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The mechanisms by which hydrates deposit in a petroleum production-line are likely to be related to pipeline surface properties, e.g. pipeline material, surface energy and roughness. In this work, the wettability alteration of pipeline surfaces from contact with oil, as well as the adhesion energy between water and solid in the presence of oil is investigated. Contact angles are determined as a function of solid material and oil composition, for both model oils and crude oils. Although contact angles in oil/brine/solid systems have been extensively reported in the literature, the variety of solids that may mimic a pipeline is limited. In this study, we include various metal surfaces in addition to glass and a coating. Initial results from using near infrared imaging for collecting contact angle data in non-translucent systems are also presented.

Au nanoparticles are increasingly being used in biological applications. Their use is of interest based upon their unique properties that are achieved at the nanoscale, which includes strong optical absorbances that are size and aggregation state dependent. Such absorbances can be used in sensitive chemical/biological detection schemes where bioligands can be directly attached to the nanoparticle surface using facile methods. Unfortunately, a number of complications persist that prevent their wide-scale use. These limitations include minimal nanoparticle stability in biological-based media of high ionic strength, unknown surface functionalization effects using simple biomolecules, and determining the binding motifs of the ligands to the nanoparticle surface. This situation can be further complicated when employing shaped materials where crystallographic facets can alter the binding potential of the bioligands. We have attempted to address these issues using traditional nanoparticle functionalization techniques that are able to be characterized using readily available analytical methods. By exploiting the optical properties of Au nanomaterials, we have been able to determine the solution stability of Au nanorods in a buffered medium and site-specifically functionalized Au nanomaterials of two different shapes: spheres and rods. Such abilities are hypothesized to be intrinsic to the bioligand once bound to the surface of the materials. Our studies have focused mainly on simple amino acids that have demonstrated unique assembly abilities for the materials in solution, resulting in the formation of specific patterns. The applications for such capabilities can range from the use of the materials as sensitive biochemical sensors to their directed assembly for use as device components.

In dieser Arbeit wird mit Hilfe der koinzidenten Messung des Energieverlusts gestreuter Projektile zusammen mit der Anzahl emittierter Elektronen pro Streuprozess die Wechselwirkung schneller Atome mit Metalloberflächen untersucht. Dabei wird insbesondere die streifende Streuung der Edelgasatome Helium, Neon und Argon an Al(110)-, Al(111)- und Cu(111)-Oberflächen betrachtet. In den ersten Kapiteln wird die Messmethode der streifenden Streuung, der verwendete experimentelle Aufbau sowie der Charakterisierung der untersuchten Metalloberflächen anhand ihrer geometrischen und elektronischen Eigenschaften erläutert. Nach einführenden Betrachtungen zu Energieverlust und Elektronenemission bei der streifenden Streuung von Heliumatomen erfolgt eine detaillierte Diskussion zum Schwellenverhalten der kinetischen Elektronenemission (KE). Dabei wird gezeigt, dass das Schwellenverhalten durch ein Modell basierend auf dem zentralen Stoss zwischen Projektil und Valenzelektronen beschrieben werden kann. Aus den Schwellengeschwindigkeiten werden Informationen über Elektronenimpulse und Elektronenpotentiale vor Metalloberflächen abgeleitet. Ferner wird die Streuung von Neon- und Argonatomen untersucht. Für das System Ne-Al(111) wird ab Senkrechtenergien von ca. 25 eV Elektronenpromotion beobachtet. KE unterhalb der klassischen Schwelle für die Streuung von Neon- und Argonatomen wird im Rahmen von zwei alternativen Modellen interpretiert: der Effekt der Impulsdichteverteilung der Elektronen vor der Oberfläche oder die gleichzeitige Anregung zweier benachbarter Elektronen mit anschließenden Auger-Zerfall. Abschließend die unterschiedlichen KE für axiales und planares Oberflächen-Channeling untersucht und interpretiert. / The kinetic electron emission (KE) in coincidence with the energy loss of noble gas atoms impinging on metal surfaces under grazing angles of incidence is studied. Results for scattering of helium, neon, and argon atoms from Al(111), Al(110), and Cu(111) are presented and discussed. In the first chapters the experimental technique of grazing scattering, the experimental setup, and a geometric and electronic characterization of the surfaces is described. General aspects of projectile energy loss and KE for grazing scattering of helium atoms are discussed. It is shown that the threshold behavior of the KE can be interpreted in terms of a simple model of binary-encounter between projectiles and valence electrons. From threshold velocities for KE electron momenta and potentials in front of the studied metal surfaces are derived. Then special features for the grazing scattering of neon and argon are discussed. For neon impinging on Al(111) with energies normal to the surface above 25 eV electron promotion was found to dominate the electron emission process. Sub-threshold KE for scattering of neon and argon atoms is interpreted by two models. The first one is based on the local electron momentum distribution in front of the surface. The second one involves correlated excitation of two conduction electrons well above the Fermi level with subsequent emission of an electron via Auger deexcitation. Furthermore an explanation for the different KE yields under axial and planar surface channeling conditions is provided.

<p dir="ltr">Developing functional metallic nanostructured surfaces has seen significant growth in various applications, including sensors, electronics, and biomedical devices. However, conventional fabrication techniques for these nanostructures face limitations such as complexity, high costs, and unstable coatings. Laser-assisted surface processing has emerged as a promising solution to address these challenges by enabling localized processing and modification without altering bulk properties. This dissertation focuses on the development of multifunctional devices using selective laser processing of metallized surfaces, categorized into three routes. The first part explores the utilization of laser-induced oxides (LIO) for simple processing and formation of functional metal oxide nanostructures as electrochemical sensing elements. Different laser processing conditions were systematically studied for cost-effective metals like copper and nickel, evaluating their potential as non-enzymatic glucose sensors. The second part investigates laser selective processing for removing metal coatings on temperature-sensitive substrates, providing a cost-effective and scalable alternative to conventional photolithography and etching processes. Various laser processing conditions were examined to achieve selective patterning of metalized fabric structures for wearable electronics production. The third part explores localized laser processing to create intermetallic nanotexturing mixtures without altering bulk properties. The study involved silver spray- coating onto titanium implants, followed by a post-laser processing. The aim was to achieve simultaneous texturing and intermixing of silver in titanium alloy structures, enhancing antibacterial properties and bone mineralization while preserving mechanical properties.</p><p dir="ltr">Through the comprehensive examination of these three routes, this dissertation demonstrates the immense potential of commercial laser processing systems in the design, fabrication, and characterization of functional metallic nanostructured surfaces. It emphasizes the often-overlooked aspect of chemical alterations in laser-assisted surface processing, bridging the gap between physical and chemical modifications. The research opens new avenues for the development and optimization of multifunctional devices in electronics and biomedical applications.</p>

In dieser Arbeit wird ein industriell genutzter Metallreiniger auf Basis nichtionischer Tenside untersucht. Dabei werden ausschließlich Messmethoden verwendet, die sich auch für eine industrielle Fertigung eignen. Zu Anfang enthält die Arbeit kurze Abrisse zum gegenwärtigen Kenntnisstand bezüglich der Inhaltstoffe industriell genutzten Reiniger, der Analytik von Tensiden in Reinigern und der Adsorption der Tenside auf Feststoffoberflächen. Im Mittelpunkt der Arbeit steht neben der Charakterisierung und Analyse des Reinigers die quantitative Bestimmung der im Reiniger enthaltenen Tenside in industriellen Reinigungsbädern. Mit Hilfe der Hochleistungsflüssigkeitschromatografie mit einem Verdampfungs - Lichtstreudetektor wird die quantitative Verteilung der Tenside in Reinigungsbädern unter verschiedenen der industriellen Fertigung entsprechenden Bedingungen untersucht. Die Adsorption der im Reiniger enthaltenen Tenside auf der Metalloberfläche unter Fertigungsbedingungen wird mit Fluoreszenzspektroskopie und IR-Spektroskopie quantitativ bestimmt. Im letzten Kapitel wird auf die Umsetzung der gefundenen Ergebnisse in die industrielle Praxis eingegangen.

In dieser Arbeit wird ein industriell genutzter Metallreiniger auf Basis nichtionischer Tenside untersucht. Dabei werden ausschließlich Messmethoden verwendet, die sich auch für eine industrielle Fertigung eignen. Zu Anfang enthält die Arbeit kurze Abrisse zum gegenwärtigen Kenntnisstand bezüglich der Inhaltstoffe industriell genutzten Reiniger, der Analytik von Tensiden in Reinigern und der Adsorption der Tenside auf Feststoffoberflächen. Im Mittelpunkt der Arbeit steht neben der Charakterisierung und Analyse des Reinigers die quantitative Bestimmung der im Reiniger enthaltenen Tenside in industriellen Reinigungsbädern. Mit Hilfe der Hochleistungsflüssigkeitschromatografie mit einem Verdampfungs - Lichtstreudetektor wird die quantitative Verteilung der Tenside in Reinigungsbädern unter verschiedenen der industriellen Fertigung entsprechenden Bedingungen untersucht. Die Adsorption der im Reiniger enthaltenen Tenside auf der Metalloberfläche unter Fertigungsbedingungen wird mit Fluoreszenzspektroskopie und IR-Spektroskopie quantitativ bestimmt. Im letzten Kapitel wird auf die Umsetzung der gefundenen Ergebnisse in die industrielle Praxis eingegangen.

This dissertation works out the vibrational properties of epitaxial silicene, which was discovered by Vogt et al. in 2012 by the epitaxial synthesis on the silver substrate. Its two-dimensional (2D) character is modified in comparison to the free-standing silicene due to its epitaxial nature, since the underlying substrate alters the physical properties of silicene as a result of the strong hybridization of the electronic levels of the substrate and adlayer. The growth of silicene layers is complicated by the sensitivity of the Si structures to the experimental conditions, mainly temperature, resulting in the formation of several seemingly different surface reconstructions. Another Si structure appears on the Ag surface at a supramonolayer coverage. The Raman spectroscopy was utilized to understand the relation between different Si structures and reveal their origin as well as to investigate the phonon-related physical properties of two-dimensional Si sheets. The central core of this work is the growth and characterization of these 2D silicene monolayers on the Ag (111) surface as well as the formation of silicene multilayer structures. The characterization of these materials was performed using in situ surface-sensitive measurement methods such as Raman spectroscopy and low-energy electron diffraction under ultra-high vacuum conditions due to high chemical reactivity of epitaxial silicene. Additional characterization was done ex situ by means of scanning force microscopy. The experimentally determined spectral signature of the prototypical epitaxial (3x3)/(4x4) silicene structure was confirmed by ab initio calculations, in collaboration with theory groups. The Raman signatures of the other 2D and 3D Si phases on Ag (111) were determined which allowed us to provide a clear picture of their formation depending on the preparation conditions. The monitoring of the silicene multi-layer growth yielded the vibrational signature of the top layer, reconstructed in a (√3x√3) fashion. It was compared to the inverse, (√3x√3)-Ag/Si(111), system showing the vast amount of similarities, which suggest that the (√3x√3) reconstruction belong to the silver layer. The chemical and physical properties of this surface structure additionally strengthen this equivalence. The possibility of functionalization of epitaxial silicene was demonstrated via exposure to the atomic hydrogen under UHV conditions. The adsorbed hydrogen covalently bonds to the silicene lattice modifying it and reducing its symmetry. As shown by Raman spectroscopy, such modification can be reversed by thermal desorption of hydrogen. The excitation-dependent Raman measurements also suggest the change of the electronic properties of epitaxial silicene upon hydrogenation suggesting that its originally semi-metallic character is modified into a semiconducting one. / Die experimentellen Forschungsarbeiten zum Thema Silicen basieren auf den 2012 von Vogt et al. durchgeführten Untersuchungen zu dessen Synthese auf Silbersubstraten. Diese Untersuchungen lieferten die Grundlage, auf der zweidimensionales (2D) epitaktisches Silicen sowie weitere 2D Materialien untersucht werden konnten. In den anfänglichen Arbeiten konnte dabei gezeigt werden, dass sich die Eigenschaften von epitaktischem Silicen gegenüber den theoretischen Vorhersagen von frei-stehendem Silicen unterscheiden. Darüber hinaus verkomplizieren sich die experimentellen Untersuchungen dieses 2D Materials, da auf dem Ag(111) Wachstumssubstrat sechs verschiedene 2D Si Polytypen existieren. Eine detaillierte Darstellung dieser Untersuchungen findet sich in dem einführenden Kapitel der vorliegen Promotionsschrift. Der zentrale Kern dieser Arbeit beschäftigt sich mit dem Wachstum und der Charakterisierung dieser 2D Silicen Monolagen auf Ag(111) Oberflächen sowie der Bildung von Silicen- Multilagen Strukturen. Die Charakterisierung dieser Materialien wurde in situ mit oberflächenempfindlichen Messmethoden wie der Raman Spektroskopie und der niederenergetischen Elektronenbeugung unter Ultrahochvakuum-Bedingungen durchgeführt. Eine zusätzliche Charakterisierung erfolgte ex situ mittels Raster-KraftMikroskopie. Die experimentell bestimmte spektrale Raman-Signatur der prototypischen epitaktischen (3x3)/(4x4) Silicene Struktur wurde durch ab initio Rechnungen, in Zusammenarbeit mit Theoriegruppen, bestätigt. Durch diesen Vergleich wir die zweidimensionale Natur der epitaktischen Silicen-Schichten vollständig bestätigt, wodurch andere mögliche Interpretationen ausgeschlossen werden können. Darüber hinaus wurden die Ramans-Signaturen der weiteren 2D und 3D Siliziumphasen auf Ag(111) bestimmt, wodurch sich ein klares Bild der Bildung dieser Strukturen in Abhängigkeit von den Präparationsbedingungen ergibt. Um die Möglichkeit der Funktionalisierung von Silicen und der weiteren 2D Si Strukturen zu testen, wurden diese unter UHV Bedingungen atomarem Wasserstoff ausgesetzt. Durch die Bindung zu den Wasserstoffamen wird die kristalline Struktur der Silicen-Schichten modifiziert und die Symmetrie reduziert, was sich deutlich in der spektralen Raman-Signatur zeigt. Wie mittels Raman Spektroskopie gezeigt werden konnte, kann diese Modifikation durch thermische Desorption des Wasserstoffs rückgängig gemacht werden, ist also reversibel. Raman Messungen mit verschiedenen Anregungswellenlängen deuten darüber hinaus auf die Änderung der elektronischen Eigenschaften der Silicen-Schichten durch die Hydrierung hin. Der ursprüngliche halbmetallische Charakter der epitaktischen Silicen-Schicht geht möglicherweise in einen halbleitenden Zustand über. Das Wachstum von Silicen Multilagen wurde ebenfalls mit in situ Ramanspektroskopie verfolgt. Die sich dabei ergebene Raman-Signatur wurde mit der Raman-Signatur von Ag terminiertem Si(111) verglichen. Hier zeigen sich große Ähnlichkeiten, die auf eine ähnliche atomare Struktur hindeuten und zeigen, dass Ag Atome für die Ausbildung der Oberflächenstruktur während des Wachstums der Si-Lagen verantwortlich sind. Die chemischen und physikalischen Eigenschaften dieser Struktur bestärken zusätzlich diese Äquivalenz.