Les atmosphères intérieures sont particulièrement riches en Composés Organiques Volatils (COV), avec des concentrations 2 à 10 fois supérieures à celles mesurées à l’extérieur. Bien que cette pollution représente un enjeu sanitaire majeur, la grande diversité des sources de COV impliquées et le manque d’outils pour la mesure in-situ des émissions de matériaux de construction rendent la mise en place de stratégies d’amélioration de la qualité de l’air intérieur difficile. L’objectif principal de cette thèse a été de développer, de qualifier et d'utiliser des préleveurs passifs dans différents types de bâtiments afin de démontrer le potentiel de ces outils peu coûteux pour (i) la mesure in-situ des émissions en COV et (ii) l’évaluation de stratégies de réduction de cette pollution. La première partie de ce travail a permis le développement et la qualification de trois préleveurs passifs pour la mesure des émissions d’aldéhydes (formaldéhyde et acétaldéhyde) et de composés aromatiques (BTEX, styrène et 1,2,4-triméthylbenzène). Les performances analytiques sont apparues suffisantes pour une application in-situ. Dans une seconde partie, le déploiement de ces préleveurs au sein de logements et d'établissements scolaires a permis de montrer le potentiel de ces nouveaux outils, ainsi que leurs limites, pour du diagnostic de sources d’émission en air intérieur. / Indoor atmospheres are rich in volatile organic compounds (VOC), with indoor concentrations 2 to 10 times higher than outdoor concentrations. Even though indoor pollution is a sanitary topical issue, the wide diversity of VOC sources and the lack of tools for the measurement in-situ of the emissions from materials make difficult the application of strategies of VOC concentration reduction.The main objectives of this thesis were to develop, to qualify and to use passive samplers into different type of buildings in order to demonstrate the potential of these cheap tools for (i) the measurement in-situ of VOC emissions and (ii) the evaluation of strategies of VOC concentration reduction. The first part of this work allowed the development and the qualification of three passives samplers for the measurement of the emissions of aldehydes (formaldehyde and acetaldehyde) and aromatic compounds (BTEX, styrene and 1,2,4-trimethylbenzene). Analytical performances are adequate for a in-situ application. In a second part, the deployment of these samplers in accommodations and schools allowed to show the potential and limits of these tools for emissions sources diagnosis in indoor environments.

La forme des grains est reconnue comme influençant leur comportement hydraulique mais n’est pas utilisée dans les modèles de transport par charriage pour deux raisons: les mécanismes de mise en mouvement des sédiments selon leur forme sont mal connus et la difficulté à définir cette forme selon des paramètres communs. De nombreux instruments ont été déployés in-situ, en amont de cette thèse, au large des côtes de Manche Orientale en Mars 2011. Une analyse détaillée des données collectées est effectuée afin de suivre l’évolution des quantités de matériaux charriées au cours d’un cycle tidal sur les zones ateliers explorées. Ces mesures in-situ sont ensuite confrontées aux formulations existantes selon deux approches : mono-fractionnée, utilisant le diamètre médian du mélange, et multi-fractionnées, impliquant une discrétisation de la courbe granulométrique. La nécessité d’osciller entre ces deux méthodes selon l’étendue granulométrique du site est mise en évidence. Des photographies des grains du disponible sédimentaire puis charriés in-situ mettent en avant un transport préférentiel sur le fond des particules les plus circulaires. Une nouvelle formule est développée prenant en compte l’hétérogénéité en taille et en circularité des sédiments pour l’estimation du transport charrié sous l’action d’un courant seul. La modification proposée améliore significativement les prédictions des modèles, en particulier pour les fractions grossières. Des tests préliminaires en canal à courant sont également effectués pour valider un nouveau montage et protocole expérimental dans le but de confronter les résultats in-situ et expérimentaux. / Particle shape is recognized to influence the hydraulic behavior of grains but is not used in current bedload transport models for two reasons: the mechanisms of initiation of motion of sediments according to their shape are not well understood and the difficulties to define particle shape with common parameters. Several instruments were deployed in-situ, before this study, in the Eastern English Channel in March 2011. A detailed analysis of the data collected is carried out to monitor the quantities of bedload transported materials along a tidal cycle in the three study areas explored. These in-situ measurements are then compared to existing formulations using two approaches: a single fraction approach, using the median diameter of the sediment mixture, and a multiple fraction approach, involving a discretization of the granulometric curve. The need to oscillate between these two methods according to the granulometric extent of the site studied is highlighted. Photographs of grains of the sediment cover and transported in-situ by bed load highlight a preferential transport of the most circular particles of the seabed. A new formula is developed, which takes into account the heterogeneity of particles in size and in circularity, to estimate bedload sediment transport under the action of a single current. The proposed adjustment significantly improves model predictions, especially for coarse fractions of sediments. Preliminary tests in a current channel are also performed to validate a new experimental set-up and protocol in order to compare in-situ and experimental results.

Ces travaux, effectués dans le cadre de la 4e année polaire internationale et à partir des mesures in-situ obtenues durant le projet POLARCAT-France, ont pour objectifs de fournir, dans un premier temps, une climatologie des panaches de pollution transportés depuis les continents sources (Amérique du Nord, Europe et Asie) vers l’Arctique. La climatologie contient des informations sur les propriétés physique, chimique et optique des particules d’aérosols, l’origine des panaches ayant été déterminée à l’aide du modèle lagrangien de rétro-trajectoire FLEXPART. Dans un second temps, les processus qui influent sur les propriétés des particules de pollution durant leur transport vers l’Arctique ont été étudiés. Si au cours de la campagne d’été au Groenland, il a été montré que la totalité des panaches rencontrés ont subit un processus de dépôt humide durant leur transport vers l’Arctique, la campagne de printemps au nord de la Suède a permis de mettre en avant l’évolution d’un même panache échantillonné lors de 3 vols consécutifs ainsi que des propriétés de mélange entre les contributions anthropiques et naturelles de deux panaches asiatiques. / The aims of this thesis were, in a first step, to build a climatology of pollution plumes transported from source continents to the Arctic as measured during the POLARCAT-France campaigns performed in spring and summer 2008, in the frame of the 4th International Polar Year. The climatology is including informations on aerosol particle physical, chemical and optical properties and is organized as a function of pollution plume origins (determined with the Lagrangian transport model FLEXPART). In a second step, aerosol processes which influenced aerosol properties during transport to the Arctic were studied. During the summer campaign, the whole plumes encounter experienced wet scavenging processes on their pathway to Groenland. In spring, a plume was sampled during three consecutive days and thus, its ageing was characterised. Finally, two Asian plumes allowed us to highlight the external mixing between anthropogenic and biomass burning contributions transported to northern scandinavia.

Le dernier rapport du GIEC souligne que le rôle de la stratosphère dans le changement climatique est mal connu et invite à poursuivre son étude. Les mesures d'occultation solaire et in situ sont appropriées à cette étude mais il est nécessaire de les valider. Nous avons tout d'abord développé notre propre algorithme d'inversion des transmissions de SAGE III et avons comparé nos produits (profils verticaux des concentrations en O3 et en NO2 et coefficients d'extinction des aérosols (CEA)) à ceux issus de l'algorithme officiel et d'un troisième algorithme. De bons accords ont été obtenus entre ces inversions pour toutes les espèces. Nous avons poursuivi avec des comparaisons à des mesures corrélatives obtenues à l'aide d'instruments spatiaux et d'un instrument sous ballon (SPIRALE) déjà validés. Si on exclut les CEA, les résultats sont satisfaisants. Toutefois, la comparaison aux mesures in situ de SPIRALE obtenues aux abords du vortex polaire donne un désaccord pour NO2 démontrant ainsi les limites de l'occultation solaire dans la mesure d'espèces réactives dans des conditions dynamiques complexes. Une fois ces validations réalisées, nous nous sommes intéressés aux intrusions dans la stratosphère d'aérosols issus de feux de forêt et nous avons montré qu'elles conduisent à une forte augmentation du nombre de particules. Enfin, dans un cadre international, nous avons participé à la validation des instruments de la mission ACE (FTS, MAESTRO, Imager) à l'aide de SAGE III et de SPIRALE. Cela nous a permis de valider certains produits (O3 et NO2 de FTS et MAESTRO), d'en invalider d'autres (CEA d'Imager) et de confirmer le désaccord pour NO2 entre mesures in situ et à distance. / One of the conclusions of the last IPCC reports is that the role of the stratosphere in the current climate change is not weil known. Consequently, stratospheric studies must continue. Solar occultation and in situ measurements are weil suited to these studies but it is necessary to validate them. First, we have developed our inversion algorithm of the SAGE III transmissions and we have compared our products (vertical profiles of O3 and N02 concentrations and of aerosol extinction coefficients (AEC)) to those from the officiaI algorithm and from a third algorithm. Good agreements are obtained between these inversions for ail species. Then, we have compared our products to those from correlative validated measurements obtained by satellite and balloon borne instrument (SPIRALE). Except CEA, results are satisfying. However, the comparison with in situ measurements from SPIRALE obtained on the edge of the polar vortex exhibits a disagreement for NO2 proving that the solar occultation method are not weil suited for reactive species in complex dynamical situation. Once these validations carried out, we have studied the stratospheric intrusions of aerosols resulting from forest fires and we have shown that they lead to a strong increase in the number of particles. Finally, in an international framework, we have taken part in the validation of the instruments of the ACE mission (FTS, MAESTRO and Imager) with SAGE III and SPIRALE data. That enabled us to validate sorne products (O3 and NO2 from FTS and MAESTRO), to invalidate others (CEA from Imager) and to confirm the discrepancy for NO2 between in situ and remote measurements

Ces travaux, effectués dans le cadre de la 4e année polaire internationale et à partir des mesures in-situ obtenues durant le projet POLARCAT-France, ont pour objectifs de fournir, dans un premier temps, une climatologie des panaches de pollution transportés depuis les continents sources (Amérique du Nord, Europe et Asie) vers l'Arctique. La climatologie contient des informations sur les propriétés physique, chimique et optique des particules d'aérosols, l'origine des panaches ayant été déterminée à l'aide du modèle lagrangien de rétro-trajectoire FLEXPART. Dans un second temps, les processus qui influent sur les propriétés des particules de pollution durant leur transport vers l'Arctique ont été étudiés. Si au cours de la campagne d'été au Groenland, il a été montré que la totalité des panaches rencontrés ont subit un processus de dépôt humide durant leur transport vers l'Arctique, la campagne de printemps au nord de la Suède a permis de mettre en avant l'évolution d'un même panache échantillonné lors de 3 vols consécutifs ainsi que des propriétés de mélange entre les contributions anthropiques et naturelles de deux panaches asiatiques.

Le littoral sableux du Languedoc-Roussillon est un système vulnérable aux risques d'érosion et de submersion. Ces aléas sont liés à la conjonction des facteurs naturels que sont les vagues, vent, élévation du niveau de la mer et apports sédimentaires et sont donc aggravés en période de tempête. En vue d'une gestion des risques, une meilleure connaissance des phénomènes hydrodynamiques de l'échelle littorale à l'échelle côtière est essentielle. Ce travail a conduit à la réalisation d'une plateforme de modélisation numérique composée du modèle de circulation océanique 3D Symphonie, traditionnellement dédié aux échelles régionales et côtières, qui a été modifié pour inclure le forçage par les vagues, modélisées par les modèles Wavewatch III ou Swan, et ainsi étendre sa validité au littoral. Le modèle a été testé sur des cas académiques littoraux. Des mesures sur la plage à double barres de Sète pendant l'hiver 2008-2009, ont également servi à parfaire le modèle qui reproduit ainsi avec succès les caractéristiques des courants en zone littorale : la dérive, les courants sagittaux sur des bathymétries plus complexes et les profils verticaux des courants. Pour valider le modèle à des échelles plus côtières, nous avons confronté ses résultats à des mesures réalisées pendant une tempête hivernale en 2004 aux alentours de l'embouchure de la Têt, mais également sur des tempêtes de 2007 et 2008 dans le Golfe d'Aigues-Mortes. Les courants sont globalement bien reproduits. Les zones d'action des vagues semblent limitées aux zones de profondeur inférieure à 30 m. Notre modèle autorise une reproduction correcte des courants à toutes les échelles et sa nature 3D permet un calcul plus précis de la tension de cisaillement de fond et du courant près du fond, responsables respectivement de la mise en suspension et de l'advection des sédiments.

Les batteries à électrode lithium métal ont des capacités théoriques élevées, une différence de potentiel importante, des géométries adaptables. Leur développement à l'échelle industrielle est pourtant compromis par l'électrodépôt d'agrégats irréguliers de lithium (dendrites) lors de la recharge de la batterie. La croissance dendritique à faible densité de courant est mal comprise, et semble liée à une mauvaise distribution de la densité de courant locale du fait des inhomogénéités à l'interface lithium/électrolyte. Ce manuscrit présente nos résultats sur des cellules symétriques Li/Electrolyte/Li qui permettent d'étudier simultanément le dépôt et la dissolution du lithium. Ces cellules sont basées sur des systèmes à base de POE+LiTFSI fonctionnant à 80°C, et sur des systèmes à base de PVdF-HFP/POE imbibé en EC:PC+LiTFSI et fonctionnant à température ambiante. Nous avons étudié ces cellules par visualisation in situ de l'espace inter-électrodes, et par spectroscopie d'impédance. Sur des cellules de visualisation à base d'électrolyte polymère fondu chargé en sel coloré, nous avons observé l'évolution des profils d'absorption optique directement liés aux profils de concentration dans l'électrolyte. Sur le système à base d'électrolyte gélifié nous avons constaté des variations locales de densité de courant en cours de polarisation. Par impédance, nous mettons en évidence la présence de deux couches de passivation à l'interface lithium/électrolyte qui évoluent différemment en vieillissement. Lorsqu'on polarise une cellule à courant constant, sa réponse en tension met en évidence la présence d'un milieu peu diffusif à l'interface entre le lithium et l'électrolyte.

La couronne de Mars est la partie extrêmement tenue son atmosphère située au-delà de 200km d'altitude. A l'interface entre le vent solaire et la haute atmosphère, cette région conditionne la perte de matière à l'échelle globale et sur des périodes géologiques. Ce travail de thèse concerne la modélisation de la formation de la couronne de particules neutres suprathermiques, d'une part, et d'autre part, l'étude expérimentale et la modélisation d'un dispositif de caractérisation de ses composés. Les particules de la couronne sont crées par recombinaison dissociative des ions O2+ et CO+, et par criblage de la haute atmosphère par des ions pick-up O+. Leur création ainsi que leur transport ballistique sont simulés dans une atmosphère à symétrie sphérique, suivant une approche particulaire du type Monte-Carlo. Les collisions et le partitionnement de l'énergie lors des dissociations sont traitées grâce à un modèle de dynamique moléculaire. Les sorties de ce modèle permettent de décrire la couronne en incluant ses composés lourds tels que le CO2 et le CO. Elles permettent également de définir les spécifications d'un spectromètre de masse dédié à la mesure de ces populations de particules. Cette mesure nécessite l'emploi de sources d'ionisation à très grande luminosité. Une caractérisation physique des sources d'électrons envisagées (basées sur l'effet de champ), qui sont des cathodes à micropointes et à nanotubes de carbone, est effectuée à partir d'un analyseur d'énergie hémisphérique à potentiel retardateur. Les paramètres obtenus sont ensuite utilisés pour déterminer la sensibilité de la source nécessaire à la mesure. Le simulation numérique du spectromètre est également abordée.

Au cours du XXIème siècle, une augmentation des précipitations est attendue dans les régions polaires. En Antarctique, cette augmentation devrait se traduire par une accumulation de neige sur le continent, contribuant ainsi positivement au bilan de masse de la calotte polaire, et par conséquent négativement au niveau des mers. Les modèles utilisés pour simuler le climat du XXIème siècle prédisent presque tous une augmentation des précipitations en Antarctique, mais l'importance de ce changement diffère fortement d'un modèle à l'autre. De plus, les taux de précipitation actuels reproduits par ces mêmes modèles divergent également beaucoup. Cependant, faute d'observation fiable de précipitation en Antarctique, il était jusqu'à présent difficile de vérifier la capacité des modèles à simuler ces dernières. Dans cette étude, les données issues du radar météorologique embarqué à bord du satellite CloudSat ont été utilisées afin de produire la première climatologie de précipitation en Antarctique à partir d'observations. Cette climatologie couvre la période août 2006 - avril 2011, et a montré de très bons accords avec les réanalyses ERA Interim qui n'utilisent pas d'observations issues de CloudSat. Le taux de chute de neige obtenu avec CloudSat sur le continent Antarctique jusqu'à 82°S est en moyenne de 171 mm/an. L'automne austral est la saison avec les chutes de neige les plus importantes, et le printemps austral, la saison avec les chutes de neige les plus faibles. Par ailleurs, une expérience de mesure in-situ des précipitations a été développée sur la base de Dumont d'Urville en Antarctique, des observations in-situ étant nécessaires à la validation des algorithmes de télédétection. Un système de profilage utilisant des capteurs optiques a été installé sur un mât de 73 m afin d'identifier les chutes de neige et les évènements de transport de neige par le vent. Les flux de neige mesurés à différentes hauteurs devraient être similaires lors de chute de neige sans transport de neige, alors qu'un gradient devrait apparaître si de la neige est transportée depuis la surface. Le système a été évalué et comparé aux analyses opérationnelles d'ECMWF. Enfin, les simulations des modèles de climat utilisés pour la production du rapport du GIEC ont été comparées aux observations satellites obtenues. Tous les modèles simulent un taux de chute de neige supérieur à celui observé avec CloudSat. Le changement de précipitation en Antarctique durant le XXIème siècle simulé varie de -6.0 % à +39.4 % en fonction des modèles et des scénarios d'émission de gaz à effet de serre. Les modèles de climat simulant des taux de chute de neige proches de ceux observés par satellite pour la période actuelle prédisent en moyenne un changement plus important de précipitation au cours du XXIème siècle, et donc un impact sur le niveau des mers plus conséquent. / During the 21st century, precipitation is expected to increase in polar regions. In Antarctica, this would lead to an increase in snow accumulation over the continent, which would represent a positive contribution to the ice sheet mass balance, and thus a negative contribution to sea level. Almost all the climate models predict a precipitation increase in Antarctica during the 21st century, but this change differs widely according to the models. Moreover, the current precipitation rate simulated by these models diverge greatly. However, because no reliable observation of Antarctic precipitation was available so far, it was not possible to benchmark climate models. In this study, data from the cloud profiling radar onboard CloudSat satellite have been used to produce the first climatology of Antarctic precipitation from observations. This climatology agrees well with ERA Interim reanalysis, the production of which is constrained by various in situ and satellite observations, but does not use any data from CloudSat. The mean snowfall rate from CloudSat observations is 171 mm/an over the Antarctic ice sheet, north of 82°S. The maximum snowfall rate is observed during the fall, while the minimum snowfall rate occurs in spring. Because in-situ measurements are necessary to evaluate remote sensing observations, a field experiment has been developed at Dumont d'Urville station in Antarctica for measuring precipitation. Optical sensors have been set up at different levels on a 73-meter tower in order to separate snowfall from blowing snow events. Snow flux measured at different heights should be similar during snowfall without blowing snow, whereas a gradient shoud be observed if blowing snow occurs. The system has been evaluated and compared to the ECMWF operational analysis. Finally, simulations from the climate models used for the last IPCC report have been compared to the new satellite climatology. All the models produce a higher snowfall rate than the snowfall observed with CloudSat. Precipitation increase predicted in Antarctica varies from -6.0 % to +39.4 % according to the models and the greenhouse gas emissions scenarios.Climate models which reproduce a current snowfall rate close to the snowfall rate observed by satellite predict on average a larger increase in Antarctic precipitation during the 21st century, and thus a stronger impact on sea level.

Cette thèse s'inscrit dans les projets de validation des satellites CALIPSO et CloudSat de L'A-Train dédiés à l'étude des nuages, afin d'améliorer leur représentation dans les modèles de prévision du climat. La validation a consisté à mesurer les paramètres microphysiques et optiques des nuages au moyen d'instruments in situ aéroportés (PMS, Néphélomètre Polaire,CPI). Plusieurs campagnes ont été réalisées en région Arctique (ASTAR 2007 et POLARCAt) et en cirrus aux latitudes moyennes CIRCLE-2) au cours desquelles les observations in situ ont été colocalisées avec celles des satellites. La méthode de traitement du CPI a été améliorée pour la restitution des paramètres microphysiques et du facteur de réflectivité radar (Z). Concernant la validation de CLIPSO, deux situations en cirrus montrent un bon accord entre les coefficients d'extinction (sigma) in situ et restitués, validant ainsi les hypothèses dans l'inversion du lidar. Pour une autre situation, l'effet d'orientation de cristaux de forme plane et hexagonale conduit à des réflexions spéculaire du faisceau lidar et à une surestimation de sigma restitué. A l'opposé des valeurs in situ de sigma plus élevées que CALIOP sont observées lors d'une situation de cirrus avec des cristaux de grande dimension. Les effets de fragmentation de ces cristaux peuvent se traduire par la génération de petites particules avec pour conséquence une surestimation de sigma mesurée. Quant à la validation de CloudSat les résultats montrent un bon accord entre Z CloudSat at ZCPI. En revanche, les parammètres nuageux restitués sont largement surestimés en particulier dans les nuages mixtes où le schéma d'inversion basé sur la température est mal adapté