Nous étudions la dynamique non linéaire en champ moyen de la formation de molécules diatomiques par photo-association ou magnéto-association d'atomes ultra froids pour un système entièrement atomique dans l'état initial. Nous montrons que dans la limite d'une forte interaction non linéaire entre un système atome-molécule ultra froid et un champ électromagnétique quasi résonnant, le processus de formation du condensat moléculaire peut évoluer suivant deux scénarios en fonction des caractéristiques du champ : régime faiblement oscillatoire ou régime fortement oscillatoire. Dans le cas du régime faiblement oscillatoire, le nombre de molécules augmente sans oscillations prononcées des populations atomiques et moléculaires alors que de fortes oscillations de Rabi apparaissent dans le second cas. Nous présentons des solutions analytiques décrivant la dynamique temporelle du système dans ces deux cas. Nous étudions ensuite l'influence de la diffusion élastique entre particules sur la dynamique de formation cohérente de molécules sous l'action d'un champ extérieur représenté par le modèle de Landau-Zener. Nous déterminons une solution approchée qui décrit bien toute la dynamique temporelle de formation moléculaire dans ce cas général.

Nous étudions la dynamique non linéaire en champ moyen de la formation de molécules diatomiques par photo-association ou magnéto-association d’atomes ultra froids pour un système entièrement atomique dans l’état initial. Nous montrons que dans la limite d’une forte interaction non linéaire entre un système atome-molécule ultra froid et un champ électromagnétique quasi résonnant, le processus de formation du condensat moléculaire peut évoluer suivant deux scénarios en fonction des caractéristiques du champ : régime faiblement oscillatoire ou régime fortement oscillatoire. Dans le cas du régime faiblement oscillatoire, le nombre de molécules augmente sans oscillations prononcées des populations atomiques et moléculaires alors que de fortes oscillations de Rabi apparaissent dans le second cas. Nous présentons des solutions analytiques décrivant la dynamique temporelle du système dans ces deux cas. Nous étudions ensuite l’influence de la diffusion élastique entre particules sur la dynamique de formation cohérente de molécules sous l’action d’un champ extérieur représenté par le modèle de Landau-Zener. Nous déterminons une solution approchée qui décrit bien toute la dynamique temporelle de formation moléculaire dans ce cas général. / We study the nonlinear mean-field dynamics of diatomic molecule formation at coherent photo- and magneto-association of ultracold atoms focusing on the case when the system is initially in the all-atomic state. We show that in the limit of strongly nonlinear interaction between an ultra-cold atomic-molecular system and a quasi-resonant electromagnetic field, the molecule formation process, depending on the characteristics of the associating field, may evolve according two different scenarios, namely, weak- and strong-oscillatory regimes. In the first case the number of molecules increases without pronounced oscillations of atom-molecule populations, while in the second case high-amplitude Rabi-type oscillations arise. Assuming an arbitrary external field configuration, we construct analytical solutions to describe the system’s temporal dynamics in the both interaction regimes. Further, we investigate the influence of inter-particle elastic scattering on the dynamics of coherent molecule formation subject to an external field configuration of the resonance-crossing Landau-Zener model. We derive an approximate solution which for the first time describes the whole temporal dynamics of the molecule formation in this general case.

Le travail théorique présenté dans cette thèse concerne la formation de molécules ultra-froides bialcalines et le contrôle de leurs degrés de liberté externes et internes. Cette étude est motivée par les nombreuses expériences en cours visant à l'obtention d'un gaz quantique dégénéré de molécules dans leur état fondamental absolu. Le schéma de formation étudié repose sur le processus de transfert adiabatique stimulé (STIRAP) réalisé en présence d'un potentiel optique de piégeage (réseau optique) des atomes et des molécules.Nous avons déterminé les paramètres du réseau optique (intensité et fréquence du champ laser) qui permettent de piéger efficacement des dimères d'alcalins en évaluant la polarisabilité dynamique acquise par les molécules soumises à un champ externe. Ces calculs reposent en particulier sur la connaissance détaillée de la structure électronique des molécules. Nous avons identifié des plages de longueur d'ondes dites " magiques " où la polarisabilité est la même pour chaque niveau peuplé au cours du transfert adiabatique, permettant ainsi un transfert optimal. Ce formalisme nous a également permis d'obtenir les coefficients Van der Waals de l'interaction à longue portée nécessaires pour étudier les taux de collisions entre molécules.Nous avons réalisé une étude plus détaillée de la molécule RbCs. En étudiant précisément la probabilité de transition de la molécule vers un niveau excité, nous avons proposé un schéma STIRAP pour transférer des molécules de RbCs, initialement dans un niveau vibrationnel excité, vers leur état rovibrationnel fondamental.Ces travaux ont montré l'importance de la connaissance précise de la structure hyperfine de l'état électronique moléculaire excité pour réaliser un gaz dégénéré de molécules dans un état quantique bien défini. Un modèle asymptotique nous a permis d'obtenir une première estimation de la structure hyperfine des courbes d'énergies potentielles des premiers états moléculaires excités des molécules Cs2 et RbCs.

Le travail théorique présenté dans cette thèse concerne la formation de molécules ultra-froides bialcalines et le contrôle de leurs degrés de liberté externes et internes. Cette étude est motivée par les nombreuses expériences en cours visant à l'obtention d'un gaz quantique dégénéré de molécules dans leur état fondamental absolu. Le schéma de formation étudié repose sur le processus de transfert adiabatique stimulé (STIRAP) réalisé en présence d'un potentiel optique de piégeage (réseau optique) des atomes et des molécules.Nous avons déterminé les paramètres du réseau optique (intensité et fréquence du champ laser) qui permettent de piéger efficacement des dimères d'alcalins en évaluant la polarisabilité dynamique acquise par les molécules soumises à un champ externe. Ces calculs reposent en particulier sur la connaissance détaillée de la structure électronique des molécules. Nous avons identifié des plages de longueur d'ondes dites « magiques » où la polarisabilité est la même pour chaque niveau peuplé au cours du transfert adiabatique, permettant ainsi un transfert optimal. Ce formalisme nous a également permis d'obtenir les coefficients Van der Waals de l'interaction à longue portée nécessaires pour étudier les taux de collisions entre molécules.Nous avons réalisé une étude plus détaillée de la molécule RbCs. En étudiant précisément la probabilité de transition de la molécule vers un niveau excité, nous avons proposé un schéma STIRAP pour transférer des molécules de RbCs, initialement dans un niveau vibrationnel excité, vers leur état rovibrationnel fondamental.Ces travaux ont montré l'importance de la connaissance précise de la structure hyperfine de l'état électronique moléculaire excité pour réaliser un gaz dégénéré de molécules dans un état quantique bien défini. Un modèle asymptotique nous a permis d'obtenir une première estimation de la structure hyperfine des courbes d'énergies potentielles des premiers états moléculaires excités des molécules Cs2 et RbCs. / The theoretical work presented in this thesis is focused on the formation of ultracold bialcaline molecules and on the control of their external and internal degrees of freedom. This study is motivated by the increasing number of experiments aiming at obtaining a quantum degenerate gas of molecules in their absolute ground state. The formation scheme we worked on is based on the Stimulated Raman Adiabatic Passage (STIRAP) technique operated while molecules are trapped inside an optical lattice.We have determined the parameters of the optical lattice (intensity and wavelength of the laser) that allow for an efficient trapping of the alkali dimers by evaluating the dynamic polarizability of molecules in the presence of an external field. Such calculations require the accurate knowledge of the electronic structure of the molecules. We have identified the so-called ``magic'' wavelength for which all levels populated during the STIRAP sequence have the same polarizability, thus ensuring an optimal transfer. The same approach has also been used to compute the strength of the long-range interaction between polar bialkali molecules needed to evaluate collision rates.The particular case of the RbCs molecule has been investigated. We have selected a radiative transition allowing for an efficient STIRAP scheme yielding molecules in their rovibrational ground state. These works have raised the need for the precise knowledge of the hyperfine structure of the excited electronic molecular state involved in the STIRAP scheme. We have developed an asymptotic model to obtain a first estimate of the hyperfine structure for the potential curves of the lowest excited states of Cs2 and RbCs.