission, éteinte du fait de la relaxation croisée entre ions dans les matériaux de type fluorite, peut être exaltée avec l’insertion d’ions “tampons” comme Y3+ ou Lu3+. Une émission laser accordable sur une large bande spectrale et la génération d’impulsions ultracourtes sont donc possibles. De plus, ce type de matériau est particulièrement intéressant pour des amplificateurs de forte puissance pompés par diodes. Une étude complète des propriétés spectrales et thermomécaniques de cristaux de CaF2:Nd3+ co-dopés avec des concentrations variables de Lu3+ a été menée en collaboration avec le CEA CESTA au sein du projet LASCAN pour de futurs développements au sein du Laser MégaJoule (LMJ) avec pour but l’amélioration des performances des amplificateurs pilotes. L’effet d’élimination des clusters de Nd3+ par le co-dopage avec le Lu3+ et l’apparition de deux sites actifs différents a été mise en évidence et caractérisée en détail. Ce travail présente ainsi une spectroscopie complète des centres actifs dans CaF2:Nd3+,Lu3+, une étude des propriétés thermomécaniques, ainsi que des propriétés d’amplification optique des matériaux étudiés. / It was recently demonstrated that efficient and broadband laser emission was possible with Nd-doped CaF2 and SrF2 single crystals around 1.05 µm. Such laser emission, known as completely quenched because of cross-relaxation in the singly doped fluorites, increases spectacularly by co-doping with non-optically active “buffer” ions like Y3+ or Lu3+. Broadband laser emission and ultra-short laser operation are therefore possible. The material is particularly appealing for large scale high peak power diode-pumped amplifiers. A deep investigation of the spectral properties of CaF2:Nd3+ crystals co-doped with various amounts of Lu3+ was performed. The cluster breaking effect of Lu3+ codoping has as a side-effect the appearance of two different contributions, identified as two different active sites, which is in agreement with recent observations. In this work, we investigate in depth the different centres’ spectroscopic properties and operational parameters for laser applications,their evolution as the lutetium concentration increases, and the thermomechanical properties of said samples. A preliminary investigation on the amplification properties and laser operation of said materials is performed as well.

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Nous avons démontré que la correction de fronts d'onde de faisceaux lasers impulsionnels (nanoseconde) pouvait être réalisée par mélange d'ondes dans un cristal photoréfractif. Nous avons commence par déterminer le matériau photoréfractif le mieux adapte pour cette application. Pour des raisons d'efficacité photoréfractive et de tenue en puissance, notre choix s'est porte sur le titanate de baryum. Cela a conditionne le choix de la longueur d'onde utilisée (532 nm) pour cette démonstration. Nous avons étudié un premier dispositif de correction base sur le transfert d'énergie d'un faisceau fort vers un faisceau faible qui, par mélange d'ondes photoréfractif, peut être obtenu sans qu'il y ait de transfert de phase. Dans cette étude nous avons mesure les variations de l'amplification en fonction de différents paramètres (cohérence temporelle, rapport des énergies des faisceaux) et observe les variations de l'effet photorefractif en fonction de la densité de puissance dans le titanate de baryum. Nous avons aussi démontré la correction des déformations introduites par un objet de phase et cela pour différentes densités d'énergie incidente. Une deuxième méthode de correction est basée sur la compensation d'un aberrateur de phase par double passage. On a commence par préciser la notion de conjugaison de phase. Puis, nous avons étudié en particulier un miroir a conjugaison de phase auto pompe, l'oscillateur a boucle de réaction, qui fonctionne sur le principe du mélange a quatre ondes dans un cristal photoréfractif. Nous avons montre expérimentalement que des transformations des faisceaux dans la boucle de réaction améliorent la qualite de la conjugaison de phase et nous avons réalisé la compensation d'objets de phase par double passage en régime impulsionnel. La dernière partie est consacrée a l'étude comparative des deux dispositifs tels qu'ils pourront être mis en oeuvre pour la correction dynamique des lentilles thermiques dans les amplificateurs lasers solides.